磷硅酸盐光纤中级联非线性光学增益调制产生1.3 μm飞秒脉冲

Wei-Ao Qi, Jia-Qi Zhou, Xin-Ru Cao, Zhi Cheng, Sha Li, Hua-Wei Jiang, Shu-Zhen Cui and Yan Feng, Generation of 1.3 µm femtosecond pulses by cascaded nonlinear optical gain modulation in phosphosilicate fiber, Optics Letters 48(7): 1698-1701 (2023).

多光子显微镜在亚细胞分辨率的生物散射组织的深部和体内荧光成像中发挥着重要作用。工作在1.3 µm的超快激光脉冲是多光子显微镜的重要工具。与可见光成像相比，1.3 µm的三光子激发在非线性光学显微镜中显示出更好的穿透深度和更少的光毒性。

在过去的十年里，许多工作实现了1.3 µm飞秒激光器的产生。其中，超快光纤激光器因其结构稳定、紧凑、高效、易用等优点得到了广泛的发展。掺Pr和掺Bi的锁模光纤激光器可以产生1.3 µm的亚皮秒脉冲。然而，掺杂光纤的低增益导致腔很长，这需要在色散和非线性管理方面付出很大努力。获得1.3 µm飞秒脉冲的另一种方法是使用非线性过程，如孤子自频移和参数放大，但脉冲持续时间限制在几百飞秒范围内。基于切伦科夫辐射的方法可以产生1.3 µm的脉冲，脉冲持续时间短于30 fs，但脉冲能量限制在低于0.1 nJ。锁模和同步泵浦的拉曼光纤激光器也可以产生1.3 µm的脉冲，但很难使脉冲能量超过几个nJ。启用自相位调制的光谱选择可产生1.3 µm脉冲，脉冲能量为16 nJ，脉冲持续时间为97 fs。然而，由于在自相位调制过程中在其他波长产生成分，因此难以获得超过30%的转换效率。

非线性光学增益调制是一种可以将单频连续波种子调制并整形为具有高脉冲能量和转换效率的高相干超快脉冲的技术。通过在诸如传统光纤的非线性介质中利用受激拉曼散射，可以获得具有多个波长的不同阶数的斯托克斯脉冲。在之前的工作中，研究人员通过在单模二氧化硅光纤中级联非线性光学增益调制，在1178 nm处产生了76 nJ，621 fs脉冲，转换效率为65%。然而，受二氧化硅相对较小的拉曼频移的限制，为了产生1.3 µm飞秒脉冲，需要使用1064 nm泵浦激光器的四级级联非线性光学增益调制工艺，这增加了成本和系统复杂性。与传统的二氧化硅纤维不同，磷硅酸盐光纤在其拉曼增益光谱中在13.2 THz和39.6 THz的频移处都具有拉曼增益峰值。利用这两个拉曼增益峰值，在单片磷硅酸盐光纤中仅通过两级级联非线性光学增益调制就可以直接产生1.3 µm飞秒脉冲。

实验装置，如图1(a)所示。1121 nm和1319 nm的两个单频连续波二极管激光器通过1120/1319保偏波分复用器（WDM）耦合在一起，以确保所产生的非线性光学增益调制脉冲的高相干性。两个种子激光器的平均功率均为20 mW。种子激光器通过50:50 1064 nm保偏耦合器与泵浦源耦合。泵浦激光器是一种国产的9字形光纤激光器，可以产生脉冲持续时间为14 ps、重复频率为26.64 MHz的超短脉冲。将掺镱光纤放大器与耦合器连接，可以将泵浦脉冲能量放大到96 nJ。放大的泵浦脉冲的光谱和自相关迹，如图1(b)和1(c)所示。应用一块4.5米长的保偏磷掺杂光纤来提供非线性光学增益，使泵浦脉冲（1064 nm）的能量逐渐转移到一阶斯托克斯（1121 nm），然后转移到二阶斯托克斯脉冲（1319 nm）。激光器设置为全保偏光纤配置。所产生的1319 nm斯托克斯脉冲由一对600线/mm体积光栅压缩，这也有助于将1319 nm的斯托克斯脉冲与泵浦和1121 nm的斯托克s脉冲分离。

输出脉冲的不同泵浦功率下的光谱，如图2(a)所示。在0.53 W泵浦功率下，利用二氧化硅的拉曼增益峰值，首先将1064 nm的泵浦光转换为1121 nm的一阶斯托克斯光。如图2(b)所示，在单频种子的光谱峰值周围，基座上升并加宽。随着泵浦功率的增加，1121 nm斯托克斯光的光谱变得更宽且由于磷相关的拉曼增益峰值，光谱的右侧部分在1319 nm处开始转变为二阶斯托克斯光，如图2(c)所示。同时，自发拉曼发射出现在1178 nm处，因为与磷相关的拉曼增益峰相比，二氧化硅相关的拉曼放大峰更强。当泵浦功率变高时，1240 nm处也出现级联自发拉曼发射，这进一步影响了光谱纯度。当泵浦功率增加到2.6 W时，产生具有21 nm的10-dB光谱带宽的1319 nm斯托克斯光。广谱伴随着由剩余的连续波种子产生的连续波峰。然而，这只占光谱的1.1%，如果需要，可以通过可饱和吸收体去除。1121 nm和1319 nm的输出功率作为泵浦功率的函数，如图2(d)所示。1121 nm的斯托克斯光在1.18 W的泵浦功率下增加到811 mW。之后，1121 nm斯托克斯光被转换为高阶斯托克斯光，这导致平均功率的降低。此时，1319 nm的斯托克斯光出现且随着泵浦功率达到2.6 W，其逐渐增加到898 mW，具有0.04%的波动，对应于34.5%的转换效率。由于在实验中对可用泵浦功率的限制，不能获得更高的功率和转换效率。1319 nm斯托克斯脉冲的特性，如图3所示且在33.7 nJ的最高脉冲能量下测量。时间脉冲序列，如图3(a)所示，并显示出均匀的强度。脉冲的时间间隔约为37.5 ns，这与泵浦脉冲的26.64 MHz重复率非常匹配。1319 nm斯托克斯脉冲的射频频谱，如图3(b)所示。基频谱证实在26.64 MHz处存在峰值，在100 Hz的测量分辨率下信噪比为65 dB。压缩前后的自相关迹，如图3(c)和3(d)所示。直接输出脉冲的脉冲持续时间为4.7 ps，比12.4 ps的泵浦脉冲短。压缩脉冲的持续时间被测量为170 fs且在自相关迹线中有一个宽的基座，由泵浦和拉曼脉冲之间的走离引起。

