空心光纤中交叉相位调制的紫外脉冲压缩

具有µJ级能量和可调谐飞秒紫外脉冲对于超快光谱学尤为重要，因为许多分子的相关激发态可以通过200-400 nm范围内的光子进行共振解决。通过BBO晶体中不同光学参量放大器获得的两个脉冲之间产生和频，实现了持续时间低至8.4 fs、能量约为1 µJ的可调谐超短紫外脉冲。为了进一步缩短紫外脉冲持续时间，可以利用气体中的非线性过程，与固体相比，气体的色散要小得多。例如，通过在惰性气体（真空室内）中产生具有亚周期持续时间的近红外脉冲的三次谐波，获得了持续时间为2.8 fs、能量为300 nJ的紫外脉冲（滤除基波后）。通过使用激光制造的高压气室优化三次谐波，可以实现仅1.9 fs紫外脉冲持续时间，脉冲能量为150 nJ。该过程虽然能够实现最短的紫外脉冲，但缺乏光谱可调性且转换效率低，这限制了可用的脉冲能量。最近，共振色散波发射过程被扩展到大芯径充气空心光纤，允许在110-400 nm范围内调谐飞秒紫外脉冲。通过氖中的共振色散波获得的紫外脉的时间特征表明，在230-400 nm区域内持续时间低于3 fs；然而，即使在这种情况下，滤波后的脉冲能量仍小于1 µJ。早期在大芯径充气空心光纤中的双色实验使用800 nm脉冲及其二次谐波（400 nm）实现了2ω+2ω−ω波混频，在用光栅对压缩后，获得了中心位于270 nm、能量大于1 µJ的8 fs脉冲。为了消除有损后压缩的需要，研究人员引入了啁啾四波混频方案，并对其进行了数值探索，以产生真空紫外（100-200 nm）脉冲。后来，使用800 nm和400 nm脉冲的啁啾四波混频实验证明，270 nm脉冲的产生，能量为300 nJ，在空气中传播时自压缩到9.7 fs。

获得更高的紫外脉冲能量不仅可以提供更广泛的光谱技术，还可以驱动强场过程。例如，预计能量为几十µJ的飞秒紫外脉冲可以通过高次谐波产生在极紫外区域产生强的孤立阿秒脉冲，这一过程的效率随着驱动波长的缩短而提高。

交叉相位调制似乎特别适合实现更高能量的飞秒紫外脉冲。当在克尔介质中传播的强光脉冲改变第二光束的光学相位时，就会发生交叉相位调制，通常是不同波长的较弱脉冲。交叉相位调制在非线性光学中得到了广泛的研究，被应用于多种不同的系统中，如量子非破坏测量、光信号解复用器和超短脉冲压缩。交叉相位调制工艺的优点是，紫外脉冲能量可以独立于近红外脉冲能量进行提升。同时，由于在交叉相位调制中，加宽紫外脉冲所需的相移由更强的近红外脉冲引起，因此，紫外脉冲强度可以保持在足够低的水平，以避免任何明显的电离（通过提升大芯径充气空心光纤直径），从而实现低能量损失的高能紫外脉冲压缩。交叉相位调制的另一个关键优势是，除了拓宽紫外光谱外，它还可以提供额外的负色散，以平衡在空气中传播过程中积累的正色散，从而在大芯径充气空心光纤装置外实现紫外自压缩。

交叉相位调制过程在光纤和块体材料中得到了大量研究。按照相同的方法，脉冲包络A(t,z)的非线性演化由非线性薛定谔方程(1)描述：

对于交叉相位调制，考虑中心位于800 nm的近红外脉冲E₁及其中心位于267 nm的三次谐波E₂，省略了其他三阶非线性过程，如和频和三次谐波产生，因为它们没有相位匹配。两个脉冲的非线性频移由下式给出

图1给出了交叉相位调制过程的定性描述，该过程取决于相互作用脉冲之间的延迟。当紫外脉冲与近红外脉冲的前沿重叠时，它会向更长的波长变宽；相反，当它与后缘重叠时，它会向较短的波长变宽。在近红外脉冲的峰值处，展宽发生在两个方向上。通过观察近红外包络的时间导数（以蓝色显示），可以识别出想要用于自压缩的负色散区域（群速度色散<0），对应于前缘的前半部分和后缘的后半部分（图1中的IV和I）。

