ACS NANO:实现最小扰动的非局域手性超表面用于直接斯托克斯参数检测

文摘   2024-10-28 23:02   北京  




韩国首尔高丽大学Yu Geun Ki等人介绍了一种通过最小化单元几何变化来实现高Q值非局域手性超表面的方法,这种超表面可以不依赖于复杂的数值组合直接检测Stokes参数。研究表明,非局域共振与低Q值局部米共振之间的相互作用对手性效应至关重要,特别是对于Fano共振区域。当改变椭圆形纳米柱的方向角时,可以优化共线极化和交叉极化传输之间的相位关系,进而增强圆二色性(CD)。该工作提供了一个简单的设计规则,以实现高Q值的手性超表面,用于高效的偏振检测。通过这些发现,研究人员为非局域Stokes参数检测提供了一个潜在的应用方向。

本文要点

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提出了一种新颖的设计规则,通过最小化超表面单元结构几何形状和填充比的改变,实现了能够直接检测一组斯托克斯参数的非局域手性超表面,避免了传统上需要复杂的三维多层或纳米尺度手性几何结构的问题,从而简化了制造过程,并允许在目标波长下进行一致尺寸的纳米光刻,获得具有相对较高Q值的光谱特性

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通过实验验证了所设计的非局域手性超表面在不同偏振状态下表现出的高Q值传输光谱,并展示了其在直接检测斯托克斯参数方面的潜力。为偏振敏感超表面提供了新的设计思路,并预示了非局域斯托克斯参数检测技术的未来应用。



研究背景

手性结构在自然界中广泛存在,例如氨基酸和DNA,它们展现出非常弱的手性光-物质相互作用。手性超材料和超表面是人工制造的亚波长结构,通过在纳米尺度上打破几何对称性来设计,它们能够提供增强和可调谐的手性光-物质相互作用。与自然手性材料相比,手性超表面能够提供更强的手性光-物质相互作用。它们具有与互补金属氧化物半导体(CMOS)兼容的制造工艺,这使得它们在多个领域具有实际应用潜力,包括小型化圆偏振器、生物传感、圆二色光谱和量子通信。斯托克斯参数是评估光偏振状态的通用方法。高效的手性超表面对于实现强圆二色性(CD)和高Q因子的偏振测量至关重要。尽管已有多种手性几何结构被提出,但有效设计方法的需求仍然存在,需要利用有趣的物理现象来实现。非局部超表面能够通过在超波长尺度上诱导组成单元的集体振荡来操控光的相位、波前和偏振,与局部超表面相比,它们在较窄的光谱范围内具有更高的Q因子。非局部手性超表面支持具有强CD和高Q因子的手性共振,为实现窄光谱范围内增强光-物质相互作用的手性材料提供了潜在的解决方案。尽管非局部手性超表面在光学频率下的成功演示取得了进展,但与已经研究了几十年的局部手性超表面相比,其背后的物理原理和设计规则尚未完全揭示。实现高Q因子的斯托克斯参数检测仍然具有挑战性,因为精确且一致尺寸的纳米几何结构制造对于目标S参数和波长以及高Q因子仍然难以实现。

本文旨在通过设计一种新型的非局部手性超表面来解决上述挑战,这种超表面通过微妙地扰动纳米柱的几何形状,利用非局部共振和局域Mie共振之间的最佳相互作用,以实现有效的偏振检测。


图文速递

图1. 通过圆形纳米柱的精细微扰实现的高Q手性超表面及其在具有最小几何变化的非局部全斯托克斯偏振检测中的应用。(a) 由一系列椭圆形纳米柱组成的非局部手性元表面示意图,这些纳米柱的位置可以同时激发局部和非局部共振模式。(b) 诱导强圆二色性(CD)所涉及的局部(左)和非局部(右)模式的图示。非局域共振模式是由对称性破缺引起的,扰动δ来自直径D和偶极取向角θ(以实线表示)。值得注意的是,由于10%的几何变化(虚线所示),椭圆的变形对最初由圆形纳米柱引起的局部米氏共振的影响可以忽略不计。(c) RCP靶细胞的CD模拟值(实线)和实验值(虚线)。(d) 庞加莱球面上的相应传输,用于识别跟踪椭圆路径的斯托克斯参数S3。(e−h)用于斯托克斯参数检测的预制样品的SEM图像,其中圆形纳米柱的几何变化小于10%,对圆形纳米柱产生的扰动最小。(i−l)每个目标偏振和波长的测量透射光谱。



