本文要点
本文介绍了一种新型的纳米压印技术用于制造具有圆极化光发射能力的二维手性钙钛矿纳米晶元表面。这些超结构展现出显著的圆极化发光（CPL）特性，最大光发射不对称因子（glum）达到了0.16，经过高折射率材料（如TiO2）涂层的改进后，glum值提高至0.31。这种方法的可扩展性和低成本使其适合于各种光电应用。
研究背景
在光电技术中，圆极化光（CP光）在3D成像、生物传感和光催化等领域中应用广泛。然而，传统的CP光产生方式依赖于线性偏振器和四分之一波片，这些组件限制了设备的小型化和高速度操作且会导致光损失。钙钛矿纳米晶体因其高光致发光量子产率和可调节的发射光谱而成为光电材料的热门选择。但是钙钛矿的固有晶体化学结构限制了其手性光学特性的实现。
研究内容
研究者们使用了纳米压印技术来制造二维手性钙钛矿纳米晶体超结构。首先设计了具有特定几何形状（如γ形）的硅基模板，以实现所需的手性图案。模板上雕刻的图案是基于前人研究中已知的手性几何形状，确保其具备良好的光学性能。之后将合成的非手性钙钛矿纳米晶体（如CsPbBr3和CsPbBr1I2）涂覆到清洁的基材上，然后将预制的硅模板覆盖在其上。通过简单的热处理或溶剂蒸发，使得钙钛矿纳米晶体在模板的影响下自组装成具有手性特征的超结构。再使用扫描电子显微镜（SEM）等技术对形成的超结构进行表征，验证其手性特征和均匀性。
之后研究者对制备的手性钙钛矿超结构进行了性能评估，包括使用光谱仪测量超结构的光致发光性能，重点关注其在不同偏振光照射下的发光特性。研究发现不同手性超结构的发光表现出明显的圆极化特性，表明其具备良好的光学手性。再通过圆二色性实验评估手性材料的光学活性，实验结果显示手性超结构在发射波长范围内具有显著的CD特性。最后通过计算并比较不同超结构下的光发射不对称因子以确定其手性发光效率，发现通过不同的结构和材料改性，glum值得到了显著提高。
为了深入理解超结构的光学手性和发光机制，研究者们进行了数值模拟。利用FDTD方法对手性超结构的电磁场进行建模，计算在不同条件下的光学响应，评估超结构如何影响光的发射和传播。通过模拟评估不同结构的手性场分布，确定在发光过程中的光学手性因子（C）的变化，分析结构的对称性如何影响发光特性。将模拟结果与实验数据进行对比，以验证数值模型的准确性，确保能够通过理论模型预测手性超结构的光学行为。
最后研究者们通过对手性超结构进行材料改性以提高其光发射性能。在制备的手性超结构上涂覆一层透明的高折射率材料（如TiO2），以提高光与材料的相互作用，进而增强光发射效率。通过测量改性后超结构的光致发光和光学活性，对比未涂层和涂层的超结构，验证高折射率涂层对发光不对称性和整体发光效率的促进作用。总结与展望
这种新型手性材料的制备与性能评估，不仅推动了光电领域的进步，也为实现高性能的光源和光学器件的开发开辟了新的方向。可以通过探索其他高折射率材料和光学活性材料的应用，以进一步提升手性钙钛矿超表面的性能。
文献详情
Jose Mendoza-Carreño, Pau Molet, Clara Otero-Martínez, Maria Isabel Alonso, Lakshminarayana Polavarapu, and Agustín Mihi
Adv. Mater. 2023, 35, 2210477
