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基于此，中国科学院大连化物所陈忠伟院士/杨柳副研究员/天津大学张吕鸿教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Customized Heteronuclear Dual Single-Atom and Cluster Assemblies via D-Band Orchestration for Oxygen Reduction Reaction》的研究论文。文章第一作者为李敬帅博士。
研究人员提出了一种创新的团簇锁定策略，该策略利用共价有机聚合物对三核团簇进行限制，并通过金属原子交换，通过热解方法成功实现了一系列FeCo（包含Fe或Co）双单原子（DSA）与原子团簇（AC）共存结构（即FeCo-DSA/AC）的多组分催化剂精准合成。实验结果显示，相较于Fe及 Co双单原子催化剂，所设计的FeCo-DSA/AC催化剂在氧还原反应的半波电位上分别高出18mV和49mV，且在锌空气电池应用中展现出了卓越的性能。通过全面的分析与理论模拟，进一步揭示了FeCo-DSA/AC催化剂活性增强的内在机制：通过对dz²和dxz轨道以及接近费米能级的O 2p轨道杂化的精妙调控，有效调整了活性中心的反键态，从而加速了OH*中间体的脱附与OOH*中间体的形成，进而显著提升了催化活性。本研究不仅深刻阐明了复合电催化剂中活性位点的协同增效作用，更为单原子-团簇电催化剂的创新设计与精准合成提供了全新的思路与策略。
图1：FeCo-DSA/AC催化剂的制备及微观形貌。
图2：FeCo-DSA/AC同步辐射分析。
图3：FeCo-DSA/AC碱性ORR性能。
图4：理论计算。
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