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文 章 信 息
局域氧重构策略构筑高性能钠离子电容器碳正极的研究
第一作者：李杰
通讯作者：邹国强*
单位：中南大学
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研 究 背 景
化石燃料燃烧造成的环境问题日益严重和科技的迅速发展推动了对高性能储能设备的研究。钠离子电容器（SICs）通常由电池型负极和电容型正极组成，结合了电池和电容器的优点，兼具高能量/功率密度和长循环寿命。然而，正极和负极在比容量上的巨大差异限制了SICs能量密度的进一步提升，导致SICs的性能与实际应用的要求仍存在一定的距离。因此，提升碳正极的比容量，减少其与电池型负极在比容量上的差异，对加速SICs的产业化和商业化进程十分重要。
近年来，国内外研究人员在碳材料表面引入具有氧化还原活性的官能团，利用官能团在电化学过程中通过氧化还原反应产生的额外容量来提升碳正极的总容量。掺杂工程是引入官能团的有效策略。其中，对于碳材料来说，氧掺杂是不可避免的，即使经过1500℃的高温碳化，其表面仍具有一定的氧含量。氧元素通常是以羰基（C=O）、羟基（C-O）、醚键（C-O-C）和羧基（COOH）等形式存在碳材料表面。其中，部分含氧官能团已被证实能够通过赝电容反应为电极材料贡献额外容量。因此，增加碳材料表面具有活性的含氧官能团的数量可以有效提升碳正极的比容量。
自掺杂、氧化法和还原法是改变碳材料表面含氧官能团含量的常用策略。其中，浓硫酸和浓硝酸氧化可以引入大量的含氧官能团。这使得碳材料中的氧含量很高，造成导电性大幅降低，不利于能量转换。为此，我们考虑定向的增加活性基团的含量，在合适的氧含量下，大幅提升碳正极的比容量。本篇研究论文通过理论计算和实验结果证实了碳正极表面的羰基能够在充放电过程中产生额外的容量，并首次通过局域氧重构策略定向的调控了碳材料中羰基含量。同时通过系列表征分析了羰基提升容量的内在机制。本论文为羰基官能团的调控提供了新的方向，有助于缩小正极和负极在比容量上的巨大差异。
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文 章 简 介
近日，中南大学邹国强副教授团队在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为 “Local Oxygen Reconstruction Enables Dual-Ion Active Sites in Carbon Cathode for High Energy Density Sodium-Ion Capacitors“ 的实验文章。该研究论文通过理论计算和实验结果证实了碳正极表面的羰基能够在充放电过程中产生额外的容量，并首次通过局域氧重构策略定向的调控了碳材料中羰基含量。同时通过系列表征分析了羰基提升容量的内在机制。
图1.局域氧重构机制以及基于富羰基多孔碳正极的钠离子电容器示意图。
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本 文 要 点
要点一：提出局域氧重构策略来定向调控羰基含量
各含氧官能团在热稳定性上存在差异，以及碳骨架中SP3-C上的官能团（-H,-OH）易被氧化称为羰基。根据以上两点，我们通过局域氧重构策略来定向调控羰基含量，并通过实验结果和理论计算证实了该策略在精确调控羰基官能团含量的可行性和普适性。
要点二：羰基作为双离子活性位点为碳正极提供大量容量。
通过系列表征发现羰基在不同的电位区间会吸附/脱附阴阳离子。在高电压区间内，主要为阴离子的吸附/脱附，而在低电压区间内主要为阳离子的吸附/脱附。得益于羰基在电化学过程中的赝电容反应，与空白样相比，在引入大量羰基官能团后碳正极比容量大幅提升。
要点三：构建高能量密度的钠离子电容器
以预钠化的硬碳作为负极，制备的富羰基多孔碳为正极组装钠离子电容器，在低功率密度下展现出高的能量密度。
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文 章 链 接
Local Oxygen Reconstruction Enables Dual-Ion Active Sites in Carbon Cathode for High Energy Density Sodium-Ion Capacitors
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202417059
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作 者 简 介
邹国强，副教授，博士生导师。先后获湖南省自然科学一等奖、中国大学生知行促进计划优秀指导教师、湖南省优秀青年基金、湖南省高等教育教学成果奖二等奖；受邀主编《Sodium Ion Capacitors》、《Sodium Ion Batteries》英文专著两部; 担任国际期刊Nano-Micro Letters、Carbon Energy青年编委、《Frontiers in Chemistry》Review Editor，国际期刊《Nanomaterials》Guest Editor；近五年发表SCI论文100余篇，其中以通讯作者在国际顶级期刊 Angewandte Chemie、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Acs Nano等刊物上发表论文40余篇，其中 IF>20的论文12篇，20>IF>15的论文23篇，ESI高被引论文18篇（1%），ESI热点论文5篇（5‰）,引用共计15000余次，H因子71。申请国家发明专利40余项，授权30余项。主持国家自然科学基金面上/青年、科技部重点研发计划子课题、湖南省重点研发计划、广东省重点研发计划项目、湖南省优秀青年基金、湖湘青年英才等项目。
作为技术骨干建立了万吨级磷酸铁锂生产线，具有丰富的产线经验，能够迅速解决产业放大难题；主持搭建了千吨级钠离子电池、电容器聚阴离子正极产线，产品性能国内领先（已经完成量产，正在建立2万吨产线）；开发了系类高性能电容型活性炭产品。
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