太瓦级少周期短波红外涡旋激光器

Renyu Feng, Junyu Qian, Yujie Peng, Yanyan Li, Wenkai Li, Yuxin Leng, and Ruxin Li. Terawatt-class few-cycle short-wave infrared vortex laser. Ultrafast Science 3: 0039 (2023).

光学涡旋是指在方位角方向θ上具有螺旋波前相位e^ilθ的结构化光束，其波前相位围绕中心点螺旋从0变化到±2πl，其中，±l是拓扑荷数。涡旋光束沿传播轴的螺旋横向相位变化为每个光子提供±1ћ的轨道角动量，并导致完全相消干涉，在光束中心产生相位奇异性。最近，将轨道角动量耦合到超强超短激光中揭示了一系列令人兴奋的机会。特别是，这些引起了人们对涡旋强场物理与物质相互作用机制的极大关注，如激光光丝光学、固体中的时间分辨非局域光谱学、质子加速、强场太赫兹辐射、高次谐波产生等。目前，基于啁啾脉冲放大，涡旋脉冲的强度在近红外区域已达到太瓦级。然而，由于增益介质的增益带宽有限，涡旋激光的脉冲宽度超过十几个光学周期。此外，由于特定增益波长的限制，输出波长无法调谐。

少周期强涡旋激光在短波红外区域（1-2 μm），特别是1.5 μm左右，由于其波长较长、峰值强度超高、脉冲持续时间超短和轨道角动量，在应用超强超短涡旋激光驱动粒子束和二次辐射以获得具有轨道角动量的高能粒子和辐射源方面具有重要意义。使用强短波红外激光作为高次谐波产生的驱动激光，产生水窗X射线的转换效率远高于其他波长的驱动激光的转换效率，这意味着1.5 μm强激光可能是水窗X光高次谐波产生最合适的驱动源。此外，少周期激光在产生孤立的阿秒光涡旋方面具有重要的技术优势，因为高次谐波产生在一次重散射事件中产生。这意味着强少周期短波红外涡旋激光可以作为超快科学及其应用的光源。另一方面，时间边界处的光学时间动力学，如时间折射、时间反射、时间反转和时间衍射，与空间边界处的类似，最近被证明开辟了一个新的、引人入胜的研究领域。可以预见的是，当它与光涡旋结合时，将带来更多新颖的现象和重要的潜在应用。通常，这些光学时间动力学在介电常数近零材料中有效地实现，如氧化铟锡，由红外飞秒强激光进行时间调制。为了获得显著效果，调制激光器应在接近零的介电常数波长下工作，通常在1200-1500 nm左右，脉冲应具有几个周期的短持续时间，强度需要达到TW/cm²水平。然而，由于有如此多令人兴奋的应用要求，到目前为止，还没有关于这种短波红外少周期强涡旋激光的研究。目前产生的少周期短波红外涡旋激光的峰值功率只能达到吉瓦级；这对于上述应用来说几乎是不够的。

光参量啁啾脉冲放大结合了光参量放大和啁啾脉冲放大的优点，具有单程增益大、热效应小、宽增益带宽、波长可调和能量可扩展性高等独特优势，使其成为产生强飞秒红外涡旋激光的高效技术。此外，结合后压缩方法，可以有效地解决光参量啁啾脉冲放大增益带宽窄的问题，并获得少周期脉冲。在过去的20年里，人们研究了各种后压缩技术来产生强激光，包括充气空心光纤、块体材料、多程单元和固体薄板。这些方法主要基于克尔介质涡旋脉冲的非线性效应；然而，这些方法通常需要会聚光束来增加相互作用的强度，以获得更宽的光谱。这往往会导致焦点附近的电离，从而破坏涡旋束的螺旋相位结构，除非使用复杂、大型和昂贵的真空系统。或者，与充气空心光纤的情况一样，需要一个透镜将涡旋光束耦合到光纤中，充气空心光纤的模式选择效应将改变涡旋光束的模式并破坏相位。因此，如何确保涡旋光束的相位结构在后压缩过程中保持不变是最关键的问题。为了避免脉冲电离引起的螺旋相位变化，研究人员利用非聚焦自由传播脉冲的多薄板方法来拓宽光谱。该方法不仅不会破坏入射脉冲的涡旋特性，而且有效地避免了自聚焦的副作用。坚信这种方法可以提供一种高效且有前景的方法来产生少周期的超强涡旋脉冲。