基于方程式（1），根据近红外脉冲的初始延迟对紫外光谱展宽进行了数值模拟（图2）。研究人员模拟了不同的初始紫外脉冲持续时间（40 fs、20 fs和10 fs），同时保持近红外脉冲持续时间固定（40 fs，变换极限）。近红外和紫外的脉冲能量分别为1.6 mJ和20 µJ。研究人员选择了一个1米长的熔融石英大芯径充气空心光纤，芯径为250 µm，填充有1.5巴的氖气。为了精确模拟紫外脉冲的传播，传播了全相位并减去了E₁的线性相位，E₁是近红外脉冲的共同运动帧，而不是用Tailor系数来拟合其色散。

当两个脉冲的持续时间相似时，负群速度色散区域中最强的紫外展宽发生[图2(a)]。在这里，在MgF₂和/或空气中传播后，降档脉冲的持续时间可以降低到3.9 fs，升档脉冲可以降低到3.4 fs[图2(d)和2(e)]。紫外输入脉冲持续时间明显短于近红外[图2(b)和2(c)]，如果紫外与近红外的尾部重叠，则交叉相位调制不会加宽，而是主要向下/向上移动整个光谱。当脉冲重叠时（近红外延迟∼0），紫外光谱达到最大展宽，但光谱相位复杂。

图1中展示了实验装置，高达2.5 mJ、约40 fs的脉冲、中心波长为800 nm来自3 kHz钛宝石放大器。在装置的输入端，基本脉冲被分成两个臂，一个用于紫外线产生（三次谐波），另一个用于驱动交叉相位调制。通过激光放大器后的压缩器改变紫外脉冲的啁啾，将紫外脉冲持续时间调节在20-48 fs范围内。通过选择放置在聚焦透镜（L3）之前的适当色散板（DP），近红外脉冲几乎保持变换极限（在Win1之后）。在大芯径充气空心光纤的输入端，长1米，芯径250 µm，填充1.7-1.8巴的氖，基本脉冲的能量为1.6 mJ（通过大芯径充气空心光纤的透射率为70%），而紫外脉冲的能量根据其持续时间在20-28 µJ范围内调整。通过大芯径充气空心光纤的紫外线透射率范围为53%-73%。紫外脉冲能量保持在远低于50 µJ的水平，因为在这个脉冲能量下，熔融石英光纤的快速退化，透射率相应下降到约23%，从而光谱展宽减少。当紫外脉冲与近红外峰值强烈重叠时（近红外延迟约为0 fs），由于过度电离，紫外输出能量会显著下降。

为了验证模型的准确性，在第一个实验中，研究人员将近红外延迟扫描期间测量的紫外光谱展宽与使用紫外和近红外脉冲实际脉冲表征数据的数值模拟进行了比较[图3(b)和3(a)]。理论和实验之间的实质性一致性验证了数值模型。不幸的是，由于用于在加宽后将紫外与近红外分离的多层反射镜的反射率下降，无法测量260 nm以下的区域。这些“标准”反射镜的使用限制了仅对降档脉冲进行表征的可能性。事实上，为了将升档紫外脉冲与近红外分离，需要覆盖220-270 nm区域的不同高反射率镜子。

在第二个实验中，研究人员通过基于差频产生的二维光谱剪切干涉法装置来表征紫外脉冲持续时间。在这里，紫外脉冲在BBO晶体中通过两个窄带分量（辅助脉冲）进行下转换，这两个分量的光谱间隔仅为6 nm，是通过过滤激光基本光谱获得（图1）。这两个下转换复制品在光谱上重叠和干涉。通过可见光光谱仪收集下转换信号，同时扫描两个辅助脉冲之间的延迟（或相对相位）[图4(a)和4(b)中的τ_CW ]，获得紫外脉冲的光谱相位。在实验中，加宽的紫外脉冲在到达二维光谱剪切干涉法装置的BBO晶体之前，在大芯径充气空心光纤（Win2，100 µm MgF₂）的输出窗口后传播了约1.3米。因此，紫外脉冲在空气中传播时会获得额外的色散。

