9月6日，中国科大俞汉青院士和重庆大学陈飞教授（共同通讯）在Nature Communications上在线发表了题为“Merging semi-crystallization and multispecies iodine intercalation at photo-redox interfaces for dual high-value synthesis”的研究论文， 利用可转化碘化钾获得了半晶体 g-C3N4中的 I-/I3- 氧化还原穿梭介质，用于高效合成 H2O2 和苯甲醛。
在医学、化学工业和生物学等领域，过氧化氢（H2O2）作为一种有效且环保的能源载体，其利用率正在持续上升。这种日益增长的需求要求采用替代方法来取代传统的、高能耗且产生废物的蒽醌工艺。利用人工光合作用从水和氧气中提取H2O2，将取之不尽的太阳能转化为可储存的化学形式，标志着能源转型的重大进展。H2O2光合作用的开发已取得重大进展，但其应用仍面临诸多挑战。例如，水氧化半反应的缓慢动力学导致质子供应不足，严重阻碍了光催化氧还原反应（ORR）的效率。传统上，人们利用三乙醇胺和异丙醇等牺牲剂以及其他小分子有机物来规避水氧化反应（WOR）。它们的加入提高了质子的可用性，减轻了电子和空穴的重组。虽然牺牲剂的引入大大加快了H2O2的产生，但产生的基本上是无价值的氧化副产物，导致光产生的空穴能消耗殆尽。
基于氮化石墨碳（g-C3N4）生产 H2O2 的人工光催化合成技术发展迅速。然而，在电子和空穴位点同时生产高价值产物仍然是一个巨大的挑战。本研究利用可转化碘化钾获得了半晶体 g-C3N4，并将其与 I-/I3- 氧化还原穿梭介质整合在一起，以高效生成H2O2和苯甲醛。该系统具有显著的催化效率，苯甲醛产量为 0.78 mol g-1 h-1，H2O2产量为 62.52 mmol g-1 h-1。这种构建的系统对 2e- 氧还原的催化选择性达到了惊人的 96.25%，超过了之前报道的系统。机理研究表明，碘盐产生的强晶体电场增强了光生电荷载流子的分离。 I-/I3- 氧化还原介质极大地促进了电荷迁移和双通道催化合成中电子和质子的持续供应。这项光催化联合生产方面的开创性工作为高价值合成开辟了新的途径。
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