在篇文章中，研究者报道了一类新的光学活性多孔介质——多孔钙钛矿异质结构的开发，并展示了它们在通过强散射限制光以实现光放大方面的潜力。这些异质结构在化学上由二维网络的CsPb2Br5和三维网络的CsPbBr3组成，它们是通过零维网络Cs4PbBr6的直接水刺激相变获得的。光学成像揭示了由于耳语廊模式（whispering gallery modes）在Cs4PbBr6谐振腔中形成光轨迹，为激光提供光学反馈。
本文要点
1
钙钛矿材料，尤其是铅基卤化钙钛矿（LHPs），因其优异的光电性能而在光电子应用中备受关注。这些材料在光吸收、光致发光和光电流生成等方面表现出独特的功能。为了满足特定应用的需求，精确控制LHP的纳米结构形态至关重要。近年来，研究者们发现多孔介质能够通过散射和局部化调节光的传输，并与光学增益结合，提供了创建相干光源的新方法。
2
钙钛矿材料，尤其是铅基卤化钙钛矿（LHPs），因其优异的光电性能而在光电子应用中备受关注。这些材料在光吸收、光致发光和光电流生成等方面表现出独特的功能。为了满足特定应用的需求，精确控制LHP的纳米结构形态至关重要。近年来，研究者们发现多孔介质能够通过散射和局部化调节光的传输，并与光学增益结合，提供了创建相干光源的新方法。
研究背景
图文速递
(a) Cs4PbBr6和多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的制备示意图。(b) Cs4PbBr6非多孔形态的图示。(c) Cs4PbBr6的晶体结构。(d) Cs4PbBr6悬浮液在室内灯光（左）和紫外线灯（右，365纳米）照射下的照片。(e) CsPb2Br5/CsPbBr3多孔形态的图示。(f) CsPb2Br5和CsPbBr3的晶体结构。(g) CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构悬浮液在室内灯光（左）和紫外线灯（右，365纳米）照射下的照片。
(a) Cs4PbBr6微晶的明场（BF，左上）、光致发光（PL，右上）、扫描电子显微镜（SEM，左下）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM，右下）图像。(b) Cs4PbBr6微晶的X射线衍射（XRD）图谱。为比较，附上了Cs4PbBr6和CsBr的标准图谱。(c) Cs4PbBr6微晶的归一化光吸收（灰色区域）和光致发光（绿色区域）光谱。(d) 多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的明场（BF，左上）、光致发光（PL，右上）、扫描电子显微镜（SEM，左下）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM，右下）图像。(e) 多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的X射线衍射（XRD）图谱。为比较，附上了CsPb2Br5和CsPbBr3的标准图谱，其中前者用虚线垂直线标出以清晰表示。(f) 多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的归一化光吸收（灰色区域）和光致发光（绿色区域）光谱。
(a−e) 不同水量（0.02 mL (a)、0.03 mL (b)、0.04 mL (c)、0.05 mL (d) 和 0.06 mL (e)）制备的多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的扫描电子显微镜（SEM）图像。(f) 以更高放大倍数拍摄的多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的SEM图像，清晰显示了微晶中的多孔特征。(g−i) 所有不同水量制备的多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的X射线衍射（XRD）图谱(g)、归一化光吸收（虚线）和光致发光（PL，实线）光谱(h)，以及时间分辨光致发光光谱(i)。为比较，(g)中展示了CsPbBr3和CsPb2Br5的标准XRD图谱。
(a−c) 18 μm Cs4PbBr6微晶谐振腔的明场（BF）图像(a)、超出泵浦阈值时记录的光致发光（PL）图像(b)以及PL光谱随泵浦密度演变的图(c)。(d−f) Cs4PbBr6微晶谐振腔中支持的三种主要特征模式的场分布(d)、Re(κ)−Im(κ)图(e)和Re(κ)−Q图(f)。
(a) 明场（BF）图像，(b) 光致发光（PL）图像，以及 (c) 对于使用0.01毫升水制备的多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构粒子，泵浦密度下的PL光谱演变。(d−f) 设计CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构的二维多孔域以进行特征模式建模的示意图：扫描电子显微镜（SEM）图像(d)，基于50/50黑白对比度比率从(d)检索的图像(e)，以及用于特征模式建模的二维模型(f)。(g, h) 多孔CsPb2Br5/CsPbBr3异质结构中支持的特征模式的Im(κ)−Re(κ)图(g)和Q−Re(κ)图(h)（共40个特征模式）。(i) 当异质结构的折射率从1.5变化到2.5时，特征模式的最高Q因子的演变。
在二维/三维多孔异质结构中，当折射率变化时，特征模式的电场分布：n = 1.5 (a)、1.7 (b)、1.9 (c)、2.1 (d)、2.3 (e) 和 2.5 (f)。这些特征模式对应于每个折射率选择下的最高Q因子。
总结与展望
本研究成功开发了一类新型的多孔钙钛矿异质结构，通过精确的水刺激相变过程制备了具有2D网络CsPb2Br5和3D网络CsPbBr3的多孔结构。这些多孔结构在光放大和随机激光应用中展现出了显著的性能，特别是相较于传统的Cs4PbBr6微晶，它们具有更低的泵浦阈值和支持高质量特征模式的能力。展望未来，这些多孔钙钛矿异质结构不仅为纳米光子学提供了一个有前景的材料平台，用于精确调控激光模式的相互作用，而且其多孔通道能够容纳各种活性中心，为包括波长可调谐激光在内的先进光电子应用开辟了广阔的空间。进一步的研究将聚焦于探索这些多孔结构中激光模式的局域化可能性，以及通过工程化光学缺陷的种类来实现波长可调谐激光的潜力。
