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专家视点
激子极化子——由强耦合光子和激子组成的准粒子激发——由于其强非线性、超快反应时间以及在室温下通过非平衡凝聚形成宏观量子态的能力，为光子电路提供了迷人的可能性。具有激子极化子的晶体管和逻辑门的过去实现大多使用极化子流体的空间传播来实现，这对微腔的制造提出了很高的要求，通常需要复杂的操作。在此，李辉、陈飞和贾浩远等人使用双脉冲激发方案，在精确控制极化子凝聚体和激子储层动力学之间的相互作用的基础上，在室温下在局域激子极化子中实现了全套逻辑门功能（即时间AND、OR和NOT门）。动态本质上涵盖了逻辑运算所需的级联性，实现了高效的信息处理，而不需要空间流。时间极化逻辑门在超快开关、通用性和与其他维度控制的简化兼容性方面具有优势，在强耦合光物质系统中构建极化逻辑网络具有巨大潜力。该工作发表在Nature Photonics上。
Hui Li, Fei Chen, Haoyuan Jia, Ziyu Ye, Hang Zhou, Song Luo, Junheng Shi, Zhenrong Sun, Huailiang Xu, Hongxing Xu, Tim Byrnes, Zhanghai Chen and Jian Wu. All-optical temporal logic gates in localized exciton polaritons. Nat. Photon. 18: 864-869 (2024).
提高信息编码和处理的性能是光学集成电路的一个持续目标。在光学信息科学和技术领域，人们开发出了实用的多路复用方案，其中时间、空间、波长、偏振和角动量等维度被有效地用于提高处理速率和容量。尽管光子作为信息载体具有响应时间快、能耗低和加热可忽略不计的优点，但它们微弱的粒子间相互作用对调制它们的能力提出了要求。避免这一瓶颈的一种方法是使用由强光-物质耦合形成的量子系统。材料科学和微腔制造技术的显著发展使得将光子限制在极小的模体积内成为可能，并实现了腔光子和半导体激子之间的强耦合，从而产生了称为激子极化子的混合玻色子准粒子。
激子极化子继承了其光子成分的光有效质量和快速传播速度的优点以及其激子成分的强非线性。它们能够在高温下实现玻色子凝聚，由此产生的非平衡宏观量子态为信息处理提供了迷人的可能性。极化激光器、开关、路由器、晶体管和逻辑门等器件功能已在激子-极化子系统中得到验证，其中一些甚至可以在室温下运行。然而，大多数功能操作，特别是在环境条件下，都是基于在空域或时空域的组合中操纵准粒子。空间依赖控制在很大程度上依赖于微腔的特性，因此对微腔的设计和制备提出了更高的要求。这种方法的另一种选择是利用时间自由度，这可用于在不干扰其他维度的情况下执行和处理信息；然而，迄今为止，在纯时间维度上对激子极化子的功能控制在很大程度上是不存在的，尤其是在室温下。详细了解动态特性对于实现时域操纵至关重要；然而，由于缺乏涉及高精度、时间分辨多维测量的技术，这在一定程度上受到了阻碍。
在这里，研究人员使用双脉冲激发方案，在精确控制激子和极化子凝聚体之间的相互作用动力学的基础上，为在局域激子-极化子系综中实现全套极化子时间逻辑门提供了可靠的方案。时间自由度是操纵信息的一个强大维度，本质上与其他维度无关。因此，可以更容易地实现信息的多通道处理任务且速度和容量都在增加。挑战在于控制激子储层和极化子凝聚体之间的相互作用，并直接测量激子-极化子量子态的时间模式。宏观量子态的控制可通过利用产生非平衡混合准粒子系综的技术来实现，并以飞秒分辨率精确测量复杂的时间波形。正如研究所展示的，可以使用非共振的多飞秒激光脉冲注入来操纵一维ZnO回音壁微腔中局域激子-极化子系综的动态响应。