少周期结构光脉冲的场分辨时空表征

Yang-Yang Liu, Shima GhoLam-Mirzaei, Dipendra Khatri, Tran-Chau Truong, Troie D. Journigan, Christian Cabello, Christopher Lantigua, André Staudte, Paul B. Corkum and Michael Chini, Field-resolved space–time characterization of few-cycle structured light pulses. Optica 11(6): 846-851 (2024).

精确表征超短脉冲的振荡电场已成为研究光-物质相互作用的物理机制的重要工具，从而在基础科学和新技术应用中开辟了多条创新途径。为了直接测量光波形，需要一个持续时间远短于待测场振荡周期的超快时间门。传统上，超快短波长脉冲通常用作测量长波长光波形的时间门（例如，电光采样、飞秒和阿秒条纹）。最近，研究发现，强场激发过程，包括气体中的隧道电离、固体中的多光子激发和高次谐波产生，也可以提供亚周期时间门，使电场能够自行采样。例如，在时域电场观测的微扰隧道电离技术中，输入脉冲被分为强基本脉冲和弱扰动脉冲。基本脉冲用于通过隧穿或多光子激发产生超短时间门，然后对扰动脉冲的电场进行采样。与需要较短持续时间门脉冲的光场采样技术相比，时域电场观测的微扰隧道电离技术利用少周期脉冲进行自身采样。

尽管研究人员实现了一系列场采样技术，但时空结构光的完整表征仍具有挑战性。迄今为止，大多数场采样技术都依赖于收集空间平均信号，这将测量局限于时域。这种方法可能满足简单光束的表征要求，因为简单光束的电场时间分布在空间上是均匀和各向同性的。这种空间分辨率的缺乏不仅使这些方法不适合表征结构光，而且隐藏了所有放大超快激光系统固有的时空耦合。此外，对于矢量光形式的结构光，偏振态是空间相关的，因此，完整表征这类光，还需要具备偏振识别能力。

结构化超短光场的科技应用的出现，使得对少周期波形的空间、时间和偏振特性的精确表征技术的发展变得至关重要。过去，从空间分辨傅里叶变换光谱学中衍生出的几种时空表征技术用强超短激光脉冲进行了证实。这些技术依赖于测量特征良好、空间均匀的脉冲与未知脉冲之间的线性干涉信号，编码了未知脉冲的时空和偏振特性。尽管这种技术适用于表征结构化场，但需要提前表征参考脉冲的空间-时间特性，使得测量变得复杂，而且线性干涉信号的使用将测量限制在探测器的光谱范围内，通常是可见光和近红外。最近，两种新型时空表征技术得到证实，其中之一是基于电光采样与空间分辨检测方案的结合，因此，需要将未知脉冲与几飞秒采样脉冲同步，以达到必要的时间分辨率；另一种方法称为纳米时域电场观测的微扰隧道电离，通过纳米尖端附近增强电离和逐点时空扫描几何结构来实现结构光的空间表征。

最近的研究发现，硅基图像传感器的多光子激发可以作为中红外波形单次采样的超快时间门。通过使用基波场和扰动场之间的浅交叉角，将时间延迟映射到图像传感器的横向空间坐标上，从而可以在单次拍摄中测量完整的时间波形。此外，通过利用传感器的二维空间分辨率，研究人员通过表征具有旋转波前的脉冲，展示了同时实现一维空间和时间表征的能力。

三维时域电场观测的微扰隧道电离装置的示意图，如图1所示。来自光参量放大器和多平面压缩装置的少周期的中红外输出被分成一个强的、线性偏振的基本“参考”脉冲和弱扰动“测试”脉冲进行表征。在该装置中，基本脉冲的空间分布保持为准直高斯光束，光束尺寸相对较大（直径为3 mm），而扰动脉冲用于在其焦平面附近产生复杂的时空结构光。使用大的准直高斯光束作为基本脉冲可确保均匀的空间强度和相位分布（在实验条件下，估计在整个约1 mm²扰动光束轮廓上，波前曲率引起的相位误差<π/30），这对于解决扰动脉冲中的时空耦合是必要的，并确保测量包括扰动脉冲的全空间分布。

