天津大学姚建铨院士团队不久前在Opto-Electronic Advances上提出了一种独立设计手性超表面的圆二色性和旋光性的新方案，以进一步控制透射波的偏振和波阵面：通过将一对具有镜像图案的异构体组合形成“超级单元”而不是单个手性元原子，可以获得任意偏振旋转角度，同时保持几乎恒定的椭圆度。同时，基于Pancharatnam-Berry相位，在“超级单元”之间引入相对相移，也可以设计发射波的波阵面。外消旋介电超表面可以在没有远场圆二色性的情况下设计光束的偏振旋转角和波阵面。研究团队通过仿真和实验证明了该方案对太赫兹波的强大控制能力，并认为这种具有近场手性但没有远场圆二色性的新型器件也可能在光学传感等技术中具有重要价值。
本文要点
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独立设计手性超表面的圆二色性和旋光性：与传统传统手性超表面相比，此方案的手性超表面的圆二色性与旋光性相互独立。
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对太赫兹波的强大控制能力：此方案的手性超表面可以在没有远场圆二色性的情况下设计光束的偏振旋转角和波阵面。
结构设计
基于外消旋介电超表面的偏振和波阵面操纵新方案如图1所示。外消旋超表面的基本单元由一对S形手性异构体组成，总共四个手性超原子作为一个“超单元”。超表面是一种全硅器件，其衬底和上部材料均为高电阻硅（ρ>20000 Ω）。几何参数如图所示，衬底厚度H1=300 μm，谐振单元高度H2=200 μm，周期P=216 μm，其他面内尺寸L1=72 μm，L2=60 μm，W1 =36μm，W2=56μm。后续部分中演示的所有样本均由 30×30 个“超级单元”或 60×60 个手性元原子组成。
研究团队使用商业软件计算了四个传输系数，如图2（a）和2（b）所示，其中插图代表相应的单元形状。透射太赫兹波和入射太赫兹波可以通过元原子的琼斯矩阵关联起来，并在此基础上计算出圆偏振光的传输矩阵。可以发现：红色单元在1 THz频率处表现出很强的透射圆二色性（TCD），其传输系数中的tRL分量具有最大值，而其他量都很小。蓝色单元的情况正好相反，其tLR分量显示最大值。
图2（c）显示了上述红色单元绕其几何中心进行面内旋转后的传输幅度（tRL分量）和旋转角度。旋转角度θ的步长为22.5度。这些曲线仅表现出轻微的波动，并且在曲线峰值处保持在 0.6 以上。图2（d）显示了1 THz频率下不同旋转角度下的传输幅度和相位。可以看出，相变满足良好的线性关系，即标准的手性几何相，意味着该结构可以通过旋转得到P-B相。
此外，研究团队给出了 LCP 和 RCP 下“红色”元原子的电场分布（图2e），其中RCP波入射时电场有显著增强，而LCP波几乎无法激发局部强电场，证明了自旋选择性传输主要是由于手性元原子中特定的圆偏振太赫兹波激发的高阶电多极，表现出明显的后向散射。更重要的是，当元原子进行面内旋转时，这种选择性增强几乎可以维持，这也是手性几何相出现的直接原因。
图1. (a)器件的任意偏振旋转和波阵面控制能力，例如不同偏振旋转角度下的光束偏转、聚焦和涡旋产生。（b）由“超级单元”组成的元器件的阵列结构，其中手性元原子以不同角度旋转。(c)“超级单元”的组成，其中红色和蓝色部分分别代表两种不同的手性间原子（对映体A和对映体B，Ent A和Ent B）。(d) 手性元原子的几何参数，适用于 Ent A 和 Ent B。
图2. (a, b) 手性对映体的圆偏振透射系数。(c) 不同旋转角度的元原子的透射分量tRL。(d) 1 THz工作频率下不同旋转角度的手性元原子的传输幅度和相位。(e)不同旋转角度的元原子的LCP波和RCP波激发的局域电场。
实验与表征
研究团队使用标准 UV 光刻和 ICP（感应耦合等离子体）蚀刻技术制备了图 2（a）和 2（b）中提到的超表面样品。尺寸相同的1.4 cm × 1.4 cm 样品由无旋转（θ=0°）的元原子组成。结构（红色单元）的扫描电子显微镜（SEM）图像如图3（a）所示，几张不同视角和放大倍数的照片证明了我们样品制备的标准化。我们使用自制的偏振分辨太赫兹时域光谱（PTDS）系统来测量样品的手性透射光谱，该系统包含四个基于标准TDS系统的金属线栅偏振器。如图3（b）所示，通过将偏振片P2和P3旋转45°和–45°作为新的参考系，测量四个线偏振传输系数，并计算圆偏振传输矩阵。图3（c）和3（d）显示了最终的实验结果，样品结构分别以红色和蓝色图案显示。四个圆偏振传输系数与图 2 中的仿真结果吻合较好，峰值频率略有偏移，这可能是样品刻蚀过程中产生的偏差。
图3. (a) 手性超表面样品的扫描电子显微镜 (SEM) 图像，比例尺为 200 μm。(b)偏振分辨太赫兹时域光谱系统示意图。(c, d) 两个手性超表面的圆偏振透射光谱的测量结果。
“超级单元”
