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第一作者：东华大学 Ju Duan
通讯作者：东华大学 吕伟 廖耀祖
DOI： https://doi.org/10.1021/acsnano.4c11262
图形摘要
本文要点
1. 为了满足电动汽车动力设备更长的行驶里程和更短的充电时间的需求，迫切需要设计具有卓越容量和更长寿命的快速充电电池。
2. 本研究通过设计一系列用于阴极、隔膜和阳极的亚胺基纳米纤维COFs，开发了一种稳定的超快充电和高能量密度的全纳米纤维共价有机框架（COFs）电池（ANCB）。
3. 构建了由纳米纤维 COFs实现的分层多孔结构，以增强动力学性能。阴极、隔膜和阳极材料分别设计了合理的化学结构。具体而言，设计了一种具有双极化活性位点和更宽层间距的纳米纤维 COF (AA-COF)，使用三苯胺基团作为阴极，以实现高电压限制和快速质量传输。
4. 对于负极，合成了基于亚胺、三嗪和苯的具有丰富极性基团、活性位点和均匀Li+通量的纳米纤维COFs（TT-COFs），以确保稳定的快速充电性能。
5. 至于隔膜，我们制备了一种具有分级孔和高温稳定性的基于COF的电纺聚丙烯腈（PAN）复合纳米纤维隔膜（BB-COF/PAN），可以吸收更多的电解质，促进传质，并能够实现高温稳定性。
6. 组装后的 ANCB 具有 517 Wh kg-1 的高能量密度、9771 W kg-1 的高功率密度，超快充电时间仅为 56 s，具有高温工作潜力，容量为 0.56% 5 A g–1 和 100 °C 下每个周期的褪色率。
7. 该 ANCB 具有超长的使用寿命和出色的超快速充电性能，使其成为电动汽车供电设备的理想选择。
图文导读
方案1.全纳米纤维COF电池（ANCB）的概念：（a）具有分层多孔结构的全纳米纤维COF电池的设计原理，用于优化传质过程和（b-d）COF的化学和骨架结构的设计原理ANCB 中的 (b) 阴极、(c) 隔膜和 (d) 阳极
图 1. 所制备材料的合成路线以及结构和形态表征。(a) 三种亚胺基 COF 的合成路线。(b–d) (b) AA-COF、(c) BB-COF/PAN 和 (d) TT-COF 的 SEM 图像。(e) BET 表面积，(f) 实验 PXRD 图案，以及 (g) AA-COF、BB-COF 和 TT-COF 的 13C NMR 谱。
图 2. AA-COF 作为阴极、TT-COF 作为阳极、BB-COF/PAN 作为隔膜的电化学性能。AA-COF 的 (a) CV 曲线，(b) 100 至 2000 mA g-1 的倍率性能，(c) 1000 mA g-1 的长循环性能。(d) CV 曲线，(e) 100 至 2000 mA g-1 的倍率性能，(f) TT-COF 1000 mA g-1 的长循环性能。(g) PP 和 BB-COF/PAN 隔膜的电化学性能。(h) Li||PP||Li 和 Li||BB-COF/PAN||Li 对称电池在 0.5 至 5 mA cm–2 的不同电流密度下的电镀/剥离测试。
图 4. AA-COF 和 TT-COF 的离子存储机制。(a) AA-COF作为阴极在选定电压下的充电和放电曲线。(b) 对应于 AA-COF 所选电压的异位 FT-IR 光谱。(c) TT-COF作为阳极和选定电压的充电和放电曲线。(d) 对应于 TT-COF 所选电压的异位 FT-IR 光谱。AA-COF 在不同电压下的 (e) N 1s 和 (f) F 1s 的非原位 XPS 谱。(g) 不同电压下TT-COF 的C 1s 的异位XPS 谱。(h) AA-COF 和 TT-COF 的分子静电势。(i) AA-COF作为阴极和TT-COF作为阳极的氧化还原机制以及相关的结合能。
图 5. 质量负载量为 ∼2.2 mg cm–2 的 ANCB 的电化学性能。(a) ANCB 离子存储过程示意图。(b) 不同电流密度下的倍率性能。(c) 1000 mA g-1 下的长期循环性能和 (d) 5000 mA g-1 下的长期循环性能。（e）不同LIB在不同充电时间获得的能量密度与面积容量的比较：聚（2,3-二噻吩-1,4-苯醌）（PDB），吩噻嗪-萘聚酰亚胺（PI1）， 2,3,7,8-四氨基吩嗪-1,4,6,9-四酮 (TAPT), 聚蒽醌硫醚涂层碳纳米管 (CNT@CPAN), 二茂铁基双极性聚合物 (Fc-SO3Li)、剥离 COF (DAAQ-ECOF)、基于 COF 的结晶多孔聚酰亚胺 (Tp-DANT-COF)、聚芳酰亚胺杂化物 (2D-PDI@CNT) ，（59）和二维（2D）sp2-碳连接共轭聚合物骨架（2D CCP-HATN@CNT）代表阴极材料。PDB、PI1、TAPT 和含有 14.0 wt% CNT 的聚（蒽醌基硫醚）涂覆的碳纳米管 (CNT@PAQS-3) 和金属 Li (Li) 代表负极材料。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202415454
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