研究人员使用楔形对作为分束器，将强基波和扰动光束共线重叠，并定向到硅基图像传感器上。基本脉冲的强度约为3 GW/cm²，远低于相机信号饱和的开始（单次拍摄测量中约为20 GW/cm²）和硅的损伤阈值（大于1 TW/cm²），而扰动脉冲的强度设定为基本脉冲的约0.1%，以满足时域电场观测的微扰隧道电离中的最低阶扰动理论近似。使用压电台扫描基本脉冲和扰动脉冲之间的延迟，并使用与中红外共传播的532 nm连续波导频激光器的干涉信号以亚飞秒精度进行校准。在图像传感器探测器中，硅传感器对基本脉冲的多光子吸收导致准瞬时产生可检测的光载流子，作为亚周期门。由于基波大而平坦的波前，所有探测器像素的亚周期门都是同步的。通过添加弱扰动，根据扰动电场和亚周期门之间的相位延迟，光载流子的非线性激发由扰动脉冲的电场调制。扰动场的空间结构记录在图像传感器的每个像素中的调制信号的变化中，从而能够测量扰动脉冲的全时空波形结构。通过使用基本脉冲的两个正交偏振连续记录两个三维时域电场观测的微扰隧道电离调制信号来获得扰动脉冲的偏振态。

为了证明三维时域电场观测的微扰隧道电离的能力，将其用于表征少周期贝塞尔-高斯脉冲。贝塞尔光束以其非衍射特性而闻名，并在光镊和显微镜等领域得到了广泛应用。然而，选择贝塞尔-高斯脉冲验证三维时域电场观测的微扰隧道电离技术是因为焦平面上独特的时空结构，即电场在特征贝塞尔模式的相邻环中反转。以前，贝塞尔-高斯光束的电场反转通过阿秒条纹光谱测量，在这种测量中，需要大量的单独延迟扫描来逐点表征焦斑轮廓且需要空间分辨的电光采样，这需要贝塞尔-高斯场与超短高频采样脉冲同步。利用三维时域电场观测的微扰隧道电离，可以通过单次延迟扫描来表征全空间轮廓，而无需产生第二个高频采样脉冲。

为了表征贝塞尔-高斯光束，研究人员通过对光参量放大器发出的多周期脉冲进行非线性压缩，产生了以3.28 µm为中心的少周期中红外脉冲。贝塞尔-高斯光束在三维时域电场观测的微扰隧道电离干涉仪的扰动臂上产生，利用带孔镜和圆形孔径的组合产生环形光束，然后，通过聚焦透镜产生。通过扫描基本脉冲和扰动脉冲之间的时间延迟，可以测量图像传感器每个像素中扰动脉冲的电场。图2(a)显示了三个选定像素的电场，分别位于中心点、第一环和第二环。研究发现，第一环中的电场与中心点和第二环中的电场相反，而每个环中的场振幅都有所下降。通过对测量的电场进行傅里叶变换，可以直接获得光谱和光谱相位，如图2(b)所示。中心点和第一环的光谱几乎相同，与使用傅里叶变换红外光谱仪独立测量的光谱相差无几。第一环的光谱相位与中心点的光谱相位相比有π偏移，这与贝塞尔光束的已知特性非常一致，因为电场的反转可视为频域中的π相移。通过分析硅探测器每个像素中测量的电场的振幅，可以重建贝塞尔光束的强度[图2(c)]，这与使用热像仪获得的结果十分吻合[图2(d)]。这些结果证实，三维时域电场观测的微扰隧道电离技术能够同时测量结构化中红外脉冲的空间和时间特性以及它们之间的耦合。

