光纤端面上具有近衍射极限聚焦的超高数值孔径氧化石墨烯平面透镜

Xiaoke Chen, Lin Ma, Zuyuan He, Guiyuan Cao, Han Lin and Baohua Jia, Ultra-high NA graphene oxide flat lens on a fiber facet with near diffraction-limited focusing, Photon. Res. 12(7): 1457-1463 (2024).

微透镜光纤既可以作为光转向介质，也可以作为传输介质，而不需要空间光光学器件。具有高数值孔径的光纤透镜在成像、集成光子器件和医学光学中尤其需要。例如，更高数值孔径的光纤透镜可以在成像过程中分辨出更精细的细节，并实现更高质量的成像。光学晶格中原子的高分辨率原位成像可以在现代量子光学实验中提供在单粒子水平上研究量子效应的能力。此外，高数值孔径光镊能够对微粒进行强光捕获，这对于操纵医学光学中的微级元件至关重要。

传统的光纤透镜通过熔化光纤端面或使用紫外粘合剂在光纤端面上集成球面透镜来实现。然而，由于制造困难，传统光纤透镜的数值孔径只能达到0.6。近年来，各种平面透镜，如元透镜和平面衍射透镜，得到了快速发展。它们被认为是球面光纤透镜的良好替代品。光纤端面上集成了各种超透镜。然而，它们焦斑尺寸半最大全宽的典型值约为𝜆-5𝜆，数值孔径相对较低（高达0.6）。此外，由于可集成性低、制造复杂性和成本高，光纤超透镜的实际开发面临着重大挑战。最近，研究人员还提出了聚合物光纤衍射透镜。虽然它们可以实现相对较高的数值孔径，但由于折射率差有限，这种透镜的厚度可达5 μm，孔径约为100 μm。

近年来，具有新型光学和物理性能的氧化石墨烯和还原氧化石墨烯薄膜被提出作为制造平面透镜的有前景的材料。从紫外到太赫兹范围的宽带宽使石墨烯家族材料成为宽带器件设计的理想选择。此外，它们具有优异的机械鲁棒性和出色的温度、化学和生物稳定性，可在强酸、碱性、高温、高湿度和低地球轨道条件等恶劣环境中应用。此外，与其他元透镜所需的多步骤纳米制造、蚀刻和转移工艺不同，使用飞秒激光直写技术，光纤端面氧化石墨烯透镜可以在没有掩模的情况下灵活有效地制造。在激光制造过程中，氧化石墨烯薄膜可以被光还原为还原氧化石墨烯且可以实现0.8的大折射率对比度，这比可见光带中的正常折射材料大两个数量级，大的消光系数和厚度差。最近的研究表明，在玻璃或柔性基板上的氧化石墨烯透镜的设计方法和制造方面取得了令人兴奋的进展，具有各种性能，如无彗形像差和低制造成本。

所提出的光纤氧化石墨烯透镜的制造方案，如图1所示。薄氧化石墨烯薄膜可以通过飞秒激光还原为还原氧化石墨烯。入射光场的振幅和相位由折射率和光吸收率高得多的还原氧化石墨烯区调制。设计同心还原氧化石墨烯区的数量和半径可以实现入射单模光场在焦点区域的相长干涉，产生亚波长焦斑。应用瑞利-索末菲衍射理论设计和模拟了光纤氧化石墨烯透镜。该研究表明，它可以在不进行优化的情况下，准确快速地确定具有所需数值孔径和焦距的氧化石墨烯透镜的半径和环数。如图1(b)所示，入射光纤模场在光纤中沿𝑧方向传播。附着在光纤端面上的扁平氧化石墨烯透镜起到衍射透镜的作用。入射模场在穿过氧化石墨烯透镜时，将被氧化石墨烯和还原的氧化石墨烯区部分吸收和衍射。如图1(b)所示，还原氧化石墨烯和氧化石墨烯区的相位和强度调制因子将不同。

利用还原氧化石墨烯和氧化石墨烯之间较大的折射率差，氧化石墨烯透镜显示出调制入射光的非凡能力。数值模拟表明，氧化石墨烯透镜可以产生亚波长焦斑，即高数值孔径（>0.7），接近衍射极限。为了实现具有最大数值孔径的光纤氧化石墨烯透镜，在透镜设计过程中必须认真考虑焦距、环数和环宽等参数。

光纤模场的微观尺度严重限制了氧化石墨烯透镜的设计。对于长焦距氧化石墨烯透镜（>10 μm），还原氧化石墨烯环的半径必须远大于单模光纤中的有效模场半径。在这种情况下，几乎没有还原的氧化石墨烯环可以有效地调制入射模场，从而产生更大的光斑和较低的数值孔径。为了设计最大数值孔径低于850 nm的光纤氧化石墨烯透镜，研究人员模拟了设计焦距与焦斑半最大全宽之间的关系，如图2所示。可以看出，焦距越短，焦斑越小。如果设计焦距设置在6 μm以下，则相应的半最大全宽将在亚波长范围内。焦距越短，所需的聚焦越紧，相邻还原氧化石墨烯环之间的最小间隙就越小，如图2所示。考虑到可以实现的最小减小的氧化石墨烯线宽，焦距设置为3 μm以产生更小的焦斑，即720 nm。这种设计使光纤氧化石墨烯透镜的数值孔径高达0.72。

