宁夏师范大学阎云、马新贤,中国科学院化学研究所刘鸣华JMCC:单个白光发光化合物的双通道调控及其在时间相关信息加密中的应用

文摘   2025-01-25 19:21   江西  

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近日,宁夏师范大学阎云、马新贤,中国科学院化学研究所刘鸣华团队提出了双通道调控单分子白光荧光的方法。研究发现,一种新合成的双菲并咪唑(PI)化合物可以通过多种非共价相互作用在酸或碱诱导下显示白光发射。具体而言,在PI化合物的二甲基亚砜溶液中加入H+OH,由于PI化合物的质子化,导致发射从蓝光到白光的转变。不同的中间物种混合可以发出各种颜色的荧光,并接近白光发射。进一步制备了一种由聚乙烯醇和PI组成的多用途凝胶,可用作信息写入材料。研究发现,在写入信息时,薄膜一开始不显示颜色。然而,当水蒸发到薄膜上时,信息逐渐显现。薄膜干燥后,信息可以再次被擦除。由此开发了一种随时间变化、水蒸气驱动的信息加密系统,可为信息加密材料的设计和应用提供新的见解。相关研究成果发表于《J Mater Chem C》上

图文解析

1 白光双菲并咪唑化合物双通道调控示意图及其在时间相关信息加密中的应用。

2 (a)PI在不同溶剂中的归一化发射光谱。(b)PI在不同溶剂中的归一化吸收光谱。(c)PIHOMO-LUMO和能隙表示(在PBE0/6-311G*水平上进行结构优化和激发态计算)。(d)利用Gaussian 09软件计算的PI荧光发射光谱与PIDMSO溶液中实际荧光发射光谱的比较。(e)PIDMSO溶液中的最佳荧光发射光谱和荧光吸收光谱。(f)1×10-31×10-41×10-51×10-61×10-7mol L1 PIDMSO溶液中的荧光发射光谱。g)从左到右,紫外光下 DMSO 溶液中 1×10-31×10-41×10-51×10-6 1×10-7mol L-1 PI 的图像。

3 (a) DMSO 溶液中 PI 的荧光发射光谱随 H+ 浓度增加而变化(0200 eq.)([PI] = 1×10-3 mol L-1)。 (b) DMSO 溶液中 PI 的荧光吸收光谱随 H+ 浓度增加而变化(0200 eq.)([PI] = 1×10-3 mol L-1)。 (c) 曲线 (a) DMSO 溶液的荧光颜色变化。 (d) 曲线 (a) 对应的 CIE 色域图。 (e) DMSO 溶液中 PI 在自然光和紫外光照射下随 H+ 含量增加而变化的颜色。

4 (a) PI 的电势 (ESP) 分布模拟。原子颜色代码为 C(灰色)、H(白色)、O(红色)和 N(蓝色)。(b) PI 与不同反应位点的 H+ 结合后 HOMO-LUMO 和能隙的表示。(c) 使用 Gaussian 09 PIPI2HSPI2HC PI4H 分子的荧光发射光谱。

5 (a) PI DMSO 溶液在增加 OH 浓度(02 eq.)下的荧光光谱([PI] = 1 ×10-3mol L-1)。(b) 对应于 (a) CIE 色域图。(c) PI DMSO 溶液在自然光和紫外光照射下随 OH- 浓度增加而发生的颜色变化。(d) PI DMSO 溶液在增加 OH 浓度(5100 eq.)下的荧光光谱([PI] = 1 ×10-3 mol L-1

6 (a) PVA/PI 凝胶制备示意图。(b) PVA/(PI + 100 eq. H+) 凝胶信息编码和自擦除过程示意图。(c) PVA/(PI + 100 eq. H+) 凝胶在紫外光照射下随时间自擦除过程的照片。

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