题目：（1）A deep equivariant neural network approach for efficient hybrid density functional calculations
（2）General framework for E(3)-equivariant neural network representation of density functional theory Hamiltonian
文献出处：Nature Communications | (2024) 15:8815
Nature Communications | (2023) 2848
通讯作者及单位： Xinguo Ren, Wenhui Duan &Yong Xu ；State Key Laboratory of Low Dimensional Quantum Physics and Department of Physics, Tsinghua University, 100084 Beijing, China
摘要
本文介绍了一种名为DeepH-hybrid的深度等变神经网络方法，用于学习材料结构与混合泛函哈密顿量之间的关系。该方法绕过了耗时的自洽场迭代过程，使大规模材料的研究能够达到混合泛函精度。通过大量的实验验证了该方法的可靠性、有效的可迁移性和效率，并将其应用于研究Moire扭曲材料的大超胞，特别是首次探讨了在魔角扭曲双层石墨烯中引入精确交换如何影响平带。
理论与计算方法
ABACUS package，cutoff 400eV
结果讨论与文献解析
图1a 描述了DeepH-hybrid方法的工作流程示意图。该方法利用神经网络学习混合泛函哈密顿量与材料结构之间的关系。图1b 展示了混合泛函中非局部性质的说明，即即使两个原子轨道不重叠，由于非局部势的存在，它们仍然可以贡献非零的混合泛函哈密顿量矩阵元素。
图2a 显示了对于不同MAE排序的单层石墨烯超晶格，DeepH-hybrid预测的最佳、中位数和最差MAE对应的能带结构。所有这些都与基准计算很好地一致，表明DeepH-hybrid具有良好的准确性。图2b 介绍了该方法对具有曲面几何的碳纳米管的研究，测试了其泛化能力。图2c 对于(49, 0)碳纳米管，DeepH-hybrid与DFT-hybrid（基准计算）之间在能带结构研究上达成良好一致。图2d 给出了电极化的实部和虚部作为光频率ω的函数，DeepH-hybrid的计算结果与DFT-hybrid的基准数据高度一致。
图3a 提供了DeepH-hybrid方法的工作流程示意图，展示了该方法如何使用深度神经网络从非扭曲双层石墨烯的训练数据集中学习，并进一步推广到研究具有不同扭转角θ的扭曲双层石墨烯（TBG）系统.图3b-d 分别显示了(2, 1) TBG（θ ≈ 21.79°，28个原子/单元）、(3, 2) TBG（θ ≈ 13.17°，76个原子/单元）和(17, 16) TBG（θ ≈ 2.00°，3,268个原子/单元）的能带结构，这些结构是由混合密度泛函理论（DFT-hybrid）和DeepH-hybrid方法计算得出的。图3e 比较了使用线性缩放算法的DFT-hybrid方法和使用神经网络推理的DeepH-hybrid方法预测TBG的混合泛函哈密顿量所需的计算时间。黑色虚线代表随着系统规模增加，O(N)复杂度算法的时间成本趋势。图3f 展示了魔角TBG（θ ≈ 1.08°，11,164个原子/单元）的顶视图原子结构。Moire超晶格用红色虚线框标出。图3g-h 分别给出了魔角TBG的能带结构：图3g 是由DeepH-PBE方法计算得出的，这里DeepH-PBE指的是PBE泛函的深度学习DFT哈密顿量。图3h 则是由DeepH-hybrid方法得到的结果。DeepH-PBE的结果来源于参考文献。
图4a 展示了单层MoS2的顶视图原子结构，定义了x轴方向。图4b 描述了DeepH-hybrid方法的工作流程，该方法从非扭曲双层MoS2的数据集中学习，并推广至研究具有不同扭转角θ的扭曲双层MoS2系统。图4c-e 显示了扭曲双层MoS2的能带结构：图4c 和 图4e 分别对应于(2, 1)扭曲双层MoS2（θ ≈ 21.79°，42个原子/单元）和(8, 7)扭曲双层MoS2（θ ≈ 13.17°，114个原子/单元），这些结构的能带由DFT-hybrid和DeepH-hybrid计算得出。图4d-f 展示了电极化率χ的实部和虚部作为频率ω的函数：图4d 和 图4f 同样对应于上述两种不同扭转角的MoS2系统，其数据同样由DFT-hybrid和DeepH-hybrid方法得到。图4g-i 进一步分析了Moire扭曲双层MoS2的物理性质：图4g 描绘了由DeepH-hybrid预测的带隙随系统大小的变化情况。图4h 显示了价带宽度随系统大小的变化。图4i 给出了(8, 7)扭曲双层MoS2（θ ≈ 4.41°，1,014个原子/单元）的能带结构，突出显示了一个平坦的价带（用红色标出）
本文展示了DeepH-hybrid方法在多种材料系统中的应用案例，包括单层和双层石墨烯以及MoS2的单层和双层。该方法克服了传统混合密度泛函理论在大规模模拟中的计算成本问题，并且在光学性质如带隙描述方面表现优异。此外，通过将深度学习电子结构方法推广到超越传统密度泛函理论，为开发基于深度学习的第一性原理方法铺平了道路。
