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第一作者：华北电力大学 Chen Wang
通讯作者：华北电力大学 汪建军
DOI： https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124583
图形摘要
本文要点
1. 共价有机框架（COF）在环境修复中引起了广泛关注。
2. 在本文中，我们使用[1,1':4',1''-三联苯]-4,4''-二甲腈和2,2'合成了两种sp2碳共轭COF（HDU-107和HDU-108） -(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基双(4,1-亚苯基))二乙腈为核心，苯并[1,2-b:3,4-b':5 ,6-b”]三噻吩-2,5,8-三甲醛作为连接体，可有效光催化还原铬 (VI) (Cr(VI))。
3. HDU-108以富电子噻吩为电子供体，苯并噻二唑为受体，成功构建了电子供体-受体（D-A）结构，因其结构而表现出优异的光催化能力，有利于载流子的空间分离，减少电荷络合。
4. 对于10mg HDU-108，120分钟内Cr(VI)还原效率超过99.9%。循环实验证实了其良好的重复使用性和稳定性。e- 在 Cr(VI) 的光还原中起主导作用。
5. 密度泛函理论（DFT）模拟表明构建D-A结构是调节光催化活性的有效策略。富电子BTT核极化至局部电荷密度引发电荷分离，而花青共轭提供活性中心以集中电负性。
6. HDU-108有望成为一种用于环境修复的高效光催化材料。
图文导读
图1. (a) HDU-107 和 HDU-108 的合成示意图。(b) HDU-107 和 (c) HDU-108 的实验和模拟 PXRD 图案；(d) HDU-108的N2吸附-脱附等温线(左)和相应的孔径分布(右); (e) HDU-107和HDU-108的FT-IR光谱；(f) 热重曲线。
图 2. HDU-107 和 HDU-108 的 XPS 谱：(a) 宽扫描；(b)和(c)：C 1 s；(d)和(e)：N 1 s；(f) 紫外可见 DRS 光谱；(g)和(h)：HDU-107和HDU-108的莫特-肖特基图；(i) HDU-107 和 HDU-108 的紫外可见漫反射光谱和照片；(j) 样品的电化学阻抗谱；(k) 瞬态光电流响应；(l) HDU-107和HDU-108对应的能带图。
图 3. Cr(VI) 的光还原对 (a) 初始 pH 值的影响；(b) Cr(VI) 浓度；(c) 催化剂浓度；(d) 不同初始pH下的初级光还原反应速率k；(e) 不同催化剂浓度下的初级光还原反应速率k；(f) 不同Cr(VI)浓度的初级光还原反应速率k；(g) HDU-108在Cr(VI)还原方面的循环性能；(h) HDU-108（蓝色）和负载Cr（红色）的X射线光电子能谱图；(i)光催化还原后Cr元素的XPS谱。
图4. (a)各种清除剂对Cr(VI)去除的效果；(b) 各种水悬浮液中DMPO-·O2-的DMPO自旋捕获EPR谱；(c) 各种水悬浮液中DMPO-·OH的DMPO自旋捕获EPR谱；(d) HDU-108的荧光发射光谱；(e)时间分辨瞬态PL衰减；(f) HDU-108 下 Cr(VI) 还原的拟议光催化机制；HOMO 和 LUMO 轨道分布：(g) HDU-107 和 (h) HDU-108；(i) ESP 地图。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124583
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