每期速览︱《化学进展》2024年第5期
学术
科学
2024-07-16 08:30
北京
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图中描述了钙钛矿太阳电池的基本结构，以及空穴传输材料在器件中的位置。通过调控螺环空穴传输材料末端及分子核可实现分子特性优化，使器件性能提升；螺环结构立体构型使分子易于在钙钛矿薄膜上形成良好的接触、具有均匀的电荷传输特性、较高的玻璃化转变温度等优点，通过分子修饰有望进一步突破钙钛矿太阳电池效率。
周颖, 刘雪朋, 张先付, 韩明远, 陈建林, 梁永鹏, 李博桐, 丁勇, 蔡墨朗, 戴松元关键词：钙钛矿太阳电池 ; 空穴传输材料 ; 螺环结构 ; 光电转换效率![]()
空穴传输材料的性能直接影响钙钛矿太阳电池中空穴在电池中的传输和电子-空穴的复合，从而决定电池性能。螺环结构特殊的正交分子构象使分子易于在钙钛矿薄膜上形成良好的接触、具有均匀的电荷传输特性、较高的玻璃化转变温度等优点，该材料已广泛作为高效空穴传输材料骨架单元应用于钙钛矿太阳电池。本论文概述了小分子螺环空穴传输材料的研究进展，主要从分子末端官能团优化和螺环核调控两个方面总结了分子结构变化对材料光物理、电化学、热稳定性、空穴传输特性及在钙钛矿太阳电池中的性能等的影响，同时本论文也对该领域的发展和高性能螺环空穴传输材料的发展和研究趋势进行了预测。![]()
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张一鸣, 郭建平, 张家乐, 郑奥文, 王艳艳, 田广科2024, 36(5): 633-644.
DOI: 10.7536/PC23090
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氢能源是新能源技术发展的重要方向。工业化规模电解水制氢需要采用低成本析氢催化剂材料降低其过电势。石墨烯因其具有超大的比表面积、优异的导电性、良好的稳定性、可调的电子结构以及结构和表面态易于修饰等优点，在析氢电催化剂材料中展现出了广阔的应用前景。本文详细分析了石墨烯应用于析氢电催化中的作用机制。依据作用机制的不同，对石墨烯析氢电催化剂材料进行了分类，并对其研究进展进行了综述。最后对石墨烯析氢电催化材料的发展方向进行了展望。
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DOI: 10.7536/PC230824
关键词：共价有机框架 ; 光催化 ; 氧化反应 ; 还原反应 ; 偶联反应 ; 环化反应 ; 不对称有机合成![]()
共价有机框架（COFs）由于其优异的光催化活性成为多孔材料领域的研究热点。与其他多相光催化剂相比，COFs具有规整且可控的结构、大的比表面积、均匀的孔道、良好的稳定性、可回收利用性、合适的能带结构、可调节的吸光范围和易于功能化等优点，使其具有更高的研究潜力和工业化应用价值。近年来COFs在光催化领域的应用突飞猛进，尤其是在光催化有机反应方向取得了巨大进展，极大地促进了COFs的发展。本综述简单介绍一些光功能化COFs的合成策略，如：自下而上（bottom-up）的策略、后修饰方法和复合法，然后总结了COFs光催化反应机理分为能量转移和电子转移两种途径，而后重点总结和讨论COFs作为光催化剂在光催化选择性氧化反应、还原反应、偶联反应、环化反应、聚合反应和不对称有机合成等反应中的最新研究进展，最后对COFs在光催化有机反应中的应用进行总结和展望。李文蔚, 朱子煜, 浩天瑞霖, 谢瑶, 罗爱芹, 梁阿新2024, 36(5): 667-678
DOI: 10.7536/PC230809
关键词：天然产物 ; 分离 ; 纯化
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天然产物是自然界生物在长久进化过程中经自然选择所保留下来的次生代谢物，因其丰富的药用价值而被广泛应用于多个领域，随着现代科学的发展，对于天然产物高纯度产品的需求也在不断增加。传统的分离方法通常存在有机溶剂消耗大、分离效果差、成本高、周期长等缺点，严重制约了天然产物在各领域的发展使用。新型分离纯化技术的出现为天然产物的提取、分离和应用提供了新的思路。本文在总结现有文献的基础上，对天然产物的新型分离纯化方法进行了综述，最后对天然产物分离纯化的研究瓶颈和未来发展方向进行了总结与讨论。![]()
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2024, 36(5): 679-695.
DOI: 10.7536/PC230919
关键词：药械组合 ; 多孔材料 ; 表界面工程 ; 药物递送
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药械组合医用生物材料通过药物与器械的有机组合为传统医用装置的发展提供了广阔的前景。随着临床需求不断升级，开发新型表界面工程技术及药物控释机制成为研究的热点。近年来，聚合物材料多孔表界面技术通过毛细吸附作用实现功能分子与器械的快速组合，具有负载灵活、剂量可控、释放可调的特点，为推动医用生物材料药械组合的精准化、个性化提供新的潜力。本综述首先对聚合物材料多孔表界面的制备进行了总结，包括呼吸图法、模板法、表面非溶剂诱导相分离法、刺激诱导相分离法和静电纺丝法，然后阐述了基于聚合物材料多孔表界面的功能分子递送的机理和释放行为研究，接着归纳了聚合物材料多孔表界面在靶向抗癌、心血管植介入材料、骨修复材料等领域的相关研究进展，最后总结了当今聚合物多孔表界面研究面临的挑战，并对其发展方向进行了展望。
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符志成, 冯露萍, 罗伟, 汪婷, 邓瑾妮, 安文丽, 陈明军2024, 36(5): 696-708.
