哈尔滨工业大学刘兴光等人展示了通过旋转二氧化硅纳米柱二聚体来获得显著的线性和非线性圆二色性，该研究关注在纳米尺度上调控手性光学响应，这对于集成光子学中的偏振态操控和对映体传感至关重要。研究表明，巨大的手性效应源于二聚体上的多极Mie共振，尤其是磁偶极共振。计算得到的非线性g因子在可见光区可达到-1.975，表明在紫外波段可以实现超纯手性三次谐波生成。这些结果为纳米结构线性和非线性手性光学响应的增强和调制开辟了新视野，并在激光和传感领域有潜在应用。
本文要点
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通过调整二聚体的几何参数激发Mie共振模式，旋转纳米柱以打破镜像和反演对称性，从而产生手性响应，在纳米尺度上调控手性光学响应
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高折射率的介电纳米颗粒由于低损耗和多极Mie共振模式的支持，为非线性光学过程提供了独特的增强机会。材料具有较强的非线性g因子，在紫外波段可以实现超纯手性三次谐波生成
研究背景
手性材料在与不同手性的圆偏振光相互作用时表现出不同的光学性质，这种现象被称为手性效应。手性效应在多个领域都有应用，包括药物对映体分离、疾病诊断、生物传感和手性光探测。自然界中的传统手性材料，如手性晶体，体积庞大且手性较弱，这极大限制了手性光学的发展和应用。随着新型手性材料的出现，如手性钙钛矿和手性量子点，为实现手性效应提供了新的平台。过去几十年中，纳米技术的进步极大地推动了手性光学研究向纳米尺度的发展，这改变了传统操控手性效应的方法。特别是，通过设计具有亚波长周期单元的手性超材料和超表面，已经展示了显著的圆二色性和非线性圆二色性，包括对第二和第三次谐波生成的调控。随着集成纳米光子学的发展，需要在更小的尺度上操控圆偏振光。这促使研究者关注单个或聚集的手性纳米颗粒，这些纳米颗粒相较于手性超材料和超表面，体积更小，有望在更紧凑的空间内实现强烈的手性效应。与依赖于局域表面等离子体共振的金属纳米颗粒相比，介电纳米颗粒因其忽略不计的损耗和高损伤阈值而成为亚波长激光器和拓扑光子学中的有前景的候选材料。高折射率的介电材料通过电和磁多极Mie共振的产生、耦合和干涉，已被证明对光学非线性具有重要意义。通过结合Mie共振和连续体中的准束缚态，可以在具有平面不对称性的硅基超表面上实现线性和非线性手性效应的显著共振增强。
图文速递
图3.LCP和RCP照明的消光截面光谱以及线性g因子gL。两个圆柱体的交角选择为2𝜃=60°。插图显示了二聚体在xy和xz平面上的归一化电场|E|的分布。
总结与展望
总之，该文章研究了由两个纳米圆柱体组成的手性介电二聚体结构的线性和非线性手性光学响应。计算了具有相反手性的圆偏振光的散射、吸收和消光截面，以分析手性效应。当交角等于35°时，可以实现线性g因子为-0.67的最大手性。重要的是，二聚体的相应非线性g因子可以达到-1.975，从而产生超纯手性三次谐波，其中磁Mie共振起着至关重要的作用。这种介电二聚体的损耗低于等离子体结构，与手性超材料和超表面相比，可以在更小的体积内进行明显的手性光学响应。文章的研究结果可以为增强和调制线性和非线性手性响应开辟一条新途径，并在激光和传感领域找到潜在的应用。
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