通过精确调整两个激发激光脉冲的强度和相对时间延迟，时间AND、OR和NOT逻辑门在亚皮秒到皮秒范围内得到了证明（图1）。两个连续的输入脉冲，分别表示为输入A和输入B，通常被发送到同一位置的ZnO微腔中，在那里它们的入射强度和相对延迟得到了很好的控制。源自激子极化子在传输方向上的泄漏光致发光发射充当“输出”。级联性对于AND和OR逻辑运算至关重要，在局域激子-极化子系综的受激放大动力学中可以内在地满足级联性，从而消除了多位置注入的需要，并控制了空间流动的激子-极化分子。NOT门在多模ZnO微腔中激子极化子的玻色子级联动力学控制的基础上实现。时间分辨光致发光发射的行为符合全套逻辑门的标准。
01
实现NOT门是实现激子极化子中全套逻辑门的最后一个缺失部分。与过去极化子系统不同，极化子系统旨在在提供电气或光学控制时关闭现有信号，极化子NOT门的基本标准是在控制到达时关闭信号并在控制结束时恢复信号。它需要对潜在的动态进行更精确和复杂的操纵。ZnO微腔具有与回音壁模式相关的多模光谱；这些多模光谱允许激子极化子的玻色子级联弛豫，为实现极化子NOT门提供了一个有前景的平台。实验中，研究人员通过使用中心波长为350 nm的飞秒激光脉冲进行非共振泵浦，在一维ZnO微腔中形成激子极化子，在该波长处，腔光子和电子-空穴对之间存在强耦合。激子极化子的色散关系可以通过使用二维探测器实现的光谱仪探测傅里叶平面光致发光发射的角分辨光谱来获得，其中角度表示极化子波包的平面内动量。当泵浦通量增加到一定阈值（1.2 mJ cm-2）以上时，极化子凝聚体（图2a插图）在两个较低极化子分支的基态中形成，分别由模式U和L表示。研究表明，在一维ZnO微腔中存在离散能级的阶梯，这维持了激子极化子的玻色子级联过程，即相邻能级之间的受激跃迁。在这里，激子-极化子凝聚最初使用飞秒脉冲束的非共振激发诱导，在模式U下产生“开”态，如图2a中的插入角分辨光谱所示。到达适当时间延迟的另一束控制脉冲与激子-极化子凝聚体相互作用，并通过级联弛豫耗尽模式U的粒子数，导致相邻模式L的粒子数增加（如图2a中标记为“关闭”的插图所示）。泵送和控制通量分别约为1.2Fth和0.1Fth。在图2a中，激子-极化子凝聚体的光谱显示为泵浦和控制脉冲之间相对时间延迟的函数。研究人员实现了两个脉冲之间具有接近零时间延迟的极化非门，其中模式U可以发现明显的“关闭”行为，模式L上的信号相应增加。控制脉冲作为输入，而模式U的泄漏光致发光发射作为输出。当输入关闭时，模式U的极化子凝聚器打开，而极化子信号可以在控制脉冲到达时关闭，对应于1-0操作。从开启到关闭的时间响应的半最大全宽约为80 fs；这是从模式U的输出信号中提取的，作为延迟时间的函数（图2b）。通过使用速率方程进行建模，可以很好地再现动力学，证明当泵浦和控制脉冲重叠时，激子极化子中增强的级联弛豫占主导地位。这种超快响应时间比极化子开关的亚皮秒响应时间短一个数量级。从控制脉冲获得的开关能量为每次操作几十皮焦的水平，可以获得~15 dB的开闭对比度。与各种光开关相比，这种偏振器NOT门具有超快开关时间和高对比度的优点。
当时间延迟接近零时，极化子系统中会发生剧烈的相互作用。使用飞秒角分辨光谱成像技术可以揭示NOT门的潜在动力学。如图2c、d所示，逻辑NOT门的“开”和“关”状态的动态分别在200 fs和0 fs的固定时间延迟下获得。激子-极化子凝聚体的实际建立时间可以提取为皮秒时间尺度（“开启”状态约为9.6 ps）。接近零时间延迟时，泵浦和控制脉冲的共激发会诱导更大的局部粒子数，从而加速激子极化子的潜在积累和弛豫动力学。在接近零的时间延迟下，U和L模式分别观察到高达约9 meV和20 meV的能量蓝移，这可以归因于在更高的局部密度下增强的粒子间相互作用。激子-极化子凝聚体的实际积聚速度由总注入决定，因此，接近零时间延迟的“关闭”状态会经历更快的动态过程。
