题目：General-purpose machine-learned potential for 16 elemental metals and their alloys
文献出处：https://doi.org/10.1038/s41467-024-54554-x
通讯作者及单位：
Shunda Chen
Department of Civil and Environmental Engineering, George Washington University, Washington, DC, USA
Jian Sun
National Laboratory of Solid State Microstructures, School of Physics and Collaborative Innovation Center of Advanced Microstructures, Nanjing University, Nanjing, P. R. China
Zheyong Fan
College of Physical Science and Technology, Bohai University, Jinzhou, P. R. China
摘要
机器学习电电势 （MLP） 已表现出非凡的准确性，但缺乏适用于各种元素及其合金的通用 MLP 限制了它们的适用性。作者提出了一种很有前途的方法，用于为多种元素构建统一的通用 MLP，通过 16 种元素金属及其合金的模型 （UNEP-v1） 进行了演示。为了实现化学空间的完整表示，作者通过主成分分析和不同的测试数据集表明，采用单组分和双组分系统就足够了。与广泛使用的嵌入原子方法潜力相比，统一 UNEP-v1 模型在各种物理性质上表现出卓越的性能，同时保持了卓越的效率。通过重现实验观察到的化学有序和稳定相，以及对 MoTaVW 合金中的塑性和初级辐射损伤的大规模模拟来证明此方法的有效性。
理论与计算方法
VASP产生数据集，GPUMD训练师函数，LAMMPS进行MD模拟
结果讨论与文献解析
图1a展示了NEP4模型的架构，这个模型为不同类型的原子（用黄色、绿色和蓝色表示）设置了不同的神经网络（NN）参数集，以保持对每种原子类型的一致回归能力；图1b说明了多损失进化训练算法的工作流程，在三组分系统中，仅使用包含化学组成A、AB和AC的结构来定义损失函数，以此优化与原子类型A相关的参数。这种多损失函数方法使得模型训练更加高效，尤其是在处理多元素系统时。
图2展示了UNEP-v1模型的性能评估结果：图2a至c分别为能量、应力和力的一致性图，比较了密度泛函理论（DFT）参考数据与UNEP-v1模型预测的整个训练数据集的结果；图2d和e为形成能的一致性图，比较了DFT参考数据与UNEP-v1、MACE-MP-0和EAM势能预测的结构结果；图2f展示了训练数据集（UNEP-v1，包含1组分到2组分系统）和各种测试数据集（包括多达13组分系统）在描述符的二维主成分（PC）空间中的分布。
图3（a至d）比较了嵌入原子法（EAM）和UNEP-v1模型对16种元素的基本物理性质（包括弹性常数Cij、表面形成能γ、单空位形成能Ev和熔点Tm）的预测与密度泛函理论（DFT）或实验值的关系，而图3e则展示了EAM和UNEP-v1模型在这些物理性质上的平均绝对误差（MAEs），从而综合评估了两种模型的准确性，其中UNEP-v1在预测表面形成能、弹性常数和空位形成能方面表现出显著优势。
图4展示了NEP模型集合的不确定性估计：图4a至c为NEP模型集合与密度泛函理论（DFT）数据的一致性图，分别针对不同合金的体模量、剪切模量和平衡体积进行对比，展示了NEP模型预测值的平均值（μ）和标准差（σ）；图4d为面心立方（FCC）结构的银（Ag）的声子色散关系，通过集合中所有模型的平均值计算得出，展示了模型预测在整个布里渊区的不确定性非常小。这些图表共同说明了NEP模型集合在预测材料物理性质方面的可靠性和一致性。
图5通过三个子图展示了UNEP-v1模型在MoTaVW合金中的应用和性能评估：图5a比较了UNEP-v1和EAM势能对MoTaVW合金中空位形成能的预测与密度泛函理论（DFT）数据；图5b展示了在元素系统中1/2〈111〉螺旋位错的Peierls势垒；图5c比较了UNEP-v1、EAM和DFT在MoTaVW合金熔化过程中原子力的预测结果。这些图表共同验证了UNEP-v1模型在预测合金的力学性质和结构稳定性方面的准确性和可靠性。
图6描述了MoTaVW多主元合金在压缩过程中的塑性变形特性：图6a展示了在压缩应变下MoTaVW合金的位错密度变化，以及应力-应变响应；图6b至e则分别展示了在不同压缩应变（0%，2.5%，6%，20%）下，通过20纳米厚切片观察到的位错分布情况，其中1/2〈111〉位错以绿色表示，其他位错以红色显示。这些图像揭示了位错在晶界中的活动以及它们在塑性变形过程中的行为，强调了晶界稳定性对多主元合金硬度的影响。
图7展示了MoTaVW合金在初级辐射损伤过程中的缺陷分布情况：图7a显示了在大约0.6皮秒时达到峰值损伤状态的级联事件的缺陷快照，而图7b则展示了在140皮秒时稳定缺陷分布的情况，揭示了包括空位和间隙原子在内的121个残留点缺陷，以及空位和间隙原子的最大团簇大小分别为15和11。这些图像说明了多主元合金在辐射环境下的辐射抵抗性能，以及较小的缺陷团簇和更分散的孤立点缺陷分布。
图8a至d展示了不同模型对“goldene”（单层金）在300K和0GPa条件下的稳定性影响，其中UNEP-v1能够维持goldene的结构，而EAM模型则不能；图8e至g展示了在γ-Ni和γ'-Ni3Al超晶格结构中Mo分布的模拟结果，UNEP-v1模型能够准确复现Mo在γ和γ'相中的分布比例，与实验观测相符，而EAM模型则不能；图8h至j展示了Al0.31Cr0.06Cu0.22Ni0.32V0.09合金从面心立方（FCC）结构到体心立方（BCC）结构的相变模拟，UNEP-v1模型能够成功预测实验中观察到的BCC结构，包括无序（A2）和有序（B2）结构，而EAM模型则不能，保持在FCC结构。这些结果展示了UNEP-v1模型在不同材料模拟中的优越性能和泛化能力。
