连续域中超临界束缚态的定向巨大上转换

Chiara Schiattarella, Silvia Romano, Luigi Sirleto, Vito Mocella, Ivo Rendina, Vittorino Lanzio, Fabrizio Riminucci, Adam Schwartzberg, Stefano Cabrini, Jiaye Chen, Liangliang Liang, Xiaogang Liu and Gianluigi Zito, Directive giant upconversion by supercritical bound states in the continuum. Nature 626: 765–771 (2024).

连续体中的束缚态已在光子晶体纳米板和超表面、单粒子谐振器和混合系统中得到研究，并应用于传感、激光和非线性光学等领域。然而，与所有其他谐振器一样，可实现的腔增强从根本上受到腔损耗和输入耦合的限制。局部场和输入场之间的单共振增强强度可以写成：

                                      （1）

其中，是输入耦合系数。由于它取决于辐射通道，所以耦合变为，辐射损耗，是角频率，是辐射品质因子。固有品质因子结合了辐射通道损耗和非辐射损耗，涵盖了所有耗散通道（有限尺寸、缺陷和材料吸收），是非辐射品质因子。归一化有效模式体积测量与感兴趣材料的局部场叠加。虽然Q测量了谐振器的可储存能量，但还定义了外部驱动器和谐振器之间的耦合，从而实现了光能泵浦。当辐射损耗变得可以忽略不计（发散）时，可存储能量仅受不可避免的非辐射损耗的限制。然而，当（理想的连续体中的光子束缚态和其他暗态）时，没有远场光会与谐振器耦合，导致。在临界耦合条件下，权衡使方程1 中的腔增强最大化，其中辐射耦合平衡非辐射耗散（ ）。目前，连续体中的光子束缚态的耦合策略主要基于扰动理想几何形状和构建具有破缺对称性和有限的准连续体中的光子束缚态谐振器。然而，实际结构的大大降低，约为100，量化与非辐射损耗的平衡具有挑战性。

研究人员设计了一个透明的多孔光子晶体纳米板，上面覆盖着一层共形的上转换纳米粒子层（图1a）。该系统由非厄米哈密顿量描述，它模拟横向电类和横向磁类模式耦合到单个独立辐射通道，因此，最初非正交。在能量动量空间中，如果使对角化的弗里德里希-温特根条件由参数满足，这些模式将演变并最终在特定波矢处接近弗里德里希-温特根连续体中的光子束缚态。初始模式1和2分别具有辐射损耗率和。波长为和的耦合最终模式由于强耦合而分裂开来（图1b、c），其中一个波在避免的交叉点附近的特定波矢处变成完美的暗模式（理想的弗里德里希-温特根连续体中的光子束缚态），具有零线宽（）和发散寿命（）。亮模式获得所有辐射损耗，，从而提供具有低的最终模式。在接近弗里德里希-温特根条件时，和同时对角化，从而产生正交模式。这由输入驱动和系统模式的能量守恒平衡允许，因为暗模式完全与辐射通道解耦。然而，对于接近但不等于弗里德里希-温特根连续体中的光子束缚态的波矢，扰动的弗里德里希-温特根准连续体中的光子束缚态（）与辐射通道 () 呈现非零耦合，因此，扰动的哈密顿量必须用中的非零非对角项表示，以遵守能量守恒定律。当两种模式与单个辐射通道耦合时，也可以发生耦合共振诱导透明性。这类似于光子/等离子体系统中的电磁感应透明，可以提供异常慢的光和增强的局部光场。对于合适的光子晶体纳米板几何形状，光子/等离子体系统中的电磁感应透明性和理想的弗里德里希-温特根连续体中的光子束缚态可能在较小的相位失配下发生（）。本质上，准连续体中的光子束缚态可能演变为光子/等离子体系统中的电磁感应透明过程的透明频率（图 1d）。

为了阐明共振耦合的后果，图1e绘制了最终暗模式和亮模式的强度增强G，以最大增强为归一化，表示高度不匹配的品质因子，代表单共振不令人满意的情况。将近场耦合品质因子定义为，当时可以达到最佳条件，称之为“超临界耦合”，通过将低模式的输入能量转移到暗模式，可以避免窄输入辐射通道 () 的瓶颈。即使在单个孤立模式极其不利的条件下，也可以达到局部场增强的最大水平，始终处于最高品质因子模式。在光子/等离子体系统中的电磁感应透明频率（暗模式）下，场由于慢光而增强，可能达到最大水平，如暗模式的超临界耦合所解释的那样。TCMT模型通过严格耦合波分析进行验证，包括能量-动量色散、全矢量模式及其对称性反转、弗里德里希-温特根连续体中的束缚态形成、在附近避免交叉处的电磁感应透明条件（入射角分离约为 0.5°）并将调整为超临界耦合。