应用基于广义非线性薛定谔方程的数值模型，研究人员考虑了色散、自相位调制、交叉相位调制和受激拉曼散射的影响，对级联非线性光学增益调制系统进行了模拟和优化。根据Salceda Delgado的工作，研究人员建立了掺磷光纤的拉曼响应函数模型，在时域中加入高斯白噪声来模拟自发拉曼发射。模拟的1319 nm斯托克斯脉冲的脉冲包络和自相关迹，如图4所示，其模拟参数与实验参数一致。压缩前的脉冲形状，如图4(a)所示，由于色散引起的走离效应，是不对称的。这导致了类似三角形的自相关[图4(b)]，这与图3(c)所示的实验结果相似。去锯齿脉冲的脉冲持续时间为89 fs，脉冲后沿有拖尾[图4(c)]，这导致自相关迹中所示的宽基座[图4]。实验中的脉冲持续时间没有压缩到极限，这可能是由于走离效应积累的非线性啁啾所致。

在之前的数值模拟工作的指导下，研究人员在模拟中改变泵浦参数，以优化1319 nm斯托克斯脉冲的脉冲能量和转换效率。为了获得更高能量的拉曼脉冲，将泵浦脉冲能量设置为1 µJ，这可以提供更高峰值功率的更强非线性增益。这可以缩短掺磷光纤的长度，从而减少泵浦脉冲和拉曼脉冲之间的走离效应。另一个可能影响转换效率的因素是泵浦脉冲持续时间。图5(a)显示了泵浦脉冲持续时间为15-60 ps时的最大转换效率。随着泵浦脉冲持续时间的增加，最大转换效率持续增加，直到55 ps，然后开始降低。在50 ps的泵浦脉冲持续时间和1 µJ的脉冲能量下，最大转换效率达到约67%。

1319 nm斯托克斯脉冲在1 µJ泵浦脉冲能量和50 ps泵浦脉冲持续时间下的模拟特性，如图5(b)-5(d)所示。1319 nm斯托克斯脉冲在一根1.75米长的掺磷光纤中传播后，其脉冲能量达到668 nJ的最大值。图5(b)中绘制的光谱在1319 nm处显示出更对称的形状，这是由于与实验相比，更短的拉曼增益光纤具有较弱的走离效应。1319 nm脉冲的10-dB光谱宽度约为16 nm。直接输出脉冲包络，如图5(c)所示，脉冲持续时间为62 ps。1319 nm斯托克斯脉冲的啁啾大多是线性的，这表明脉冲可以被适当压缩。压缩后，去啁啾脉冲的脉冲持续时间为391 fs，脉冲后沿有长拖尾[图5(d)]，这是单模光纤中1 µJ脉冲泵条件下存在的大非线性的结果。数值结果表明，级联非线性光学增益调制是一种有效而简单的解决方案，可以产生1.3 µm的高脉冲能量飞秒激光脉冲。

实验表明，通过两级级联非线性光学增益调制，在一片掺磷光纤中产生了1.3 µm的34 nJ飞秒脉冲，光学转换效率为35%。通过实验和数值结果，找到了两个因素来进一步优化转化效率。一个是提高与磷相关的拉曼增益效率。由于与二氧化硅相关的拉曼增益效率相比较弱，1319 nm级联的非线性光学增益调制脉冲同时在1178 nm和1240 nm处出现自发拉曼发射，对光学转换效率和光谱纯度产生负面影响。为了解决这个问题，鼓励在级联非线性光学增益调制装置中应用具有更高P2O5浓度的磷硅酸盐光纤。另一个因素是走离速度和能量转换速度的匹配。增加泵浦脉冲能量可以加速非线性光学增益调制过程。这可以缩短掺磷光纤的长度，从而减少走离效应并抑制尾料的形成。此外，它还有助于获得更高能量的拉曼脉冲。使用脉冲持续时间更长的脉冲可以降低走离速度，使其与能量转换速度更好地匹配，从而提高转换效率。模拟结果清楚地表明，通过适当优化泵浦脉冲能量和持续时间，可以产生高能量1.3 µm脉冲，转换效率高达67%，几乎是实验结果的两倍。

总之，研究人员实现了在单片磷硅酸盐光纤中通过两级级联非线性光学增益调制产生1.3 µm的高能飞秒脉冲。通过一根4.5米长的掺磷光纤，以简单紧凑的配置，实验获得了具有34 nJ脉冲能量和170 fs脉冲持续时间的高相干1.3 µm脉冲。数值模拟表明，通过增加泵浦脉冲能量和优化泵浦脉冲持续时间，可以产生668 nJ，391 fs的脉冲，转换效率为67%。研究表明，级联非线性光学增益调制是一种很有前途的方法，可以产生1.3 µm的高能飞秒激光源，用于多光子显微镜。