第一作者：Kok Yuen Koh
通讯作者：J. Paul Chen
通讯单位：Department of Civil and Environmental Engineering, National University of Singapore
DOI:10.1016/j.chemosphere.2022.134300
微塑料 (MPs) 在环境中无处不在，可能对水生生物和人类健康造成负面影响。它们存在于水和废水中，有多种来源，例如不当处置和乱扔垃圾。因此，评估 MPs 在不同水类型和氧化过程中的特性并研究溶解有机碳 (DOC) 浸出和氯仿形成具有重要意义。一种普遍存在的塑料物质，聚乙烯（PE）被放置在不同的水中，并经历类芬顿反应和氯化反应。结果表明，无论水的类型和在低剂量辐照/黑暗环境下，PE 浸出的 DOC 量几乎相似（<1 mg L-1）。浸出的 DOC 在水中氯化后导致氯仿形成。在与 PE 的类 Fenton 反应期间，与氯化反应（~0.8 mg L-1）相比，检测到更高量的浸出 DOC（~3 mg L-1）。由氧化过程引起的 PE 从 PE 中浸出的 DOC 程度反映在 PE 上的表面结构损伤程度。然而，由于类芬顿反应降解了氯仿，氯化导致 PE 形成了更高的氯仿（~20 μg L-1）。次氯酸钠浓度越高，氯仿浓度越高。当氯仿与PE一起存在于水中时，初步观察到氯仿吸附在PE上；然而，挥发速率最终会高于吸附速率。本研究为淡水和饮用水中 MP 的风险评估以及可能的缓解策略提供了有用的信息。
本研究旨在评估 MPs 的 DOC 浸出和不同水条件下的氯仿形成。据报道，聚乙烯 (PE) 是最常用的塑料材料，在全球范围内消耗和排放率最高，因此在本研究中使用了它。将 PE 在黑暗和紫外线条件下放置在不同类型的水溶液中指定的时间段。浸出实验后，对含有 DOC 的水进行氯化处理，以确定氯仿的产生。此外，还研究了氯化和类芬顿反应对 MP 降解和氯仿形成的影响。氯仿形成的趋势可以通过氯仿的降解、吸附和挥发机制来解释。本研究提供了关于 MP 在不同水类型和氧化过程中的响应的见解。
图 1. 1-g L-1 PE 在不同水体中的 DOC 浓度：(a) 黑暗条件；(b) 紫外光条件。UPW：超纯水；TAP：自来水；UPW + HA：含腐殖酸的超纯水；FRW：过滤后的水库水；RW：水库水。
图 2. 氯化后浸出实验中不同水类型的氯仿净浓度：(a) 黑暗条件，(b) 紫外光条件。
图 3. 由于与 PE 发生类芬顿反应，UPW 中 DOC 浸出和氯仿形成随时间的变化：(a) 在 NaOCl、Fe(NO3)3 和 H2O2 以及 Fe(NO3) 不存在/存在下的 DOC 浸出 3、H2O2和NaCl；(b) 在 FeCl3 和 NaCl 存在下，过氧化物（H2O2 或 CaO2）和 pH 值对 DOC 浸出的影响；(c) NaOCl、Fe(NO3)3 和 H2O2 以及 Fe(NO3)3、H2O2 和 NaCl 不存在/存在时的氯仿浓度；(d) 在 FeCl3 和 NaCl 存在下，过氧化物（H2O2 或 CaO2）和 pH 值对氯仿浓度的影响。
图 4. 在氯化钠不存在/存在的情况下，类芬顿反应中 PE 降解的可能途径。
图 5. 氯化法导致 PE 中 DOC 浸出和氯仿形成：(a) DOC；(b) 氯仿浓度。注：次氯酸钠浓度 = 50、100 和 200 mg L−1。
图 6. 不同水类型中氯仿在 PE 上的潜在吸附，初始氯仿浓度：(a) 82-110 μg L-1；(b) 270–310 μg L-1。注：PE 的用量 = 0.5 或 1 g L-1。
图 7 PE 的 SEM 照片：(a) 原生 PE (×1000)；(b) 库水中风化后的PE(×1000)；(c) 原始 PE (×2500)；(d) 氯化后的聚乙烯 (× 2500)；(e) 与 H2O2 发生类芬顿反应后的 PE (×2500)；(f) Fe 与 CaO2 发生类芬顿反应后的 PE (× 2500)。
在本研究中，研究了在不同类型的水和氧化过程中由于 PE 的存在而可能导致的 DOC 浸出和氯仿形成。结果表明，在黑暗和低剂量紫外光条件下，无论水的类型如何，PE 都会浸出少量的 DOC。即使在低强度紫外光条件下，DOC 浸出也相当一致，超过 14 天。随后，由于氯化后PE中的DOC浸出形成氯仿，并且浓度随着DOC浓度的增加而增加。含有 HA 的水会增强氯仿的形成。与氯化相比，类芬顿反应导致更多的 DOC 从 PE 中浸出。过氧化氢的使用导致比过氧化钙更高的 DOC 浓度。然而，在类芬顿反应期间，在溶液中检测到浓度可忽略不计的氯仿，因为该反应导致氯仿降解。相反，氯化反应直接通过PE与次氯酸盐反应生成氯仿，其浓度随着次氯酸盐浓度的增加而增加。最初观察到氯仿在 PE 上的吸附，但最终氯仿挥发的影响超过了吸附的影响。结果，氯仿的浓度在氯化过程中随着时间的推移而下降。SEM结果表明，与氯化相比，类芬顿反应对PE的损害更大，这反映在DOC浸出结果中。该研究提供了重要的证据，即 MP 的存在可能由于浸出的 DOC 或 MP 本身的氯化作用而间接或直接导致 DBP 的形成，并且通过类 Fenton 反应发生更高的 DOC 浸出，可用于废水处理。
Kok Yuen Koh, Zhihao Chen, Shihan Lin, Kishan Chandra Mohan, Xiaohong Luo, J. Paul Chen, Leaching of organic matters and formation of disinfection by-product as a result of presence of microplastics in natural freshwaters, Chemosphere, 2022,
https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.134300
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