第一作者：Prof. EstherCookson
通讯作者：Prof. EstherCookson
通讯单位：加州大学尔湾分校
DOI:10.1016/j.watres.2022.118784
全氟烷基物质和多氟烷基物质 (PFAS) 是一个广泛存在的 4,000 多种人造化学品家族，由碳氟和极性官能团组成。全氟烷基酸可以具有不同的 CF 链长度，并且根据它们的官能团，可以分类为全氟烷基羧酸 或全氟烷基磺酸。由于其疏水性和两亲性化学结构，PFAS 是高效的表面活性剂。它们自 1950 年代就开始生产，用于从工业过程（例如金属电镀和消防）到普通家用和商业产品（例如防水服装和食品包装）的各种应用。PFAS 的广泛使用导致其在其生命周期的各个阶段（包括制造、应用和处置）释放到环境中。由于 PFAS 在水中的溶解度，PFAS 在环境中是可移动的，并且已在地表水、地下水甚至极地雪水中检测到。因此，全球饮用水供应中越来越多地检测到 PFAS，导致关于污染物对人体暴露的担心不断增加。
尽管对人类健康的广泛关注增加了研究兴趣，但规定和法律对 PFAS 全球迁移的影响仍不明确。结合来自科学文献的样本结果提供了一种在更大范围内测试先前观察到的模式的可行性和识别新模式的方法。审查了 PFCA 的来源、归宿和迁移，并估计了 PFCA 的全球总排放量和大量库存。研究者回顾了地表水中 PFAS 的发生情况，并通过对组合数据的分析显示了不同大陆地表水中三种 PFCA 和两种 PFSA 的时空变异性。他们认为，将全氟辛烷磺酸列入斯德哥尔摩持久性有机污染物清单已经影响了全球地表水浓度，但是，考虑到最近将全氟辛酸包括在内，他们承认需要进一步验证和研究。了解和管理全球环境中 PFAS 的释放需要对直接和间接来源以及对环境的释放进行更详细的分析。
废水中的 PFAS 浓度差异很大，反映了来源的多样性。具有较高工业贡献的废物流往往具有较高浓度的 PFAS。然而，PFAS 来源在工业废水源（金属电镀、纺织、纸张等）和市政废水源（食品包装、浸渍剂、清洁剂等）中有所不同，此外，类似产品和行业的 PFAS 负荷可能因国家/地区或地区而异。PFAS 浓度与中国各城市的国内生产总值 (GDP) 呈正相关，表明经济活动与废水中的 PFAS 之间存在联系。
该研究整理了 2004 年至 2020 年科学文献中报告的数据，并进行了荟萃分析，以量化废水中测量的 PFAS 的全球模式和趋势。评估了 PFAS 颗粒相浓度、PFAS 去除效率和废水来源的差异，以在全球范围内量化这些特性。通过对已发布数据的分析，开发了模型来量化废物流中 PFAS 浓度的国际时间趋势以及各国的相关变异性。最后，使用提出的模型结果来评估每个国家的经济产出与其废水中 PFAS 浓度之间的联系。
Fig. 1. Concentrations of PFAS adsorbed to suspended particulate matter plotted against concentrations of PFAS dissolved in the liquid phase from the liquid stream in various stages of treatment
Fig. 2. Log(Ceff) plotted against Log(Ceff) for the 5 PFCAs (top row) and 3 PFSAs (bottom row).
Fig. 3. Results of a principal component analysis (PCA) of PFAS concentrations in WWTP effluent. PFAS coefficients of the first and second principal components (PC1 and PC2) are displayed as vectors
Fig. 4. PFAS concentrations in WWTP effluent reported from 17 different countries plotted against sample date.
Fig. 5. Fixed effect intercepts, and random effect intercepts for each PFAS in the th country are shown for LME1 (Image 3) and LME2 ( in the gray shaded regions).
Fig. 6. Slopes indicate the change in log concentrations of PFAS, reported from effluent waste-stream samples, per year.
Fig. 7. Measured effluent PFAS concentrations,log(Ceff) , and estimated concentrations from the linear mixed-effect (LME2) model for the United States and China
Fig. 8. Reported effluent PFAS concentrations, log(Ceff), from municipal WWTPs from 17 countries, are shown with respect to national GDP per capita of the sampled year
我们从 44 篇同行评审的科学文章中报告的市政污水处理厂进水和流出物中收集了 PFAS 浓度。这些研究包括 21 个国家的 310 个污水处理厂以及 8 种最常报告的 PFAS（PFHxA、PFHpA、PFOA、PFNA、PFDA、PFBS、PFHxS 和 PFOS）的浓度。我们使用这个编译的全球数据集来量化废水中 PFAS 浓度的模式和趋势。我们对这一全球数据集的分析结果证实了先前小规模研究的一些结论：（i）传统的污水处理厂不能有效地去除我们研究中考虑的任何 PFAS；(ii) 污水处理厂中 PFCA 和 PFSA 液流浓度通常会增加，这可能是进水废水中存在 PFAS 前体化合物的结果；(iii) 吸附到 SPM 上的 PFAS 可能具有与溶解的 PFAS 相似的浓度，尽管它们通常不被测量；(iv) 更高的工业对水源水的贡献通常会导致更高浓度的 PFAS。
我们还使用大数据集来分析废物流中 PFAS 的研究较少的模式和趋势。我们进行了线性混合效应回归，以量化 2004 年至 2020 年废水中 PFAS 浓度的时间趋势。尽管 PFOA 和 PFOS 的制造发生了变化，但在大多数国家，这些化合物在废水中的浓度并未随时间显着下降。或者，城市废水中的短链化合物 PFBS、PFHxA、PFHxS 和 PFHpA 平均每年分别增加 23%、16%、10% 和 8%。此外，我们能够分析来自报告测量值更高的国家的具体趋势。尽管美国废水中 PFAS 的测量浓度在历史上较高，但观察到的 PFAS 时间趋势通常低于全球平均趋势。鉴于中国报告的浓度在历史上与全球平均水平相似，但正在以高于全球平均水平的速度增长。最后，我们发现人均 GDP 与城市废水中 PFAS 的总体浓度较高有关。这些结果表明，在我们研究中包含的消费品和家用产品获得率较高的国家，即使是早期采用 PFAS 法规的国家，减少 PFAS 也是一项持续的挑战。然而，人均 GDP 较低的国家的 PFAS 浓度历来较低，而且随着时间的推移可能会显着增加。
Cookson, E. and Detwiler, R.L. 2022. Global Patterns and Temporal Trends of Perfluoroalkyl Substances in Municipal Wastewater: A Meta-Analysis. Water Research.
https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.118784
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