研究人员对两种不同的输入近红外延迟进行了脉冲表征，并将其与模拟进行了比较。当输入近红外延迟设置在65 fs左右时（通过与模拟进行比较获得），紫外脉冲主要与近红外脉冲前沿的前半部分相互作用，其光谱略有下降。相应的脉冲表征[图4(a)、4(c)和4(e)]表明，在这种情况下，经过Win2，1米的空气传播后，紫外脉冲自压缩到6 fs。因此，在测量位置，紫外略微正啁啾至11.2 fs。在将近红外延迟减小到约56 fs后，紫外脉冲展宽和下移增加。在这种情况下，紫外脉冲获得了足够的负啁啾，以平衡Win2的色散和整个1.3米的空气传播。这导致测量位置处的光谱相位几乎平坦；如图4(d)所示，对应于7.5 fs，如果增加4.1 cm的空气传播，则可以进一步降低到7.4 fs。在这两种情况下测得的输出紫外脉冲能量均为11 µJ，对应于总透射率大于50%。

研究人员使用与脉冲表征实验中使用的相同的输入紫外和近红外脉冲参数进行了另一次数值模拟。应当注意，与图3中的近红外延迟扫描实验相比，输入的紫外脉冲更短（尽管略有啁啾）。图5显示了加宽后紫外脉冲的计算时间分布，作为初始近红外延迟的函数。在这里，大芯径充气空心光纤之后，通过100 µm MgF₂和28.4 cm的空气对脉冲进行数值传播。针对65 fs和56 fs的近红外延迟计算的加宽光谱[图5(b)和5(c)]与实验测量的光谱[图4(c)和4(d)]非常一致。然而，模拟的时间分布比实验测量的要短一些。一种可能的解释是，在二维光谱剪切干涉法测量中，由于BBO晶体的厚度约为10 µm，差频产生无法在整个紫外光谱上完全相位匹配。这可能会导致测量的脉冲持续时间被略微高估。5 µm BBO晶体将允许更宽的相位匹配，将表征紫外脉冲扩展到约3 fs。此外，模拟脉冲的负群速度色散小于测量脉冲且在大芯径充气空心光纤装置外的较短传播后自压缩。实验中发现的额外负群速度色散可能来自大芯径充气空心光纤色散，这在一维模拟中被忽略。还应该注意到，对于近红外延迟=65 fs[图4(c)、4(e)/图5(b)]的情况，模拟与实验数据的匹配度优于近红外延迟=56 fs[图4(d)、4(f)/图5(c)]，这是由于在模拟中使用了ADK电离模型，众所周知，该模型低估了TW范围内强度的电离率。电离率的差异与图4(d)、4(f)/图5(c)中的情况更相关，因为这里的近红外和紫外脉冲重叠更多，不仅导致更高的强度（从而产生更多的等离子体），而且允许紫外参与电离。这导致电离向多光子状态转变，从而增加了与ADK隧穿模型的差异。与模拟光谱相比，更大量的等离子体也可以解释实验光谱的明显蓝移。为了验证这一点，研究人员对中红外延迟=56 fs进行了另一次模拟，这次假设电离率比ADK公式（w=80 ·w_ADK）获得的电离率高80倍。在这种情况下，图5(c)中以红色显示的加宽的紫外光谱和相应的压缩脉冲与实验数据更加一致。

为了进一步减小脉冲持续时间并达到飞秒范围，可以遵循的路径很少。一种方法是通过更长的大芯径充气空心光纤和更长的近红外脉冲（强度相同）来增加交叉相位调制相互作用长度。或者，可以使用具有较大非线性折射率的气体。图6显示在充氩大芯径充气空心光纤中通过交叉相位调制获得的支持2.4 fs 持续时间的宽带紫外光谱。根据模拟，这种脉冲在短传播后自压缩至约3 fs。减少紫外脉冲持续时间的另一个有趣的方向是将近红外脉冲的包络整形为M的形式。在这种情况下，如果紫外脉冲与近红外的中心区域（谷）重叠，则其对称地变宽，同时仍获得负色散。为了保持如此短的脉冲持续时间，不再可能使用高反射率电介质反射镜将紫外线与基波分离（由于群速度中的振荡）。在这种情况下，有必要使用菲涅耳反射，例如，来自硅板的反射，尽管其紫外线损耗要高得多（约80%），但可以支持μJ能量的飞秒脉冲。