华中师范大学何磊AFM:具有加速辐射衰减的多层堆叠跨空间电荷转移发射器,用于抑制效率滚降的高效有机发光二极管

文摘   2025-01-15 19:31   福建  

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空间电荷转移 (TSCT) 热激活延迟荧光 (TADF) 发射体已广泛应用于有机发光二极管 (OLED),但其低辐射衰减率 (k kr,s) 仍然是提高发光效率 (ФPL)和抑制 OLED 效率下降的巨大障碍。

近日,华中师范大学何磊团队开发了具有加速辐射衰减的多层 𝝅 堆叠 TSCT-TADF 发射体,在两个单独的芴桥上形成 3D [固定受体]/供体/[固定受体] 结构。单晶结构和理论计算揭示了中心供体周围的两个受体的顺式或反式构型以及发射体中的双 TSCT 通道。在掺杂薄膜中,发射器显示绿蓝 TADF,其 kr,s 高达 1.1 × 107 s −1 ФPL 接近 1,与单层 𝝅 堆叠类似物(k r,s = 2.1 × 106 s −1 , ФPL = 0.89)相比有显著改善。基于发射器的 OLED 显示出高达 26.2% 的外部量子效率 (EQE)1000 cd m−2 (EQE1000) 下的 EQE 保持高达 23.4%,优于基于单层 𝝅 堆叠类似物的器件(EQEmax/EQE1000= 20%/15.6%)。以一个发光体作为敏化剂的窄带蓝绿 OLED 显示出高达 37.6%/27.7% EQEmax/EQE1000。该工作表明,多层𝝅 堆叠结构在提高 TSCT-TADF 发光体的 k r,s 方面具有巨大潜力,可用于效率滚降较低的高效 OLEDs相关研究成果发表于《Adv. Funct. Mater》上

图文解析

方案 1. a) 多层 𝜋 堆叠 TSCT 发射体 1-3。单层 𝜋 堆叠 TSCT 发射体 R 之前已有报道。b) 发射体 1-3 的合成路线。

1. a) 发射体 1 b) 发射体 2 的单晶结构。r 𝛼 分别表示 C−H···O 氢键的长度和角度。d 表示供体和受体非氢原子之间的最短距离。𝜃 表示供体和芴桥之间的扭转角。

2. 优化的 S0 几何结构、RDG 等值面以及顺式几何结构上发射体 1-3 HOMO/LUMO/LUMO+1 图。

3. 计算了顺式几何结构中发射体 1-3a-c)的激发态能级和 S1/S21TSCT)和低位三重态之间的 SOCMEs

4. a) 吸收和 b) 发射体 1-3 在甲苯溶液(2 ×10-5 m)中的 PL 光谱。

5. a) PL 光谱和 b) PPF 薄膜中掺杂 1-330 wt.%)的发射器的瞬态 PL 衰减曲线。

6. 基于发射器 1-3 OLED a) EL 光谱、b) 电流密度和亮度与电压曲线、c) EQE 与亮度曲线 d) EL 光谱、e) 电流密度和亮度与电压曲线、以及 f) [PPF30 wt.% 发射器 12.0 wt.% DtBuCzB] 为发射层的 HF-OLED EQE 与亮度曲线。

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