DOI: 10.7536/PC230907
关键词：聚氨酯泡沫 ; 本征阻燃 ; 制备 ; 应用进展
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聚氨酯泡沫是20世纪以来最重要且用量最大的合成聚合物之一，因其密度低、比强度高及隔热性能突出等优势，在航空航天吸音降噪、铁路固化道床和建筑隔热保温等领域得到广泛运用。然而，高度易燃性严重威胁人民生命财产安全，制约其进一步发展。虽通过添加型阻燃剂引入或表面阻燃涂覆处理可简便高效地提升聚氨酯泡沫的阻燃性能，但这两种阻燃方式不可避免地引发阻燃剂迁移与析出，导致阻燃性能失效，并对其内在性能造成不可忽视的损害。相较之下，以共聚合的方式将反应型阻燃剂分子引入聚合物链段以赋予聚氨酯泡沫本征阻燃性能，可有效解决阻燃剂迁移析出等问题，对基材自身的性能影响也较小，更被工业界青睐，在未来工程领域具有更广阔的应用前景。本文从单体分子阻燃改性设计角度出发，综述近10年制备本征阻燃聚氨酯泡沫的各种方法，包括多元醇改性、异氰酸酯改性、助剂改性以及其他改性等，剖析目前仍需克服的挑战，并对未来的应用发展方向进行展望。![]()
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徐斌, 刘建国, 张兴华, 陈伦刚, 张琦, 马隆龙2024, 36(5): 709-723.
DOI: 10.7536/PC230903
关键词：木质素 ; 纤维素 ; 半纤维素 ; 生物基材料 ; 合成材料
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随着化石能源的不断消耗和生态环境的不断破坏，开发环境友好型的可再生电化学储能装置与生物医疗材料尤为迫切。木质纤维素类生物质作为重要的可再生资源，具有成本低、易于获得、环境友好、孔隙结构丰富等优势，其作为一种可再生、可生物降解、具有生物相容性的优秀改性材料基质，具有广泛的应用前景。生物质材料的处理已经从传统方法（包括燃烧法、饲料化、肥料化与基质化处理），逐步走向能源化、生态化、材料改性,以及制备新型生物基功能与智能材料产品，如：高性能储能装置与生物医疗装备。总之,以生物质材料为主要原料,开发新型基质与功能材料是发展趋势。本文对制备用于高性能储能装置与生物医疗领域的生物质衍生材料的最新研究进展进行了总结与展望，同时指出面临的问题与挑战。![]()
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申翰林, 戴民, 李卓, 田宇楠, 李天微, 胡宪伟2024, 36(5): 724-740.
DOI: 10.7536/PC230823
关键词：金属有机框架材料 ; 二次电池 ; MOFs衍生材料 ; 改性策略
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由于大比表面积、多孔隙性、结构可调、易于改性、复合容易等特性使得金属-有机框架材料及其衍生物被研究者广泛应用于电极材料、隔膜、电催化剂等储能领域材料，但是MOFs材料在实际投入应用中仍存在许多问题。本文综述了MOFs及其衍生材料在碱金属离子电池、金属-硫属电池、水系锌离子电池、超级电容器等储能器件中应用的最新进展，对于二次电池中常出现的枝晶生长、穿梭效应等问题提出设计解决思路。此外也总结了MOFs衍生碳材料异质结构、金属化合物结构改性的设计思路。最后对MOFs材料前驱体本征调控、衍生材料改性策略进行总结与展望。
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谢美英, 杨帆, 薛丽燕, 王凯先, 江正明, 李亚祝2024, 36(5): 741-756.
DOI: 10.7536/PC230821
关键词：稀土 ; 选矿 ; 浮选药剂 ; 浸出剂 ; 沉淀剂
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稀土拥有一系列优异的物理化学性质，在众多领域均有重要应用，是中国、美国、日本、澳大利亚等众多国家公认的关键矿产资源。然而稀土矿物种类繁多、品位低，常与性质相似的脉石矿物紧密共生，其选矿富集很大程度依赖于稀土选矿药剂的发展。本文以稀土资源高效选矿富集为导向，总结了矿物型稀土矿浮选药剂，含捕收剂、抑制剂、活化剂、起泡剂的研发现状及其浮选作用机理，概述了离子型稀土矿化学选矿试剂，含浸出剂、沉淀剂的研究现状及其浸矿机理，并总结和评价了当前稀土浮选捕收剂现状，最后分析了未来稀土选矿药剂的研究方向。本综述将为从事稀土选矿和分离富集技术研究或相关药剂研发的企业和工作人员提供参考。![]()
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2024, 36(5): 757-770.
