第一作者：浙江工业大学 Qianying Lu
通讯作者：浙江工业大学 赵雪婷 潘杰峰
DOI：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156308
本文亮点
1. 开发了纳米结构的海胆状光热共价有机框架。
2. HHTP 对 COF 缩聚和组装的调节起着至关重要的作用。
3. UCOF-366-OH膜实现了97.3%的太阳能-蒸汽效率
4. UCOF-366-OH 膜可实现高效的太阳能驱动界面水蒸发。
图形摘要
本文要点
1. 共价有机骨架（COFs）作为一类新型结晶多孔聚合物半导体材料，被认为是设计光热材料的理想纳米平台，具有高度有序结构、多孔开放通道以及可调节结构和功能等显着特征。
2. 本文专注于COFs多尺度结构的调控，并设计分层纳米结构光热COFs，以实现高效的太阳能驱动界面水蒸发。
3. 在分子尺度上，我们使用光敏5,10,15,20-四(4-氨基苯基)卟啉(TAPP)和2,5-二羟基对苯二甲醛(DHTA)作为构建单元合成了光热功能化COF-366-OH。
4. 在微纳尺度上，我们引入π-共轭儿茶酚分子2,3,6,7,10,11-六羟基苯并菲（HHTP）来调控COF缩聚和组装，从而使COF-366-OH成型为海胆-类纳米形态（即UCOFs-366-OH）。
5. 合成的UCOFs-366-OH具有高结晶度、大比表面积、优异的光热转换能力和强亲水性。
6. UCOFs-366-OH被加工成光热复合膜。通过局部太阳能加热和优化水蒸发界面的水传输，实现了 2.51 kg·m−2·h−1 的高蒸发率，太阳能蒸汽效率为 97.3%。
7. 这项工作为COFs基光热材料的多尺度结构设计开辟了新途径，并突出了其在太阳能水蒸发方面的创新应用。
图文导读
图 1. (a) UCOF-366-OH的制备示意图。(b) UCOF-366-OH 的 SEM 图像。(c) UCOF-366-OH 的 HR-TEM 图像。(d) UCOF-366-OH、SCOF-366-OH 的 XRD 谱，模拟重叠 AA 堆积图案。插图：来自方形层 AA 堆叠的 UCOF-366-OH 晶体结构。(e) UCOF-366-OH 在 195 K 时的N2吸附等温线。插图：相应的孔径分布。(f) TAPP、DHTA 和 UCOF-366-OH 的 FT-IR 光谱。(g) UCOF-366-OH 的 N 1 s 区域的 XPS 谱。
图 2. (a)形成过程示意图。(b) 形成过程示意图和相应的 SEM 图像（比例尺：300 nm）。
图 3. (a) TAPP、SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 水溶液 (100 µg mL−1) 的紫外可见近红外光谱。(b) SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 的带对齐。照射 10 分钟后 UCOF-366-OH 的 DMPO 自旋捕获 EPR 光谱。(c) SCOF-366-OH和UCOF-366-OH的荧光发射光谱。(d) 用 UCOF-366-OH 抑制荧光发射以增强 NRD 的策略的示意图。(e) SCOF-366-OH和UCOF-366-OH在干燥状态下1太阳的温升曲线。(f) UCOF-366-OH 在 1 个太阳下干燥状态下连续 6 个灯开关循环的温度响应曲线。
图 4. (a)太阳能蒸发装置示意图。(b)光热水蒸发过程示意图。(c) PVDF、SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 膜在 1 个太阳下吸水后的温升曲线。(d) 膜的光吸收光谱。灰线代表归一化光谱太阳辐照度 (AM 1.5G)。(e) 水、PVDF、SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 膜的质量变化。(f) PVDF、SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 膜在黑暗环境中的质量变化。(g) PVDF、SCOF-366-OH 和 UCOF-366-OH 膜的太阳能-蒸汽转换效率和蒸发速率。(h)海水淡化前后几种金属离子的浓度变化。(i) UCOF-366-OH 膜的循环脱盐。
图5. (a)不同光热纳米材料的太阳能-水蒸气转换效率和蒸发速率。(b)不同COF基光热材料的太阳能-水蒸气转换效率和蒸发率。
本文结论
本研究重点关注COFs基光热材料多尺度结构的调控及其在太阳能驱动界面水蒸发中的创新应用。我们成功合成了纳米结构的海胆状UCOF-366-OH，并开发了具有光热蒸发功能的UCOF-366-OH复合膜。在UCOF-366-OH的合成过程中，π共轭剂HHTP的引入在COF缩聚和组装的调控中发挥了重要作用，从而诱导了海胆状分级结构的形成。HHTP分子的π共轭还可以增强光吸收和电荷转移，从而提高UCOF-366-OH的光热转换能力。UCOF-366-OH的海胆状分级结构产生的独特界面效应可以促进光捕获、热定位和水传输，强化光热蒸发过程中的传热和传质。光热 UCOF-366-OH 膜可以实现高蒸发率 (2.51 kg·m−2·h−1) 和太阳能-蒸汽转换效率 (97.3%)。更重要的是，UCOF-366-OH膜可以应用于持续的太阳能驱动海水淡化，从而实现海水淡化。这项工作为光热蒸发应用的 COF 材料的多尺度结构设计提供了新的见解。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156308
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