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原文链接:10.1002/anie.202419905
图文解析
图 1. 将DCvC 与脂质纳米反应器(纳米乳液液滴)内的分子识别相结合。(顶部)。本研究中使用的荧光醛(PA 和 FA1)、识别配体(RL1)和神经递质(多巴胺)的化学结构(底部)。
图 2. 脂质纳米反应器内荧光醛 (PA) 和模型胺 (十二胺) 之间原位形成亚胺:催化剂的作用。(a) PA 与NE 内部十二胺的反应方案。(b) 用于 NE 内部亚胺形成的测试催化剂的结构。(c,d) 在十二胺存在下 NE 内部 PA 在不同孵育时间的荧光光谱,无 (c) 和有催化剂 3 (d)。(e) 在没有和有测试催化剂的情况下 NE 中PA 和十二胺形成亚胺的反应动力学比较。动力学曲线反映了荧光光谱中的蓝/绿强度比与孵育时间的关系。虚线连接数据点以引导眼睛,而不是用于数据拟合。将不含或含有催化剂 1-5(相对于脂质核心为 10 wt%)的 NE 制剂(1 µL)分别稀释到 1 mL PBS(pH
= 7.4,不含 Ca2+、Mg2+)中,从 DMSO 中的储备溶液中添加 PA 和十二胺,最终浓度分别为 5 µM 和100 µM。
图 3. 新型荧光醛 (FA1) 的合成及其溶剂化变色性质。(a) FA1 的合成方案。(b) FA1 在不同极性溶剂以及 Labrafac 油和 Labrafac NEs 中的归一化荧光光谱。(c) FA1 的谱带最大位置(以波数表示)与经验极性参数 ET(30) 的校准。将维生素 E 醋酸盐 (VEA) 油、VEA NEs、Labrafac、Labrafac NEs、Cremophor
ELP 胶束中的 FA1 的数据点放置在曲线上。
图 4. FA1 与NE 内胺的反应性。(a,b) FA1 在十二胺存在下在不同孵育时间的 NE 内荧光光谱,无 (a) 和有催化剂 3 (b)。(c) FA1 和十二胺在有和无催化剂的 NE 中形成亚胺的反应动力学比较。动力学曲线反映荧光光谱中蓝/绿强度比与孵育时间的关系。虚线连接数据点以提供指导,而不是用于数据拟合。将装有 FA1、有或无催化剂 3(相对于脂质核心为 9 wt%)的 NE 制剂 (1 µL) 分别稀释到 1 mL PBS(pH = 7.4,无 Ca2+、Mg2+)中。对于无催化剂 3 和有催化剂 3 的制剂,FA1 负载量相对于脂质核心分别为 1.8 和1.7 wt%。混合物中 FA1 的最终浓度为 5 µM。将十二胺从 DMSO 的储备溶液中加入至最终浓度为 20 µM。(d-f)在不同亲脂性的一级胺存在下,用 FA1(1.7
wt% vs 油核)和催化剂 3(9 wt% vs 脂质核)负载的 NE 的荧光光谱:丁胺 (d)、辛胺 (e) 和十二胺 (f)。NE 在室温下与或不与胺(1、10、100、1000μM)一起孵育 2 小时。
图 5. 多巴胺超分子纳米探针结合了新的荧光醛 (FA1)、催化剂 3 和脂滴纳米反应器内的识别配体 (RL1)。
图 6. FA1 与胺之间亚胺形成的 NMR 和光学表征。
图7. 超分子纳米探针与多巴胺的滴定及其在不同介质中的操作。
图 8. 通过固定在琼脂糖凝胶中的纳米探针(直径 148 纳米)对多巴胺浓度梯度进行成像。
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