本文介绍了一种通过手性诱导的自旋选择性(CISS)效应控制反应中间体自旋排列来提高水分解中氧进化反应(OER)催化剂效率的方法。
本文要点
1,手性催化剂提高效率
2,法拉第效率和反应过电位
3,反应机制和自旋效应
研究背景
在水分解技术中,氧进化反应(OER)由于其缓慢的动力学过程而成为提高效率的主要障碍,尽管研究人员已经通过调整反应中间体的吸附能来优化催化剂设计,但这些模型通常忽略了电子自旋对反应动力学的潜在影响,因此本文的研究背景集中在探索手性诱导的自旋选择性(CISS)效应,以期通过控制反应中间体的自旋排列来开发出更高效的OER催化剂,从而推动水分解技术及其他电催化过程的发展。
研究内容
上图为伏安特性。a–d 显示在 1 M NaOH 电解质中测量的 Nafion 中未掺杂(黑色)和 5%(绿色)、10%(蓝色)和 23%(紫色)铁掺杂的 Rac-(虚线)和 L-氧化钴(实线)纳米颗粒催化剂的线性扫描伏安图。e 显示 Rac-(空心符号)和 L-氧化钴(实心符号)在 10 mA cm-2 下的相应过电位。红线是强调手性影响的视觉指南,误差线表示至少三次独立测量的标准偏差。上图为催化活性和表征。a、b 显示在 1 M NaOH 电解质溶液中测得的 Nafion 中未掺杂(黑色)和 5%(绿色)、10%(蓝色)和 23%(紫色)铁掺杂的 Rac-(空心)和 L-氧化钴(填充)纳米颗粒催化剂的质量活度“MA”和比活度“SA”。c 显示与 1 M NaOH(水平虚线)和 0.1 M pH 10 碳酸钠(虚线)和 0.02 M pH 8 磷酸钾(交叉影线)缓冲溶液中的非手性类似物相比,未掺杂(黑色)和 23% Fe 掺杂(紫色)手性催化剂的法拉第效率有所增强。误差线表示至少三个独立电极制备的标准偏差。 d–g 分别显示未掺杂和掺杂 5%、10% 和 23% 铁的 Rac-(空心符号)和 L-氧化钴(实心符号)纳米粒子的 Tafel 图和相应的斜率
总结与展望
文献详情
Vadakkayil, A., Clever, C., Kunzler, K.N. et al. Chiral electrocatalysts eclipse water splitting metrics through spin control. Nat Commun 14, 1067 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-36703-w