太瓦级1.45 μm少周期涡旋激光系统的示意图，如图1A所示。该系统由光学涡旋光参量啁啾脉冲放大系统和光学涡旋非线性后压缩系统组成。光学涡旋光参量啁啾脉冲放大系统由1 kHz钛宝石啁啾脉冲放大激光器、基于BaB₂O₄的光参量放大种子激光器方案、1.45 μm 螺旋相位板（l=1,2,3）、Öffner展宽器、2级皮秒光参量放大、专门设计的钕掺杂钇铝石榴石皮秒泵浦激光器和光栅对压缩器组成。

在该系统中，商用钛宝石啁啾脉冲放大激光器在800 nm处提供36 fs、1.5 mJ脉冲的一部分，这些脉冲用作基于BaB₂O₄的光参量放大的泵浦，为以下光参量啁啾脉冲放大生成种子。1.45 μm处的放大脉冲能量为170 μJ。然后，将该激光脉冲引入随后的皮秒光参量放大。为了优化放大过程，将种子脉冲持续时间延长到70 ps，以匹配泵浦激光器的持续时间。它是通过使用传统的Öffner展宽器来实现的，该拉伸器使用600槽/mm镀金光栅。Öffner展宽器的效率为29.4%，产生能量为50 μJ的展宽脉冲，作为后续皮秒光参量放大的种子。

用于光参量啁啾脉冲放大的泵浦激光器是一种商用的20 Hz、70 ps、1064 nm钕掺杂钇铝石榴石激光器，能量高达250 mJ。为了实现钕掺杂钇铝石榴石激光器和钛宝石啁啾脉冲放大系统之间的时间同步，研究人员通过波长转换器将钛宝石啁啾脉冲放大系统振荡器的输出引入钕掺杂钇铝石榴石激光器。随后，泵浦激光被分成两束，能级分别为30 mJ和200 mJ，每束的光束直径分别为Ф3 mm和Ф6 mm。然后，这些光束通过图像中继传输到第一和第二晶体上。第一级和第二级晶体的泵浦光束，如图1B所示。平顶光束轮廓可以为涡旋信号脉冲提供空间均匀的参量增益。

将拉伸的种子脉冲注入皮秒光参量放大系统。光参量放大中使用了两种长度分别为10 mm和16 mm的KTiOAsO₄晶体（在θ=40.8°处切割用于II型相位匹配），因为它们在红外区域具有良好的透明度和高损伤阈值。在第一级光参量放大中，信号和泵浦脉冲的光束尺寸都通过4f光学系统减小到3 mm直径。泵浦强度为6.06 GW/cm²。然后，它们被共线注入到第一个10毫米的KTiOAsO₄晶体中，以基于精确的时间和空间重叠实现高效放大。在第一个光参量放大阶段之后，1.45 μm的种子脉冲被放大到1.2 mJ并保留以供进一步放大。放大的1.45 μm脉冲被传递到螺旋相位板上，并被转换为拓扑荷l为1、2和3的光涡旋。为了保护KTiOAsO₄晶体和二向色镜免受强泵浦脉冲造成的潜在损坏，在第二个光参量放大阶段，泵浦和信号脉冲的光束尺寸都增加到6 mm。泵浦强度为10.1 GW/cm²。在第二光参量放大阶段之后，放大的一阶、二阶和三阶涡旋信号脉冲能量分别为28 mJ、27.5 mJ和26.5 mJ。由于信号束的暗核尺寸随着拓扑荷的增加而增大，这使得不同阶数的涡旋信号脉冲在放大过程中具有不同的功率密度，因此最终放大的脉冲能量也会不同。然后，在第二光参量放大级之后放大的涡旋信号脉冲被传输到光栅对压缩器中。该压缩器专门设计用于共轭展宽器，以实现精确的色散补偿。经光栅对压缩器压缩后，放大的一阶、二阶和三阶涡旋脉冲的能量分别为18.6 mJ、18 mJ和17.5 mJ。