利用飞秒激光直写系统，研究人员制备了光纤氧化石墨烯透镜。研究表明，飞秒激光脉冲可以去除氧化石墨烯的氧官能团，并将氧化石墨烯还原为还原氧化石墨烯。在氧化石墨烯到还原氧化石墨烯的过渡过程中，还原氧化石墨膜的厚度减小到初始氧化石墨烯膜厚度的一半左右，在宽波长范围内还原氧化石墨和氧化石墨烯之间的急剧折射率变化（Δn∼0.8）比玻璃或聚合物等传统材料的折射率变化大一到两个数量级，表明入射场的相位调制范围很大。同时，消光系数的显著变化提供了高对比度的光吸收，从而实现了有效的幅度调制。这些特性使氧化石墨烯薄膜成为平面衍射器件的优秀候选者。

制造中，研究人员使用真空过滤法来制备氧化石墨烯薄膜。带有30 nm微孔的滤膜确保氧化石墨烯膜留在膜上，水可以通过过滤器。通过控制氧化石墨烯悬浮液的浓度和量，可以制备不同厚度的氧化石墨烯薄膜。过滤后，将带有氧化石墨烯膜的膜在80°C下干燥10分钟。通过使用乙醇，氧化石墨烯薄膜可以剥离并转移到玻璃基板或带有物理接触陶瓷套圈的单模光纤端面上。

飞秒激光直写系统的原理图，如图3所示。使用偏振器1和2以及半波片来控制激光功率。电荷耦合器件（CCD）用于监测制造过程。高数值孔径物镜（100×，0.8倍数值孔径）将飞秒激光（1030 nm，290 fs，25 kHz）聚焦到一个窄点上，用于高分辨率制造。样品被放置在纳米扫描台上。整个系统由个人电脑（PC）控制。

氧化石墨烯薄膜对激光参数很敏感，如激光重复率、激光功率和制造速度。更高的重复率可以产生更多的热量，随着热扩散的发生，减少的石墨烯氧化物区域将更宽。图4显示了所制备的还原氧化石墨烯线与激光功率和制造速度之间关系（插图：不同制造参数下光还原氧化石墨石墨烯线的显微照片）。基于激光参数与还原氧化石墨烯线宽之间的关系，研究人员选择了还原氧化石墨石墨烯区的900 nm线宽，相应的激光参数为150 μW激光功率、5 μm/s制造速度和25 kHz激光重复率。图5显示了所制备的SMF氧化石墨烯透镜在850 nm下工作的显微图像，焦距为3 μm，有五个环，半径分别为2.07 μm、3.33 μm、4.39 μm、5.40 μm和6.34 μm。

研究人员使用一种装置来表征光纤氧化石墨烯透镜的聚焦特性，如图7所示。将分布式布拉格反射器激光器（850 nm）耦合到单模光纤中。采用自制光纤支架固定氧化石墨烯透镜的光纤端面。使用数值孔径为0.8的100倍物镜来收集光纤氧化石墨烯透镜的远场强度分布。使用沿光轴扫描的高精度载物台收集沿z方向不同横截面的强度分布。通过沿光轴扫描焦场，可以重建完整的远场图案，整个系统由个人电脑控制。

光纤石墨烯氧化物透镜的实验和理论结果，如图8所示。图8(a)是计算出的y-z平面内的远场强度分布。计算出的焦距为3.05 μm。焦点区域的横向光场，如图8所示。测量的焦距为2.91 μm，与理论结果非常吻合。焦平面的横向光场，如图8(e)所示。焦斑的半最大全宽测量为582 nm，相应的数值孔径为0.89。因此，近衍射极限焦斑已被实验证实，测量的光场与瑞利-索末菲衍射理论预测的结果一致。理论和测量的半最大全宽之间的差异可能是由于低估了理论模型中还原氧化石墨烯区的折射率。研究人员使用了能量高于参考值的飞秒激光脉冲，这可能会产生折射率更高的还原氧化石墨烯区。

图8(c)和8(f)分别比较了沿光轴和焦平面中y=0轴的归一化强度分布，其中红线是理论结果，蓝线是实验结果。图8(c)和8(f)中的归一化强度分布与仅显示焦平面轻微偏差的模拟结果非常一致。这种轻微的偏差可能由于氧化石墨烯膜的表面粗糙度和飞秒激光处理产生的不均匀区域造成。还原氧化石墨烯区的折射率和消光系数的轻微变化也可能导致这种偏差。此外，离轴区域单模光纤中出现的较高非对称模的影响也不容忽视。

研究人员测量了光纤氧化石墨烯透镜在850 nm处的插入损耗。测量了单模光纤和带光纤氧化石墨烯透镜的单模光纤的输出功率，插入损耗为2.1 dB。纤维石墨烯氧化物透镜也表现出高稳定性。在室温下储存六个月后，其焦距仅变化了0.3%，而其数值孔径保持不变，为0.89。

总之，研究人员设计并制造了厚度为400 nm的纤维氧化石墨烯透镜。瑞利-索末菲衍射理论被应用于设计和模拟纤维氧化石墨烯透镜，该透镜无需优化即可准确确定还原氧化石墨烯区的半径和数量。采用飞秒激光直写技术，通过光还原过程将氧化石墨烯转化为还原氧化石墨烯。在850 nm下工作的光纤氧化石墨烯透镜显示出产生近衍射极限焦斑的能力且使用直径为12 μm的氧化石墨烯镜头实现了0.89的高数值孔径。插入损耗测量为2.1 dB。理论设计和实验结果支持了光纤氧化石墨烯透镜在调制光纤模场方面的有效性。这种纤维氧化石墨烯透镜可以集成到许多设备中。凭借高数值孔径、超小型化和亚波长聚焦能力的优势，它在超分辨率成像、医用光镊、内窥镜和集成光子芯片方面具有广泛的潜在应用。