2.8 µm掺铒萤石晶体的室温高功率激光发射

Lei Zhu, Zhen Zhang, Yunfei Wang, Heng Ding, Dapeng Jiang, Yongguang Zhao, Guoqiang Xie, Jun Xu, and Liangbi Su, Room-temperature high-power laser emission of erbium-doped fluorite crystals at 2.8 µm, Opt. Lett. 49, 4286-4289 (2024).

3 µm中红外光谱区的高功率固态激光器在健康和医疗领域引起了越来越多的关注，例如眼科、牙科和微创手术，因为该波段恰好位于身体组织的吸收峰处。此外，3 µm激光器可以作为通过频率转换技术产生远红外波的泵浦源，也可以作为大气监测的光源。铒激光器可以通过⁴I_11/2到⁴I_13/2能级的辐射跃迁直接以约3 µm的波长发射，为实现这种中红外光源提供了一种直接的方法且通常具有紧凑的结构，因为它可以由市售的InGaAs二极管在976 nm下直接泵浦。这种三能级铒激光系统的缺点是由于高的非辐射衰变率，终端态的寿命（2.5-10 ms）比激发态（0.1-1.5 ms）长，这使得粒子数反转甚至激光自终止变得困难。解决方案是选择低声子能量宿主，并通过重掺杂铒离子来增强能量转移上转换（⁴I_13∕2→⁴I_15∕2和⁴I_13╱2→⁴I_9∕2）过程，例如在Er:YAG中高达50 at.%，在Er:YSGG中高达35 at.%。然而，大的铒浓度将不可避免地导致严重的热透镜和热诱导机械应力，从而大大降低激光效率并阻碍激光输出功率的规模。

开发低浓度掺铒激光材料，同时表现出低声子能量和强能量转移上转换过程，在过去几年中引起了相当大的兴趣。迄今为止，倍半氧化物和钇铝钙钛矿的主体已被证明是有前景的候选者，因为它们的声子能量低（Y₂O₃为591 cm^-1，YAP为550 cm^-1），掺杂活性离子的位点密度相对较高。研究人员使用7 at.%掺铒Y₂O₃陶瓷，在室温下实现了13.4 W 连续波激光器，进而使用热电冷却器冷却的双端泵浦铒激光器进一步将功率提升到14.1 W。对于YAP晶体，波长稍长2.92 µm的掺铒（5 at.%）YAP激光器产生了6.9 W的输出功率；相应的斜率效率为30.6%，接近量子效率极限。最近，通过两个Er:YAP激光系统的非相干光束组合产生了8.2 W的功率。上述研究代表了室温铒激光器在3 µm光谱范围内取得的当前突出成果，表明了低掺铒浓度下具有低声子能量和强能量转移上转换过程的掺铒材料的潜力。

相比之下，萤石晶体，特别是CaF₂和SrF₂，表现出更低的声子能量（分别为322 cm^-1和280 cm^-1），并能够实现大规模生长（例如，直径为440 mm的Er:CaF₂晶体）。更重要的是，这些宿主中嵌入的活性离子可以自发聚集形成离子簇，缩短离子的距离，从而即使在低掺杂水平下也能进行强能量转移上转换过程。因此，原则上，即使掺杂了低浓度的铒离子，也可以使用这种氟化物晶体进行高性能激光运转。然而，目前对这种中红外连续波氟化铒体激光器的研究仍处于低功率水平（室温下小于3 W），例如，掺铒（6 at.%）YLF激光器的最大输出功率为2.9 W，相比之下，掺铒（5 at.%）SrF₂晶体的功率仅为2 W，尽管最近通过使用低浓度（2 at.%）的掺铒CaF₂晶体，功率略微增加到2.85 W。低性能表明，具有低声子能量和团簇效应的掺铒萤石晶体在3 µm激光发射方面的潜力尚未得到开发。

研究人员通过布里奇曼法生长了Er:CaF₂（分别为2 at.%和3 at.%铒离子掺杂剂）和Er:SrF₂（3 at.%）晶体。如图1(a)所示，晶体被加工并切割成所需的20 mm长度，两个端面（1×4平方毫米）都被抛光但没有涂层。掺铒CaF₂和SrF₂晶体的吸收和发射光谱分别如图1(b)和1(c)所示；976 nm处的吸收系数分别为1.2 cm^-1、0.85 cm^-1和0.75 cm^-1，对应的计算吸收率分别为91%、85%和82%，与实验测量值几乎相同。由于在该光谱区域强烈的水蒸气吸收，在发射光谱上观察到多峰结构。对于这两种晶体，发射带从2580 nm延伸到2900 nm，峰值在2750 nm左右。

图2(a)显示了实验装置。泵浦源是两个光纤耦合（芯径105 µm，数值孔径0.15）激光二极管（LD），以976 nm的锁定波长发射。泵浦光首先通过使用球面透镜（f₁=50 mm）进行准直，然后，穿过三个柱面透镜（f₂=300 mm，f₃=200 mm和f₄=50 mm），在CL3的焦平面处被重塑为尺寸为2.3（x）×0.45（y）mm²的矩形轮廓。根据快速光束发散方向（y）估算，样品内部沿传播轴（z）的共焦参数为16.5 mm。与样品具有相似纵横比的相对较大的光束尺寸有望降低热应力和温度梯度，从而有利于高功率激光运转。为了平衡吸水和热透镜效应造成的损失，腔长设计为30 mm。激光运转使用了具有双端泵浦配置的双镜腔，其中输出耦合器（OC）的透射率分别为2%、5%和10%。为了进一步减轻热效应，激光晶体被安装在自制的铜支架上，样品两端被胶水密封，从而可以直接水冷至约8°C。最后，使用45°二向色镜（DM）将泵浦光和产生的3 µm激光分离。