上转换纳米晶体通过长寿命中间能量态的级联光子吸收将红外光转换为可见光，并已在显示技术和激光器、能量转换、成像探针和超表面谐振器中得到应用。光子晶体纳米板由面积为1.25平方毫米的正方形孔状图案组成，图案位于二氧化硅衬底上的板中，表面镀有或纳米晶体保形涂层：：）。纳米粒子填满孔洞并均匀地覆盖在板坯上。

图2a显示了测的色散带图。弗里德里希·温特根准连续体中的光子束缚态的固有品质因子为5240且与纳米粒子吸收带光谱重叠。图2b将光子晶体纳米板内部产生的上转换发射与光子晶体纳米板外部相同数量的纳米粒子产生的信号进行了比较。图2c显示了通过将泵浦聚焦在光子晶体纳米板内部和外部而激发的前向发射光谱。强度扩展，如图2d所示。由于光子升级仅发生在较小的吸收截面（与局部场成比例）中，因此近乎单一的指数指出由于强烈增强的局部场，单光子提升到激发态。为了估算上转换增强因子（），将强度与纳米粒子的块状样本进行了比较。然而，大多数可见发射在横向平面而不是前向传播。

当输入光束穿过光子晶体纳米板边缘时，发射大大增加。图3a显示了以6 µm点分辨率测量的连续变换，导致内带合并为边界带，间隙逐渐缩小。横向发射的增加与间隙（）的减小相关，表明值增加。光束穿过硅层时变得更加明显（图3b）。在弗里德里希·温特根准连续体中的光子束缚态波长（−3.4°，虚线）处，带在−2.9°处几乎重叠，动量失配为17%（）。间隙从3.5减小到<0.7 nm，与基于RCWA模式计算出的耦合一致，达到，接近估计的超临界耦合值。

在低入射功率下，提升约为 1.0（图3c）。根据各向同性体发射进行校正和归一化后，估计的增强值为。该值可与单共振方程1和超临界耦合预期的增强因子进行比较。图3d显示了弗里德里希·温特根准连续体中的光子束缚态色散曲线中的实验本征和补偿平坦的计算。假定功率提升s在 (0.8, 1.2) 范围内，通过对在激发角上的积分，可以确定单共振模型更有利的增强因子，得出。在上转换波长下，系数约为1。即使在这种情况下，单共振增强也至少低估了一个数量级的实验。相比之下，在耦合共振模型中，暗模式在一定的有限和波矢范围内非常接近最大场。当接近最佳值时（其中，），上转换增强因子可以达到，这与实验结果非常吻合。

其次，在有限光子晶体纳米板和均匀波导板之间的边界上放置一个偶极点源阵列，其覆盖面积与实验泵浦点一致。点源在板内以相干相控阵发射集体辐射，导致可见光谱大部分范围内的最小发散度低至0.02°。这已通过实验验证，并与图4c中代表性波长的模拟结果进行了比较。光束的显微镜分析显示高度的空间相干性，干涉图样的可见性就是明证。辐射增强由增强的方向性辐射给出，归一化为各向同性的体积辐射（），得出，这是超临界场增强和方向性增强相结合产生的非凡值。

德里希-温特根准连续体中的光子束缚态与亮模式之间的近场耦合机制可以将输入源从亮模式转移到暗模式，突破单暗模式耦合的限制，并将耦合程度提高几个数量级，这种情况称为超临界耦合。这种现象也与电磁感应透明过程有关，电磁感应透明过程可能由类似的耦合产生，并与之一致。然而，透明窗口的出现并不是必需的，尽管它在动量空间中的接近性可以扩大增强场的波矢跨度。

使用化学和光学稳定的上转换纳米粒子提供了弗里德里希·温特根准连续体中的光子束缚态超临界耦合的实验证明，这些纳米粒子可实现多个微尺度可寻址源和激光器。边缘增强有利于自准直光子的定向传播，具有显著的控制力。与传统的自准直相比，这里的光束准直不仅存在于纳米结构板中，因为连续体中的光子束缚态充当了互易空间中的滤波器，尽管其宽度为微尺度，但仍有利于外耦合波的高方向性和空间相干性。此外，高准直性不仅限于泵浦模式，由于相干相控阵发射，它还覆盖了广泛的上转换光谱。由此产生的光致发光增强了八个数量级以上，这是用介电谐振器实现的最高值之一。

连续体中的光子束缚态的拓扑限制扩展了基于用于激光作用的光拓扑相的无序免疫设备模型。在目前状态下，上转换发射是宽带的且不仅在单个激光波长处达到峰值。因此，通过组合几种类型的纳米粒子，输出光谱可以覆盖可见光的连续范围，并具有空间相干发射。结合泵浦和发射频率的增强，该系统可以为片上微尺度光控制提供新功能，为基于高品质因子谐振器的许多纳米光子过程提供重要的可能性，例如光源技术、能量收集、光化学催化、传感和量子信息。