DOI: 10.7536/PC230709
关键词：锂离子电池 ; 静电纺丝 ; 负极材料 ; 碳基 ; 钛基 ; 硅基 ; 锡基 ; 金属化合物
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大规模储能设备的快速发展对锂离子电池的能量密度提出了更高要求，负极材料作为锂离子电池的重要组成部分，对电池的性能提升起着关键作用。但目前商用电池负极以导电性能良好的石墨类材料为主，其普遍存在能量密度低、倍率性能差等缺点。而新一代硅碳负极尽管可以提升负极比容量，却仍存在多种问题，包括体积膨胀、倍率性能差、循环寿命短等。因此，开发新型负极材料以实现具有更高能量密度、更长循环寿命和更优异倍率特性的锂离子电池十分重要。高电压静电纺丝作为一种制备柔性纳米纤维的常用方法，用其制备柔性负极材料有望提高电池的能量密度并解决其他相关问题，具有极大的发展前景。因此，本文综述了静电纺丝在制备关键锂离子电池负极材料的设计策略和研究进展，包括碳基、钛基、硅基、锡基以及其他金属化合物，并对未来电纺负极材料的发展方向进行了展望。![]()
陈哲, 向玉萍, 阴永光, 刘艳伟, 陈路锋, 梁勇, 王定勇, 蔡勇2024, 36(5): 771-782.
DOI: 10.7536/PC230720
关键词：汞 ; 甲基汞 ; 附着生物 ; 富集 ; 甲基化 ; 食物链
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汞是一种重要的全球性污染物。水环境是汞重要的汇，也是汞甲基化和生物累积最重要的场所。作为最重要的初级生产者之一，附着生物广泛存在于湖泊、湿地、溪流等水环境中。相较于底泥和水柱，附着生物具有增强的汞甲基化潜势，是水环境中甲基汞的重要来源以及汞进入食物链的关键途经。附着生物具有多层次的微生物结构及功能复杂性，不同物种间的相互作用使其内部具有明显的氧化还原梯度，形成有利于汞甲基化的缺氧微环境。一方面，附着生物中的藻类和细菌可从周围水体中富集无机汞，为汞甲基化提供充足的底物。另一方面，附着生物中富含多种藻类、细菌等的代谢分泌物，其官能团（如巯基）可调控无机汞的赋存形态并增强其生物有效性。另外，不同微生物之间的代谢物共享可增强汞甲基化细菌的丰度和代谢活性，从而促进甲基汞的生成。附着生物中汞甲基化机制及生物累积的研究可为深入理解水环境中甲基汞的来源及归趋，准确评估汞污染与环境风险提供科学依据与数据支持。![]()
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DOI: 10.7536/PC230816
关键词：新型能源载体 ; 氨气 ; Cu基催化剂 ; 选择性催化燃烧 ; NOx排放
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氨气具有高热值、清洁无碳可再生、储运成本低等特点，是能够替代传统化石燃料的新型能源载体之一。目前氨燃烧面临NOx排放高、点火困难及燃烧速度慢的问题，选择性催化氨燃烧能够降低起燃温度、增强燃烧稳定性、提升燃料转化率和降低NOx排放，是一种高效且有潜力的技术。Cu基催化剂成本低、具有良好的低温氨催化燃烧性能及较高的N2选择性。本文介绍了选择性催化氨燃烧的反应装置，NH-HNO、N2H4和i-SCR三种反应机理及其研究方法，重点阐述了近年来Cu基负载型催化剂在氨催化氧化应用中的研究进展，从制备方法、载体种类与载体-金属相互作用、活性组分（包括单一组分Cu基催化剂及多组分Cu基催化剂）等方面对催化性能的影响进行了详细综述；最后总结并对氨催化燃烧存在的问题和未来发展方向进行了展望。![]()
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崇赖月, 王超, 张洁, 周顺桂, 刘昌庚, 叶捷DOI: 10.7536/PC230707
关键词：硫酸根自由基 ; 高级氧化技术 ; 污泥脱水 ; 调理机制 ; 胞外聚合物
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污泥是污水处理过程中不可避免的副产物。由于其含水率高、体积大且含有大量有毒有害物质，因此需要进行减量化和无害化处理。然而，污泥拥有带负电官能团电离形成的胞外聚合物（EPS），能够维持稳定的水合胶体结构阻止水的释放，是造成污泥脱水困难的关键因素。近十年，基于硫酸根自由基的高级氧化技术（SR-AOPs）因其对EPS破解效率高、反应迅速且环境友好等优点受到大量关注，硫酸根自由基也因此成为强化污泥脱水的新利器。本文详细梳理了硫酸根自由基的发展时间线和活化机制，系统评价了国内外SR-AOPs改善污泥脱水性能、去除污泥中微量污染物和重金属的研究现状。基于现阶段SR-AOPs在污泥调理方面存在的科学问题，从机理研究、成本效益、试验规模等角度展望了未来的发展研究方向，以期为我国污水处理厂的污泥调理提供参考。![]()
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