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文 章 信 息
用于柔性器件的水性锌离子电池中的功能化准固态电解质：挑战与策略
第一作者：韩银龙
通讯作者：赵勇*，焦世龙*
单位：河南大学
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研 究 背 景
可穿戴和智能柔性设备的快速发展对电源提出了严格的要求，包括优异的机械强度、固有安全性、高能量密度和生态友好性。具有各种官能团的含电负性原子（O/N/F）且具有可调电子积累态的准固态水系电解质（aqueous quasi-solid-state electrolytes, AQSSEs）的锌离子电池（Zn-ion batteries, ZIBs）被认为是为柔性器件供电的有希望的候选材料，并在这一蓬勃发展的领域取得了巨大进展。在此，作者通过关注不同功能基团的意义，对近年来在柔性器件中使用AQSSE的研究成果进行了全面总结。首先从化学的角度介绍了ZIBs的基本原理和挑战。然后，对功能化AQSSE稳定柔性ZIBs的机理进行了总结和详细解释。然后根据聚合物链上的官能团，总结了近年来使用AQSSE增强ZIBs电化学稳定性的研究进展，并对其进行了分类。最后，提出了这一领域目前面临的挑战和未来的展望。
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文 章 简 介
近日，河南大学纳米科学与材料工程学院赵勇教授课题组系统的总结了用于柔性器件的准固态水系锌离子电池中的挑战与解决策略，相关成果以“Functionalized Quasi-solid-state Electrolytes in Aqueous Zn-ion Batteries for Flexible Devices: Challenges and Strategies”为题，发表在Advanced Materials 。
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本 文 要 点
要点一：锌负极在水系锌离子电池中的挑战
图 1 水系电解液中锌负极面临的挑战。（a）不受控制的枝晶生长，（b）腐蚀，（c）钝化和（d）寄生HER过程的示意图。图中：蓝球，Zn2+；绿球，H原子；红球，O原子；金球，钝化产物( ZnO和Zn4SO4 ( OH )6 · xH2O )。
水系电解液中的锌负极容易发生枝晶形成、腐蚀、钝化和析氢等现象，导致库伦效率降低和电池失效，阻碍了水系锌离子电池在柔性器件中的实际应用（图 1）。其中，锌负极面临的挑战主要为：（I）Zn在电化学反应过程中的不均匀沉积导致枝晶生长，长时间累积会造成短路；（II) 两性锌金属与酸性和碱性电解质发生反应，引起阳极的腐蚀；（III）锌负极的钝化导致负极利用率降低；（IV）溶剂化的Zn2+将大量的水分子传输到节点，导致高活性的水分子与锌电极直接接触，最终在还原电位下诱发析氢反应。
要点二：水系准固态电解质的优势
图 2 不同电解液优缺点的总结
在电池中，电解质是不可或缺的组成部分，它负责电荷载体从阳极到阴极的传输，反之亦然。根据水在本体电解液中的比例，水系电解液可以分为3类：常规水系电解液、水系准固态电解质和固态电解质（图 2）。常规的水系电解液具有高离子电导率，运行安全和较低的界面电阻，然而，水分子的高活性也诱导了还原电位下的寄生析氢，严重的化学和电化学腐蚀，以及由于缺乏液体的机械强度而不受控制的枝晶生长。针对液体电解质的不足提出了一种有前途的解决方案，使用固态电解质。典型的固态电解质为单一固相(聚合物、陶瓷、金属有机骨架材料等)，不含液相。可以消除漏液问题，并增加电解液在弯曲或拉伸过程中的机械稳定性。
此外，固态电解质的高机械强度可以抑制枝晶的不可控生长，从而提高电池的稳定性。然而，液相的缺乏导致较差的离子电导率，从而降低了电化学反应过程中电荷的传输。由于电解质与电极之间的接触不良而导致的超高界面电阻也会导致柔性器件的失效。同时包含液相和固相的准固态电解质（AQSSEs）可作为柔性器件中挑战的潜在解决方案。典型的AQSSEs由固相聚合物或无机骨架和受限液相组成。水凝胶基电解质代表了柔性水系电池中常用的典型AQSSEs。液态水在AQSSEs中的存在保证了足够的电导率用于操作和出色的安全性。此外，与固态电解质相比，AQSSEs优异的柔韧性诱导电解质和电极之间更好的接触。聚合物网络中受限的液相保证了在形变过程中可忽略的泄漏问题，这使得基于AQSSE的器件具有更好的性能。
要点三：水系锌离子电池中功能化准固态电解质的优势
图 3 在柔性ZIBs中使用AQSSEs的优势
如上所述，一些挑战阻碍了ZIBs在柔性器件中的应用，这些挑战可以通过具有特定官能团的水系准固态电解质来解决（图 3）。AQSSE稳定Zn阳极的机理主要有：（I）改善电解质的温度适应性；（II）提升电解质的机械强度；(III) 抑制寄生析氢反应；（IV）抑制Zn枝晶生长；（V）特定Zn晶面的定向暴露；（VI）提高Zn2+传输速率；（VII）破坏原始氢键网络；（VIII）重构Zn2+溶剂化结构。
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文 章 链 接
Functionalized Quasi-Solid-State Electrolytes in Aqueous Zn-Ion Batteries for Flexible Devices: Challenges and Strategies
https://doi.org/10.1002/adma.202412447
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