第一作者：Selina Tisler
通讯作者：Selina Tisler
通讯单位：哥本哈根大学理学院
DOI:10.1016/j.watres.2024.122871
本研究评估了五种颗粒活性碳 (GAC) 和一种阴离子交换树脂在试验工厂处理饮用水生产地下水的效果，特别是去除 PFAS 等持久性化合物的效果。利用液相色谱法和超临界流体色谱法以及高分辨率质谱法，通过非目标分析检测出地下水中的数百个特征（即特定质量和保留时间的峰值）。最初，在处理了小于 3200 个床体积（BV）后，GAC 过滤材料对地下水中所有特征的突破率小于 6%，7 个月后效率下降到 79%（µGAC 处理了 69,000 个床体积）。在使用 GAC 后使用树脂作为滞后过滤器，并不能提高在正电喷雾电离模式下检测到的化合物的去除率。不过，它对负电喷雾电离模式下检测到的化合物的去除率提高了 35%，这表明树脂对全氟辛烷磺酸等酸性化合物具有更高的选择性。所有 GAC 和树脂材料都能完全去除检测到的最短时间的 PFAS（PFBA 和 PFPeA），但专有混合 GAC 除外（15,700 处理 BV），该 GAC 对 PFPeA 的去除率仅为 19%。迄今为止很少检测到的全氟（4-乙基环己烷）磺酸 (PFECHS) 被与树脂耦合的 GAC 和专有混合 GAC 很好地吸附。GAC 能有效去除农药，但树脂过滤器不能。以前未在地下水中检测到的污染物 2,4,5-三氯苯磺酸 (TCBS) 和 2-氨基-4-氯-5-甲基苯磺酸 (ACMBS) 被有效去除（>92%），但地下水中 ACMBS 的高浓度（360 纳克/升）令人担忧。经树脂过滤器处理后的饮用水中发现了 20 种新的污染物，如三丁胺衍生物和邻苯二甲酸单丁酯，这表明树脂过滤器对饮用水污染起到了一定的作用。树脂的加速迁移实验发现了更多的污染物，如 NDBA 和更多的邻苯二甲酸盐，这突出表明有必要继续监测和评估水处理系统中的树脂材料。
Fig. 1. Workflow for NTA of samples from the pilot plant involved analysis using LC- and SFC-HRMS. The detailed workflow of the migration experiments is illustrated in Fig. S1.
Fig. 2. Suspect compounds identified in the groundwater.
In addition to the well-known PFAS, our study detected the recently recognised PFAS perfluoro(4-ethylcyclohexane)sulfonic acid (PFECHS) (Kaboré et al., 2018) through NTA. PFECHS, an eight-carbon cyclic PFAS, is primarily used in aircraft hydraulic fluids as an erosion inhibitor and has replacement PFOS in various formulations. This compound has been detected globally in various environmental media, including drinking water (Sadia et al., 2023). However, our study is the first to confirm its presence in raw groundwater. For PFECHS, no breakthrough was observed with GAC+Resin 2 and GAC 3, but GAC 4 showed 15% breakthrough.
Fig. 4. Base peak ion (BPI) chromatograms of Resin 2b in the migration experiment. The identified compound or sum formula of the eight highest peaks is shown.
Fig. 5. Heatmap of the peak intensities for 150 features detected with LC ESI+ in the inlet water during sampling rounds t0 and t1, including features from t0 (empty pilot plant columns without GAC or resin) and t1 (new filter).
这项研究强调了对活性炭和离子交换处理工艺进行全面评估的迫切需要，不仅要考虑到全氟辛烷磺酸，还要考虑到更广泛的微污染物。
-GAC 和树脂过滤器能有效去除 PFAS，仅在 PFBA、PFPeA 和新发现的 PFECHS 方面有突破。
-GAC 过滤器更有效，可去除 90% 以上的非 PFAS 污染物，而树脂过滤器的去除率大多在 50% 左右。
-NTA 被证明是验证 GAC 广泛过滤特性的重要工具，在新安装过滤器时，GAC 可去除 94% 以上的所有检测到的化合物。
-研究还发现了两种新的工业化合物，即 2,4,5-TCBS 和 ACMBS。然而，由于 ACMBS 在地下水中的浓度较高（360 纳克/升），需要进一步监测。
-树脂过滤器向饮用水中释放三丁胺及其衍生物和邻苯二甲酸单丁酯等微污染物，引起了人们的关注。此外，树脂迁移实验还暴露了 NDBA 和邻苯二甲酸盐等化合物的潜在污染风险。
虽然 GAC 过滤器在去除非 PFAS 污染物方面表现出色，但树脂过滤器由于会向饮用水中释放微污染物而引起了人们的关注。本研究采用的综合方法对于确保安全有效的水处理至关重要。
Selina Tisler, Natasa Skrbic Mrkajic, Lisa M. Reinhardt, Christine Mosegaard Jensen, Liselotte Clausen, Anne Holm Thomsen, Hans-Jørgen Albrechtsen, Jan H. Christensen, A non-target evaluation of drinking water contaminants in pilot scale activated carbon and anion exchange resin treatments, Water Research, 2025, https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.122871
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