涡旋脉冲的时间特征由自制的二次谐波发生频率分辨光学门装置测量。通过优化压缩器内的光栅角度和分离距离，脉冲达到了最短持续时间60 fs，接近傅里叶变换极限持续时间57 fs。在512×512计算网格上重建的频率分辨光学门误差约为0.9%。重建的涡旋脉冲的时间和光谱振幅和相位，如图1C和D所示。

为了验证涡旋光束的空间和涡旋特性，研究人员使用像素尺寸为80 μm×80 μm的热电阵列电荷耦合器件相机测量了不同阶（l=1、2和3）光学涡旋的空间分布。如图2A、C和E所示，放大涡旋脉冲的光斑强度分布仍然保持良好的环形形状。为了确保放大的涡旋脉冲的涡旋相位结构不被破坏，一方面，利用平顶泵浦脉冲和共线光参量放大来确保光学涡旋的空间均匀放大；另一方面，在第二皮秒光参量放大级和压缩过程中不引入任何额外的方位角相位光学元件。此外，研究人员还使用具有高平坦度的反射光学元件，以确保尽可能少的波前失真。然而，输入脉冲的光斑强度分布是不均匀的，这进一步加剧了输出脉冲在被第二皮秒光参量放大阶段放大后的光斑不均匀性。除了空间走离的影响外，由于光束的波前变化不受参量放大的影响，涡旋信号脉冲的光斑强度不均匀性可能受到晶体表面不均匀性和螺旋相位板阶跃衍射的影响。为了研究涡旋信号信号脉冲的波前特性，研究人员使用了倾斜透镜方法，在通过倾斜透镜传播后，拓扑荷为l的光学涡旋在透镜焦平面处分裂为|l|+1个波瓣。从图2B、D和F所示的倾斜透镜图像中可以明显看出，信号涡流的阶数仍为l=1、2和3。此外，环上的强度均匀性对于高场应用可能很重要。为了验证输出涡流脉冲的均匀性，研究人员取环上的强度峰值部分，并给出强度与角度的关系图。如图2G所示，基于角度的空间强度分布相对均匀。l=1、2和3个光学涡旋的强度抖动范围分别为±2 dB、±4.5 dB和±2.1 dB。因此，脉冲的涡旋特性在放大和压缩过程中得到了很好的保留。

对于质子加速和光学操纵，飞秒涡旋必须具有一个干净的零强度奇点。特别是，在基于涡旋的质子加速中，中心强度为零的飞秒涡旋激光将在中心形成一个强大的梯度力，并在质子加速过程中产生一个带有中心电子柱的气泡，这将抑制质子散射，使质子能够稳定加速到几个GeV水平，其中环到中心的空间强度对比对于超强和超短涡流激光非常关键。为了评估产生的高强度飞秒涡旋脉冲的干净度，研究人员使用高空间分辨率和高动态范围电荷耦合器件相机测量了空间强度对比。透镜用于聚焦光参量啁啾脉冲放大产生的一部分光学涡旋，电荷耦合器件用于测量光学涡旋的远场光斑。如图2H所示，研究人员测量了光参量啁啾脉冲放大产生的l=1、2和3涡流的空间强度对比。测量的l=1、2和3光学涡旋的空间强度对比值分别为33.7 dB、36.3 dB和39.7 dB。到目前为止，测量的空间强度对比值低于理论值。由于电荷耦合器件测量的动态范围有限，空间强度对比的值已达到极限。因此，光参量啁啾脉冲放大产生的高强度涡旋脉冲具有更干净的强度节点。

通常，光涡旋的传输稳定性是研究与材料相互作用的物理实验中的关键因素。如图3所示，为了研究近场和远场之间涡旋光束轮廓的演变，研究人员还使用了一个透镜来聚焦光参量啁啾脉冲放大产生的一部分光学涡旋。以焦点位置为原点，用电荷耦合器件相机测量不同传输距离下的光束轮廓。图3A-C分别显示了光参量啁啾脉冲放大产生的l=1、2和3涡旋光束轮廓演变。可以-看出，光参量啁啾脉冲放大产生的光学涡旋在传输过程中始终保持典型的环形强度分布。此外，图3D显示了l=1、2和3涡旋光的测量M²因子。测量的M²因子非常接近理论极限。基于这些结果，光参量啁啾脉冲放大产生的光学涡旋在传输过程中是稳定的。这为后续高能涡旋激光器的应用提供了保证。