02
当泵浦注量略高于凝结阈值时，在下极化子分支的基态中形成极化子凝结。在这种情况下，明显的蓝移和动量分布的急剧减少，如图3b所示，表明凝结的形成。最近，研究人员发现了这种特定几何形状的极化子凝聚体在非共振激发条件下的积聚动力学，其中最初激发的热激子采取多个步骤向基态弛豫，导致激子-极化子在几皮秒内凝聚。尽管激子极化子的寿命在皮秒范围内，但激发的激子储层在亚纳秒到纳秒的时间尺度上具有更长的寿命。这为人们提供了一个操纵极化子系综动态响应的平台。
有趣的是，当单个驱动激光脉冲的泵浦强度不足以产生冷凝时，连续两次相等的注入（双注入）可以通过受激放大实现冷凝。此外，冷凝物的数量可以通过后续的注入来控制，其中两个泵送脉冲之间的相对时间延迟被精确控制。这里，通过在F≈0.6Fth的泵送强度下使用双喷射，只要两个喷射脉冲之间的相对时间延迟小于约120 ps，就会发生冷凝（图3d）。这种双注入获得的静态角分辨光谱（图3c）与单脉冲注入下获得的光谱相似。使用飞秒角分辨光谱成像技术可以明确地显示动力学的差异。冷凝信号随着两个喷射脉冲之间的相对时间延迟增加而单调下降（图3e），同时线宽和建立时间增加（图3f）。
基于与非相干激子储层耦合的Gross-Pitaevskii方程的理论模型，可以揭示潜在的过程。仿真结果，如图3g所示。注入第一激光脉冲将产生具有长衰减时间的动态激子储层密度。当局域激子系综中存在“种子”粒子群时，第二激光脉冲可以诱导瞬时受激放大。增益可以超过一个数量级（取决于注入时间和第二脉冲的强度），从而可以通过双注入实现冷凝的临界密度。尽管激子种群的增益在亚皮秒的时间尺度上迅速增加，但该系统需要更多的时间来建立极化子凝聚体。相对于第二个激光脉冲的到达时间，最终输出可能会延迟10 ps以上，这与图3e所示的观察结果一致。该模型很好地再现了延迟相关的增益降低（图3e中的实线）。增强程度主要由激子密度的瞬时量和第二激光脉冲的强度决定。时间延迟越短，瞬时储层密度就越高，因此，对于较短的延迟，凝结阈值（对于第二个脉冲）可以降低（图3h）。针对单束注入情况，对各种第二脉冲注入时刻（即10 ps、40 ps和70 ps）的冷凝阈值进行了比较（图3h）。注量依赖性表明，与单次注射的情况相比，当第二脉冲以10 ps的时间延迟到达时，冷凝阈值可以降低约50%。对于较短的时间延迟，阈值降低更强。
两阶段注入方法可以通过动态放大局部极化子系综来实现AND逻辑门操作。第一级的输出可以在没有物理传播的情况下充当第二级的输入，这消除了在空间上操纵极化子流的必要性。如图1所示，当A和B的输入信号都低于冷凝阈值（即FA<Fth和FA<Fth）且它们的总和超过阈值（FA+FB>Fth）时，可以实现时间与门。输入和输出信号的鉴别水平应在0左右，即0表示没有信号。如果注入不能建立极化凝结，则输出将为“0”。插入的轮廓从实际测量中获得，相应的鉴别信号表示“1”处的输出。在这种几何结构中，两个输入信号为“0”，或者其中一个输入为“1”，都可以在“0”处产生输出。只有当两个输入都为1时，输出才会为1。对于图3的具体情况，需要将两个注入脉冲之间的相对延迟控制在一定的时间延迟内，例如120 ps。放大增益由不同的注入水平和时间决定，具有足够的消光比用于实际操作。这种基于激子极化子时域操作的方案可以普遍应用于各种半导体微腔，大大降低了对腔均匀性的要求，这对依赖流量的操纵至关重要。
03
现在，转向第一泵浦脉冲的注量高于冷凝阈值的情况。在这里，通过第一次脉冲注入微腔来产生初始激子-极化子凝聚体。在这种情况下，由于过去存在极化子群体，在完全相同的位置注入第二个泵浦脉冲可以引起突然的受激玻色子放大。只要第二脉冲的到达时间存在冷凝物，连续注入就会导致快速的种群增长。与两个喷射脉冲低于冷凝阈值的情况相比，增益在更短的时间内建立起来。