上述结果证明了三维时域电场观测的微扰隧道电离表征时空结构的能力，但没有解决光的偏振态问题。在这里，进一步表明，三维时域电场观测的微扰隧道电离可以通过表征径向偏振矢量光束来表征具有空间偏振态的结构化波形。径向偏振矢量光束是全偏振光束，空间相关偏振呈径向分布。径向偏振矢量光束具有一些有趣的特性，例如轴上场奇异性和光斑尺寸低于高斯衍射极限的大纵向场的能力。为了在三维时域电场观测的微扰隧道电离干涉仪的扰动臂中生成径向偏振矢量光束，输入的高斯光束通过分段零阶半波片（s板）转换为径向偏振矢量光束，该半波片由四个单独的MgF2波片制成，中心波长为3.28 µm，然后，通过聚焦透镜产生。由于零阶波片的波长相关延迟，实验首先使用多周期中红外脉冲进行。

为了表示径向偏振矢量光束的偏振态，研究人员使用琼斯矢量。简而言之，要使用琼斯矢量识别光的偏振态，需要水平偏振和垂直偏振电场的振幅和相位。因此，使用水平和垂直偏振基本脉冲连续进行两次三维时域电场观测的微扰隧道电离测量，这是通过在基臂中添加零阶半波片来实现的。为了精确测量水平偏振和垂直偏振扰动电场之间的相对相位，需要两个电场之间的绝对延迟。通过监测连续波导频波束的干涉，在两次测量中都保持干涉延迟参考。

通过采样硅传感器每个像素中扰动场的水平和垂直偏振分量，可以从两个正交分量的矢量相加中重建空间相关的强度和偏振。在图3(a)-3(c)中，显示了径向偏振矢量光束水平和垂直分量的三维时域电场观测的微扰隧道电离测量结果以及它们在光束中三个不同位置的矢量相加，如图3(e)所示。测量表明，近线性偏振态在横向光束轮廓上旋转了90度。使用热像仪测量的径向偏振矢量光束的空间强度分布，如图3(d)所示。由于四分量分段波片，光束呈现方形且光束中心存在零强度奇异性。从三维时域电场观测的微扰隧道电离测量重建的强度，如图3(e)所示，与热像仪测量的强度非常一致。通过确定图3(f)所示的空间相关的偏振椭圆率和图3(g)所示椭圆长轴与水平线之间的角度来量化径向偏振矢量光束的偏振态。在径向偏振矢量光束大部分区域，偏振椭圆率小于0.1，这表明径向偏振矢量光束在所有点上都具有近线性的偏振，而椭圆的长轴表示偏振方向，表现出良好的径向偏振结构。

最后，应用三维时域电场观测的微扰隧道电离来表征少周期的中红外矢量光束，这种光束由于分段波片的光谱相关延迟引起。通过光参量放大器输出的非线性压缩产生少周期矢量光束，然后，通过分段半波片传播。由于少周期脉冲的光谱较宽，半波片引起的光谱相关的相位延迟导致脉冲具有复杂的时空和偏振特性。

表征少周期矢量光束的实验装置和方法与多周期径向偏振矢量光束的相同。图4(a)显示了使用热像仪测量的少周期矢量光束的强度，其结构与径向偏振矢量光束相似。图4(b)和4(c)总结了三维时域电场观测的微扰隧道电离测量结果，分别显示了从每个像素的三维时域电场观测的微扰隧道电离测量结果重建的强度及图4(b)中实线框所示区域中心像素的电场偏振分量的测量结果。与多周期径向偏振矢量光束相比，少周期矢量光束表现出更显著的偏振椭圆率，这归因于脉冲的不同光谱成分的不均匀延迟。通过对图4(c)中的电场进行傅里叶变换来证实这一点，从中可以获得频谱和光谱相位。平行和垂直偏振电场之间的光谱相位差表示分段半波片引起的相位延迟，在图4(e)中绘制为粉红色数据点，与根据表中折射率值计算的延迟比较（粉红色虚线），结果良好。分段半波片引起的测量和计算相位延迟之间的良好一致性，证实了三维时域电场观测的微扰隧道电离技术是表征复杂中红外波形的强大而可靠的工具。