使用光参量啁啾脉冲放大，研究人员获得了峰值功率为310 GW的高能飞秒光涡旋。由于光参量放大的相位匹配带宽限制，傅里叶变换极限持续时间为57 fs，对应于12个光学周期。因此，为了进一步提高光涡旋的峰值功率，研究人员在固体薄板中通过非线性后压缩将脉冲宽度压缩到几个周期。该系统由多个30 mm×20 mm×0.5 mm钇铝石榴石板、宽带啁啾反射镜和测量设备组成。作为一种介电材料，钇铝石榴石具有以下优异特性：在红外区域具有高透射率和非吸收性、高损伤阈值和高非线性折射率。因此，实验条件下，钇铝石榴石是薄板压缩的优良材料。

由于输出脉冲的高能量，在聚焦过程中，由于光丝的存在，光学涡旋的涡旋特性难以保持；因此，将放大的涡旋脉冲直接注入非线性压缩系统，而不进行聚焦。来自光参量啁啾脉冲放大的1.45 μm处具有60 fs和18.6 mJ的输入涡旋脉冲以6.8×1011 W/cm²的强度注入，这足以在钇铝石榴石中诱导自相位调制效应，从而在不造成介电损伤的情况下实现光谱展宽。相应的能量通量为0.04 J/cm²，明显低于钇铝石榴石中飞秒脉冲的介电损伤阈值3 J/cm²。如图1A所示，以布儒斯特角以100 mm的距离等间距放置12块0.5 mm的钇铝石榴石板。一方面，通过将板放置在布儒斯特角，脉冲以p偏振入射，不需要抗反射涂层来确保高透光率；另一方面，激光在板材上的入射面积大于正常入射面积，降低了材料损坏的风险。然后，宽带啁啾镜用于色散补偿。总补偿色散为280 fs²。压缩涡旋脉冲的时间和光谱特征由自制的二次谐波发生频率分辨光学门装置和光谱仪测量。压缩后，可以获得13.7 mJ和10.59 fs（2.2个光学周期）的少周期涡旋激光脉冲，对应于1.08 TW的峰值功率。

研究人员利用二次谐波产生频率分辨光学快门装置测量了压缩涡旋脉冲不同部分的时间特征。图5A和B显示了测量和重建迹。在512×512的计算网格上，频率分辨光学门重构的误差约为1.3%。压缩涡旋脉冲的时间和光谱脉冲幅度和相位，如图5C和D所示。测量的脉冲持续时间为10.59 fs。此外，图5E显示了其他3个不同象限中压缩涡旋脉冲的时间分布，对应于约10.28 fs、11.4 fs和10.26 fs的持续时间。频率分辨光学门重建的误差均在1.6%左右。因此，所获得的少周期涡旋光束在时空上具有良好的一致性。实验中，研究人员获得了13.7 mJ和10.59 fs（2.2个光学周期）的1.45 μm少周期涡旋激光脉冲。扣除卫星脉冲的影响后，主脉冲占总能量的83.2%，输出脉冲的峰值功率约为1.08 TW。

总之，研究人员实现了基于光参量啁啾脉冲放大和固体薄板的太瓦级少周期1.45 μm涡旋激光的产生。使用两级光参量啁啾脉冲放大，放大了螺旋相位板产生的1.45 μm涡旋脉冲，获得了拓扑荷为1、2和3的1.45 μm、20 Hz、18.6 mJ和60 fs涡旋激光。通过测量光参量啁啾脉冲放大产生的光学涡旋的近远场光斑，验证了这些光学涡旋在自由空间中传播的高稳定性。同时，还证明，产生的高强度飞秒涡旋在光束中心有一个相对干净的强度节点。此外，研究人员使用具有非聚焦自由传播脉冲的多个薄板的非线性后压缩方法将涡旋脉冲压缩到10.59 fs（2.2个光学周期），对应于1.08 TW的峰值功率，同时高度保留涡旋信息。这种高峰值功率的少周期涡旋激光器非常适合驱动各种非线性光学现象，如高次谐波产生、太赫兹辐射和质子加速。此外，该方法可以进一步扩展到具有更高能量和更高平均功率的涡旋激光。