本文要点
在太赫兹频率下观察到巨大的天然光学活性，表现为电极化和磁化分量之间的正交调制。
第一性原理计算表明，这些手性耦合起源于非共线自旋纹理和相对论性自旋-轨道相互作用之间的协同作用，从而在晶格介导效应之上实现了显著增强。
研究强调了在二维极限下，纠缠序可以实现独特功能，并为开发在太赫兹速度下运行的范德瓦尔斯磁电设备铺平了道路。
研究背景
手性——一个物体与其镜像不重叠的属性——是自然界的一个基本概念。从宇宙中的螺旋星系到生物体中DNA的螺旋结构，它在广泛的系统中表现出来。在结晶固体中，手性通常是由缺乏不适当旋转轴的系统中组成原子之间空间坐标的不对称性产生的。这种几何手性是无数现象的基础，包括光学圆二色性、不寻常的光电效应和非互反量子输运。
除了这种晶格介导的手性之外，其他形式的手性存在于具有非手性晶格的固体中，这些非手性晶格是由电荷密度波、旋向有序和自旋螺旋磁性纹理等不稳定性产生的（图1a）。后者尤其重要，因为它们能够驱动与底层磁顺序交织在一起的宏观铁电极化，并与广泛的技术应用相关。实现这种增强磁电耦合物理机制的材料被称为ii型多铁性材料.最近，通过利用以中心对称结构结晶的范德华材料，人们共同努力将ii型多铁材料扩展到原子薄体系。这些准二维多铁质材料具有增强磁电特性的潜力，其可调性是传统三维helimimnets无法达到的。
在由这个张量控制的各种现象中，自然光学活性作为与手性对称性的自发断裂最密切相关的效应脱颖而出。这一性质描述了光偏振的旋转在时间反转下是对称的，在空间反转下是反对称的，并且它的强度可以在与磁手性序的集体模式共振时增强。揭示这种未知效应在脱落范德华多铁学领域的存在和程度，对于实现基于人工堆叠层状结构的高速手性应用至关重要。然而，迄今为止，缺乏合适的探测方法阻碍了在范德华片中单个手性域的微观长度尺度上对这种现象的识别。
研究内容
图1:NiI2的晶体结构和电子介子模式。a、自旋螺旋顺序，由两个相对的左旋螺旋和右旋螺旋所体现。b，高温下NiI2的菱形晶体结构。镍（蓝色）和碘（红色）原子排列在三角形晶格层中。c， THM≈60 K以下（001）面的自旋螺旋阶，传播矢量q = (0.138a*, 0,1.457 c*)，面内分量qin，平行于C2轴沿y方向的电极化P。还显示了x， y， z坐标系，其中y∥[010]和z∥[001]。d，在2.4 K下用σ+（红）和σ−（蓝）圆偏光测量脱落NiI2的低频自发拉曼散射。4.09 meV和4.51 meV处的两个峰分别是EMo和EMe电子磁子。e，用DFT计算的7 × 1单层NiI2的电介子模的能量-动量色散。f， EMo和EMe的特征向量自旋旋进动，与计算的ΔP和ΔM向量一起显示。A.u，任意单位。
图2 |静态和瞬态SHG偏振图。a，在平行极化（蓝色）和交叉极化（红色）检测配置下收集的剥离NiI2对映纯域上的温度依赖静态SHG信号。图中显示了相变温度THM≈60 K以上和以下的各向异性SHG信号。b，在1.10 mJ cm−2的入射泵浦流量下，在交叉极化配置下，探针垂直于c2轴（ϕ = 0°），对NiI2的温度依赖性振荡tri - shg测量。振荡器能量匹配c2奇数电子磁子，EMo（扩展数据图2）。c,e。在并行- (c)和交叉极化(e)检测配置下，各向异性trs - shg信号的泵浦探针延迟时间分别为1.9 ps（蓝色）和2.2 ps（红色）。在平行偏振(d)和交叉极化(f)两种检测配置下，各向异性的tri - shg信号是泵浦-探针延迟时间和探针偏振角φ的函数。在2.4 K下，以1.65 mJ cm−2的入射泵浦流量收集数据。
图3 |电极化和磁化动力学。a，从图2d，f中提取的二阶非线性光学敏感性Δχ t() ijk(2)（点）与阻尼振荡器模型的拟合（线）一起表示为时间的函数。为清晰起见，这些曲线已垂直偏移。b，从拟合中获得的振子能量表明了c2 -偶类（蓝色）和c2 -奇类（红色）张量元素的单独的电子磁子调制。从tr-RKerr信号Δθk（见d）得到的相同泵浦流量下的频率也显示出来。c，与静态极化P0相比，两种磁振子模式振荡诱导的电极化分量ΔPx和ΔPy的时间演化。数据点（点）与时间动态（线）的拟合一起显示。d，在2.4 K时几个入射泵影响的tr-RKerr信号。实验数据（点）显示与阻尼振荡器模型（线）的拟合。为清晰起见，这些曲线已垂直偏移。e，从tr-SHG和tr-RKerr信号的拟合得到的初始振荡相位Φ显示为入射泵浦流量的函数（补充注5）。所有误差条都显示了从拟合得到的95%置信区间。
图4 |电磁子动态磁电耦合。a，从tr-SHG（蓝点，线）和tr-RKerr测量（红点，线）中提取的EMo二维电极化和磁化的随时间调制。从DFT计算中得到EMo模式的理论电极化和磁化动力学，并假设有现象学阻尼率（填充面积）。为了明确振荡动力学，实验数据被插值因子2，然后用移动平均滤波器平滑。b，在各种材料中检索到的太赫兹光谱范围内的动态磁电耦合常数α(ω)（补充表7）。数据点根据其相关的光学旋转现象进行分类。NOA，自然光学活性（蓝色圆圈）；GB，回转性双折射（红色三角形）。
总结与展望
总之，我们已经观察到在范德华多铁体中从单个手性域产生的巨大太赫兹磁电振荡。我们的研究已经建立了实现无与伦比的动态磁电相互作用所需的关键因素，这可能在下一代手性自旋电子学和传感设备中发挥关键作用。
此外，在我们的方法中实现的电子磁振子振荡的相位提取将使各种多铁性的手性敏感域成像成为可能。将我们的理论模型扩展到非线性磁耦合和光-物质杂交，将显示在强驱动场或极化环境中存在手性磁电相关性的影响。评估这些挑战可以为通过强太赫兹脉冲实现手性畴的相干开关以及由手性腔场介导的奇异磁态的出现铺平道路
文献详情
Gao, F.Y., Peng, X., Cheng, X. et al. Giant chiral magnetoelectric oscillations in a van der Waals multiferroic. Nature 632, 273–279 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07678-5
