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金属有机框架（MOFs）凭借其结构的灵活性和可调性而闻名，是探索析氧反应（OER）的重要催化剂原型。然而，在OER过程中，尤其是在工业高电流环境下，MOFs发生的复杂结构转变给精确揭示其结构与活性之间的关系带来了巨大挑战。
基于此，中国科学院大连化物所陈忠伟院士/杨柳副研究员/哈尔滨工业大学魏波教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Origin of Enhanced Oxygen Evolution in Restructured Metal-Organic Frameworks for Anion Exchange Membrane Water Electrolysis》的研究论文。文章第一作者为李迎博士后。
在此，研究人员采用电氧化过程实现了对MOF的可控重构，通过原位拉曼光谱与紫外-可见光谱技术得以监测出铁（Fe）掺杂能有效促进Ni(Fe)-MOF的结构演变，伴随Ni-O键的延长这一过程。进一步理论计算阐释了Fe掺杂及缺陷修饰的NiO6八面体显著增强了金属d带与O p带的杂化程度，优化了吸附行为并显著提升了OER活性。在阴离子交换膜水电解体系中，作为阳极材料的重构Ni(Fe)-MOF展现出卓越的性能，在2.2 V电压下达到了3300 mA cm⁻²的高电流密度，并且在500 mA cm⁻²和1000 mA cm⁻²电流密度下分别保持了300小时和170小时的稳定运行。这一研究成果不仅深化了对OER催化剂重构机制的理解，更为设计高效电催化剂开辟了新途径。
图1：NiFe MOF催化剂的制备、微观形貌、XRD及拉曼。
图2：NiFe MOF原位拉曼及紫外光谱。
图3：NiFe MOF碱性OER性能。
图4：理论计算分析催化剂活性机制。
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