研究团队根据图2（a）和2（b）中的透射系数，计算了两个镜单元的透射圆二色性TCD。从图4（a）和4（b）可以看出，曲线中对映体A的峰值为正，最大值接近0.4。相反，对映体B的峰值在-0.4左右。考虑到太赫兹波在空气-硅界面处表现出显著的反射损耗，这意味着高手性效率。有趣的是，当两种对映体结合起来时，图4（c）中的新“超级单元”变成了不具有圆二色性的外消旋结构，因为它具有镜面对称轴。同时，在图4（d−f）中展示了上述三个单元在1 THz处的近场激励。与单个手性元原子相比，杂化结构中激发的手性近场略有减弱，但仍保持显著的自旋选择性，为传输波的操纵提供了保证。
事实上，对映体 A 和 B 在混合结构中充当圆偏振器。当我们通过旋转元原子引入几何相时，透射的正交圆偏振分量结合形成可控旋转的线偏振波，这意味着外消旋结构的对称性被破坏。这可以从经典的极化理论来分析。假设两个手性异构体的透射分量为RCP波和LCP波，初始相位为0，红色间原子旋转角度为β。两个正交分量可以由琼斯矩阵写成：
其中 φR 和 φL 是由超表面引起的圆偏振分量的相移。穿过超表面后合成的太赫兹波的琼斯矢量可以写为
显然，合成的线偏振波的旋转角等于手性单元的面内旋转角，这为偏振操纵提供了非常方便的方法。当然，这里的单元旋转角度是一个相对值，可以采用不同的绝对角度来设计透射波阵面。在图4（g−i）中展示了三个例子，假设红色单元的旋转角度为β。模拟中的入射波是水平偏振的（沿 x 轴）。图中给出了每种场景的单元图以及发射波的偏振态，当β=0°时，发射波的偏振态与入射波的偏振态一致。当β=45°或β=90°时，发射波的偏振态旋转相应的角度。
图4. (a-c)三种超级单元的透射圆二色性的仿真结果。(d–f) 三种类型的超级单元由 1 THz 圆偏振波激发的局部电场。(g–i)不同旋转角度的超级单元及其旋光函数的模拟结果(β=0°、45°和90°)。
基于上述结果，现在可以实现元设备的最终功能。首先，研究团队模拟相对旋转角度为90度的“超级单元”的偏振旋转性能，如图5（a）所示。入射的 x 偏振太赫兹波在 f=1 THz 附近被有效地转换为 y 偏振。根据图5（a）所示的结构，假设红色和蓝色手性元原子顺时针和逆时针旋转的角度分别为β1，则由超相移得到的相对相移为单位为 φ=2β1。我们将超单元之间的相对相位称为二阶 Pancharatnam-Berry 相，以区分前面提到的红色和蓝色单元之间的相移（一阶 Pancharatnam-Berry 相）。图 5(b) 显示了几种不同的场景。以聚焦光束为例来演示超表面的功能。图 5(c) 显示了聚焦所需的相位分布，通过以下公式计算：
设计中，焦距f=15 mm，像素尺寸为432 μm × 432 μm，共有30 × 30个相位点。通过对超表面的全波模拟，观察到入射平面波在焦平面上有明显的聚焦效应。图5（d）显示了xoz平面上的模拟结果，其中入射波是x偏振的，而发射波中的y偏振分量明显更强。类似地，在图 5(e)和图 5(f)中分别给出了 xoy 平面（实际焦平面 z=14 mm）内 x 和 y 偏振波的电场强度。结构呈现聚焦光束，同时偏振平面旋转 90 度。
图5（g）显示了全硅超表面样品的SEM图像，其中白框标记了一些超单元。使用太赫兹近场系统进行聚焦光束的测量，扫描太赫兹电场以获取焦平面中的 x 和 y 偏振分量。实验结果（1.08 THz）如图5（h）和5（i）所示，与仿真结果基本一致。另外，根据图5（f）和图5（i）中的数据计算了聚焦效率，结果表明模拟和实验的效率值分别为ηs=45.9%和ηe=25.7%。使用的近场TDS系统如图5（j）所示，由太赫兹发射器、透镜、偏振器和微探针组成。通过更换微探头实现对透射光束中不同偏振分量的检测。上述结果有效证明了外消旋超表面强大的太赫兹波操控能力。此外，由于“超级单元”中的对映体提供具有特定相位差的左旋和右旋圆偏振分量，因此外消旋超表面可以作为多功能超透镜、全息板，以及矢量光束生成等器件的一种新的偏振复用方法。
图5. (a) 超单元阵列的模拟线偏振透射光谱（β=90°）。(b) 生成超级单元之间相对相位的示例（旋转角度β1=0、45、90°）。(c) 用于光束聚焦的超表面相位分布的设计。(d) 纵向截面（xoz 平面）聚焦光束的模拟结果。(e, f) 聚焦光束横截面（xoy 平面）的模拟结果。(g) 外消旋介电超表面的局部 SEM 图像。(h, i) 横截面聚焦光束的实验结果。(j) 用于测量聚焦太赫兹光束的实验光路。
总结与展望
研究团队通过模拟和实验证明了一种基于外消旋介电超表面的太赫兹波偏振和波阵面控制的新方案。为了减轻普通手性超表面中CD和OA之间的干扰，使用手性异构体的组合形成“超级单元”，而不是使用单个超原子作为最小工作单元。首先，通过参数优化获得了具有强手性响应的S形结构，并加工了两种异构体样品进行实验验证。研究团队构建了偏振分辨 TDS 系统来完成透射光谱测量，然后混合并排列经过验证的手性元原子以形成新的工作单元并引入P-B相（称为一级几何相）在单元之间以获得偏振旋转角。为了设计透射光束的波阵面，研究接下来在超级单元之间引入了额外的 P-B 相位，即二阶几何相位。通过整个样本的模拟和焦平面内透射聚焦光束的测量，进一步验证了混合超表面的波阵面控制功能。该方案有效地解锁了手性超表面的CD和OA，同时保持了波阵面设计，并且分离了超器件的近场和远场手性之间的相关性，对光场操纵和手性传感具有重要意义。
文献详情
DOI：10.29026/oea.2024.240075