实际增益由第二激光脉冲的注入注量决定，如图4所示。这里，第一个脉冲的注入强度固定在~1.5Fth，第二个泵浦脉冲到达的时间延迟约为17 ps。如图4a所示，第二次激光脉冲的通量越高，放大作用越强。如图4b所示，模拟很好地再现了这种行为。提取相应的增强建立时间（定义为从第二次脉冲注入到放大信号峰值的时间）和增强信号峰值的宽度，如图4c所示。这种放大行为显示出瞬态响应，其呈现出约2 ps的非常短的累积时间。随着第二脉冲的注量从约0.1Fth增加到Fth，随着累积时间的增加，信号增益降低了约400 fs。放大冷凝物的半最大全宽（如图4c所示）从约3.9 ps降低到1.6 ps，同时伴随着高达约5 meV的能量蓝移（图4d）。由于极化子补充程度的增加，准粒子系综中增强的相互作用加速了凝结的建立和衰变过程，导致能量蓝移。增益（定义为图4a中灰色和白色区域的积分强度之比）随着第二个脉冲强度的增加而增加。在图4e中，可以看到，对于超过1.2 mJ cm-2的第二次注入通量，通量相关增益显示出线性增加的区域和饱和区域。该测量中获得的最大增益约为12.5 dB。基于上述情况，可以通过增加输入信号电平来操作极化时间OR门，使得其中任何一个都高于冷凝阈值（PA>Pth或PB>Pth）。在这种情况下，可以满足图1中的OR门表。通过精确控制两个注入脉冲的强度和相对延迟，可以实现所有三种逻辑门功能。
在此之前，极化逻辑门通过级联几个空间分离的极化晶体管来实现，其中一个晶体管的输出被传播到另一个位置，该位置将用作第二个晶体管的输入。与这种空间定义的晶体管相比，基于时间极化逻辑门的方案具有以下特点。首先，这是激子-极化子系统中的一种新方案，利用强耦合激子和光子的非平衡特性，在时域中对信息进行编码和处理。在没有准粒子空间流动的情况下，室温和局部操作都保证了快速的响应时间。例如，研究人员实现了极化时间NOT门的80 fs响应时间。此外，这种信息容量只占据一个维度，即时间自由度。通过将操作与额外的自由度相结合，可以大大扩展容量。其次，时域中的级联操作需要相对简单的设置。方案中，只需要两个具有受控时间延迟的非共振激光脉冲作为极化时间逻辑门的“输入”。级联的极化晶体管在同一位置被激活，最终的输出信号可以通过传输几何中的时间分辨检测获得。相比之下，通常需要三束空间分离的激光——具有不同的入射角和能量——来操作基于空间流动极化子的级联几何中的极化晶体管。第三，通过当前的时序逻辑门方案，可以消除实现多级极化子晶体管级联所需的将极化子流体限制在微腔中的复杂性，大大降低器件功能对微腔质量的依赖性。总之，基于时间的极化逻辑门表现出鲁棒性、通用性和超快操作。结合空间维度的极化结构，可以显著提高信息处理能力，为实现极化集成电路开辟了新的前景。
研究人员简介
李辉，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室研究员，研究方向为超快光场调控和测量技术，聚焦分子和微纳体系中的超快动力学。
E-mail: hli@lps.ecnu.edu.cn
陈飞，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室博士，研究方向为超快光学。
贾浩远，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室博士，研究方向为超快光学。
吴健，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室教授，研究方向为分子光学物理和超快非线性光学。
E-mail: jwu@phy.ecnu.edu.cn