表1. 超表面的尺寸


图2.分析由所设计的手性超表面诱导的局域和非局域模的相位关系。(a−c)三种具有代表性的纳米结构和光场图像,在947 nm波长下,对(a)x-、(b)y-和(c)右旋圆偏振的目标偏振选择性共振。对于每个目标极化,都会感应出相反方向的电偶极子,并支持暗模共振,如动量转移在平面外的磁场所示。(d−f)模拟的透射光谱选择性地显示了目标线性极化下的法诺共振。设计的椭圆以0°、45°和22.5°的取向角θ描绘,相邻的椭圆倾斜θ+90°。(g,h)x偏振光在手性超表面上的透射电场的复振幅和光谱。来自共极化(蓝线,法诺线形状)和交叉极化传输(红线,洛伦兹线形状)的x定向场的相位满足90°相位差,并在圆极化下分别通过额外的90°相位超前或滞后产生相长或相消干涉。梯度线颜色描绘了随着频率变化而演变的透射系数。(i,j)对纳米柱阵列高度为100nm的手性超表面进行类似分析,该超表面没有局部米氏共振,不满足强CD的优化相位关系。

图3. 通过复透射系数的矢量分析优化手性超曲面。(a,b)x偏振入射光下椭圆方向角(θ)连续变化的透射光谱。(a) 在整个取向角范围内,X方向的共极化透射显示出法诺线形状,(b)y方向的交叉极化透射显示了洛伦兹线形状。(c,d)具有(c)x方向交叉偏振和(d)y方向共偏振的y偏振入射光下的透射光谱。22.5°的角度(白线)满足交叉极化的优化转换,以最大化CD。(e,f)22.5°角度(θ)下的传输振幅(实线)及其各自的相位(虚线)。(e) 具有x向偏振的传输分量(Txx和Txy)满足振幅和90°相位差的匹配。(f) 具有y方向偏振的传输组件(Tyx和Tyy)满足类似的优化条件。(g) 线偏振入射在复平面(λ=947nm)上的透射分量的示意图。重要的是,共极化分量(Txx和Tyy,分别为蓝色和红色实线)通过矩形晶格引起的双折射效应满足180°相位差,相应的交叉偏振光(Tyx和Txy,分别是蓝色和红色虚线)相对于共极化分量显示出90°的相位超前或滞后。(h) 具有90°额外相位滞后的RCP入射角给出了同相关系。(j) 相位超前90°的LCP发生率给出了异相关系。(i) 模拟所设计元曲面的传输组件。



图4. 非局域斯托克斯超曲面的模拟和实验传输。(a,b)非局域手性超表面(θ=22.5°)在RCP(蓝线)和LCP(红线)入射光下的透射光谱。(c,d)透射光谱随纵横比(δ)扰动的增加而变化,以控制Q因子。(e,f)用于控制工作波长的不同直径(D)的透射光谱。(g,h)用于检测x(红色)或y偏振光(蓝色)的具有不同轴取向(θ=0°或45°)的超表面的透射光谱。(a,c,e,g)第一行是模拟分析,第二行是实验测量


图5. 沿着庞加莱球的方位角和椭圆度路径方向测量各种极化的状态。(a) 在目标波长为946 nm的庞加莱球上模拟超表面(取向角θ为0°)的透射,以跟踪方位角。(b) 用于跟踪椭圆角度的元表面(取向角θ为22.5°)的模拟传输。(c) 用于测量各种极化状态的非局部超表面的示意图。(d,e)通过在元表面沿庞加莱球的(d)方位角和(e)椭圆度路径监测方位角检测,即分别沿d和e面板的垂直和水平虚线,获得的模拟(左部分)和实验(右部分)透射光谱的轮廓。(f,g)通过沿偏曲面上庞加莱球的(f)方位角和(g)椭圆度路径进行监测以检测椭圆度角,即分别沿a和b面板上的垂直和水平虚线,获得的模拟(左部分)和实验(右部分)透射光谱的轮廓。(h−k)通过分别监测(h,i)方位角和(j,k)椭圆角检测的每个超表面的方位角和椭圆角,获得的目标波长(d,e和f,g的横截面线)处的透射值。实线表示模拟分析,带引导线的圆圈表示实验测量。ACS纳米www.acsnano.org文章

图6. 从制造的非局部超表面提取SOP。(a−j)从任意复杂极化下制造的超表面中检索SOP。通过补充注释10中提供的数值分析,从组成元曲面的庞加莱球面上的交点提取斯托克斯参数。实线红线表示偏振输入,红点表示测量值。进行四次相同的测量,以评估每个测试集的平均值和标准偏差。


总结与展望


总之,该研究通过巧妙地扰动圆形几何结构并利用非局域和局域共振之间的优化相互作用,提出了非局域手性超曲面。通过这些,展示了在庞加莱球中直接跟踪方位角和椭圆度路径的有效偏振检测。通过最小限度地改变组成纳米结构的几何形状,同时保持其在晶胞中的填充率恒定,可以实现具有相对较高Q因子的这种有效检测,这提供了尺寸一致的纳米制造,并促进了所有样品在目标波长和偏振下的有效操作。所提出的研究和方法可以成为实现实用的非局域手性超表面的解决方案,在分子传感、偏振成像、非线性光学和光通信方面具有潜在的应用。




文献详情

 https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10749



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