由于氟化物晶体的负热光系数，将形成负热透镜，这可能会导致传统平面-平面腔中的不稳定激光状态。因此，研究人员采用两个曲率半径不同的凹面镜（R_OCS=-50和-100 mm）来补偿负热透镜并优化激光性能。图2(b)显示了不同腔配置和热透镜焦距下晶体中的模拟束腰。随着吸收泵浦功率的增加，晶体的热透镜效应也会相应变化。研究人员使用reZonator来模拟泵浦光束半径。由于凹面镜曲率半径的不同，研究人员在仿真中考虑了输出耦合器的不同曲率问题。当激光器在相对较弱的热效应（f<-150）下运行时，激光器和泵浦光束之间的最佳模式匹配来自由两个相同的R_OC=-100 mm凹面镜组成的激光腔。然而，在增益介质的铒掺杂剂浓度较高的情况下，使用严重的热透镜，情况将动态变化，使更大曲率的激光腔（R_OC=-50 mm）更适合模式匹配。

使用这些腔结构，在吸收泵浦功率为38 W、T_OC为5%的条件下，研究人员对2 at.%和3 at.% Er:CaF₂晶体的激光性能进行了比较研究。相比之下，3 at.%Er:CaF₂激光器的激光功率和斜率效率等性能优于前者。如图2(c)所示，对于掺铒（2 at.%）CaF₂激光器，通过使用具有R_OC=-100 mm的一对凹面镜的腔配置获得了最佳性能。在掺铒（3 at.%）CaF2激光器的情况下，通过R_OC=-50 mm的凹面镜对实现了优化设计。正如模拟所预期的那样，这种现象是由于活性离子掺杂水平更高的更严重的热效应造成的。没有测试具有更高掺铒浓度的激光晶体，因为在这种情况下，甚至需要更大的曲率腔来补偿更强的热效应，这是功率提升的关键限制因素。同样，在掺杂水平优化为3 at.%的情况下，还对Er:SrF₂激光器的不同腔配置进行了测试；结果表明，R_OC=-100和-50 mm的组合是高功率激光运转的最合适配置，这与相应的模拟结果非常吻合。

通过优化的腔设计，研究人员随后使用3 at.%铒离子掺杂的CaF₂和SrF₂样品进一步研究了功率提升。图3(a)和3(b)分别显示了不同输出耦合器的激光性能；在2796 nm处以65.6 W的吸收泵浦功率实现了14.5 W的最高输出功率（对应于24.9%的斜率效率和22.5%的光-光转换效率）。由于大的温度梯度差，晶体裂纹限制了进一步的功率提升。然而，实现的功率几乎是氟化铒激光器报告的记录功率的5倍，这代表了室温体激光器在3 µm光谱范围内的最高输出功率。相比之下，采用2 at.% Er:CaF₂作为增益获得了12.5 W的输出功率，但在这种情况下，由于在高泵浦功率水平下负热透镜的不完全补偿，研究人员观察到功率衰减，这意味着曲率在-100和-50 mm之间的凹面镜对更适合功率提升。在Er:SrF2激光器中也观察到类似的情况，如图3(b)所示；在45 W的吸收泵浦功率下获得的最大输出功率为8.05 W，分别对应于稍低的斜率和23%和21.8%的光-光转换效率。图3(c)显示了具有不同输出耦合器的Er:CaF₂和Er:SrF₂激光器的光谱；发射峰略有不同，但都在2.8 µm左右。

为了表征激光的稳定性，研究人员测量了Er:CaF₂和Er:SrF₂激光器一小时的输出功率。为了避免样品破裂，没有在最高功率水平下进行评估。如图4(a)所示，3 at.% Er:CaF₂激光器在12 W下的均方根功率稳定性为0.59%，表明双端泵浦激光系统的高稳定性。同样，输出功率为10 W时，均方根功率稳定性为0.67%的2 at.% Er:CaF₂激光器和输出功率为8 W时，均方根功率稳定性为0.35%的3 at.% Er:SrF₂激光器的低功率波动也是如此。得益于泵浦光束定制和优化腔设计的高稳定激光系统有助于实际应用。

通过使用焦距为f=150 mm的平凸透镜和中红外CCD相机，研究人员记录了激光束的轮廓，并测量了光束传播因子（M²）。图4(b)显示了不同输出功率下3 at.% Er:CaF₂激光器的M²因子；获得了沿y轴小于1.35的高光束质量。相比之下，由于该方向上的固有不稳定腔设计，沿x轴的M²因子大于30。然而，M²因子在两个方向上相对于输出功率的小幅波动表明了整个激光系统的稳定性。图4(c)显示了泵浦功率为50 W的Er:CaF₂激光器的典型M²测量值，在x和y方向上分别给出了32和1.27的M²因子。为了进行比较，Er:SrF₂激光器在相同泵浦水平下的M2测量，如图4(d)所示，分别对应23.4和1.8的值。