最近研究表明，人们对开发能够响应外部刺激的软材料粘接非常感兴趣。在迄今为止开发的方法中，电致粘接提供了一种通过两个表面之间的静电力构建软材料粘附的简单方法：当施加适当的外部电压时，粘附力很强，当释放电压或施加另一个相反的外部电压时弱。与其他策略相比，电粘附因其精确的控制、简单的操作和低能耗而在多个领域得到了广泛的应用，如触摸面板、软机器人和用于物体感知的触觉手套。尽管软材料电致粘接具有巨大的潜力和广泛的适用性，并已存在大量实验研究和定性机制解释，但在这一领域，特别是在理论力学模型的发展方面，仍然缺乏系统的理论研究。
近期，浙江大学贾铮教授团队报道了一种基于IDL驱动的软材料电致粘接力学模型，用于解释IDL驱动的聚电解质水凝胶异质结的电致粘接现象。文章首次定量揭示了软材料间IDL驱动电致粘接的基本机制，研究了各种关键因素对平衡电粘附强度的影响，并与实验相结合，为理解和调节电致粘接提供了指导。值得注意的是，该模型也适用于离子弹性体之间的电致粘接。该力学模型有望为软材料之间电致粘接的设计、优化和控制提供线索。研究成果以“Mechanics of electroadhesion of polyelectrolyte hydrogel heterojunctions enabled by ionic double layers”为题发表在固体力学领域旗舰期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids上。
研究团队建立了聚电解质水凝胶异质结电致粘接的理论框架：通过对两种聚电解质水凝胶之间异质结的低压电致粘接建模，电致粘接的形成可被分解为两个连续的物理过程。首先，在适当的偏置条件下，施加的电压驱动聚电解质水凝胶中的移动离子向电极迁移，从而在异质结界面形成IDL，并在IDL内部产生强大的内建电场。其次，在IDL强大内建电场的驱动下，两种聚电解质水凝胶中悬挂带电链开始穿越异质结界面，并渗透到对面的水凝胶基体中，与带相反电荷的悬挂链形成离子键，从而形成一个连接界面的桥接网络（图1）。因此，IDL内部的静电相互作用以及跨越界面的桥接网络导致了聚电解质水凝胶异质结的电致粘接。下面将对以下两个过程进行建模。
图1. IDL驱动下聚电解质-水凝胶异质结电致粘接的示意图。（a）反向偏压下聚电解质水凝胶异质结的示意图。（b）反向偏压下异质结界面处IDL的生成。IDL内部感应出强烈的内置非均匀电场。（c）IDL内置电场驱动下的桥接网络的形成。
1.IDL的产生。在反向偏压下，水凝胶基质中可移动离子由于电压作用被拉离异质结界面，导致界面附近区域积聚多余的固定链所带的电荷，从而在异质结界面形成IDL。IDL与半导体p-n异质结处形成的耗尽层非常相似，本文作者结合高分子物理与半导体物理的经典热力学模型，推导出IDL厚度、IDL内的电场强度分布与外置电压、聚电解质单体浓度的关系，如下图2所示。非均匀内建电场随坐标呈线性变化，从IDL边界处开始，在异质结界面处达到最大值（图2a）。随着反向偏压的减小（即变得更负），电场强度和IDL厚度逐渐增加（图2a、2b）。文章发现，在反向偏压下，较高的聚电解质单体浓度有利于增强IDL的内置电场强度（图2c）。此外，我们还发现，聚电解质单体浓度越高，离子双层越薄（图2d）。这是因为具有较高浓度聚电解质单体的水凝胶在电离后在每个带电链上携带更多的电荷，阻碍了电离自由离子向电极的运动。这削弱了自由离子在相同的反向偏压下到达电极附近的能力。因此，自由离子倾向于在水凝胶基质中停留和分布，导致IDL厚度减小。另一方面，每条链的电荷数量越多，IDL越薄，IDL内PA和PC水凝胶之间的静电相互作用越强，从而导致内置电场强度的增加。
图2. IDL的生成。（a）IDL内的内置电场。（b）IDL的厚度是施加反向偏压的函数。（c）IDL内的内置电场适用于各种聚电解质单体浓度。（d）IDL厚度是各种聚电解质单体浓度的反向偏压的函数。
2.IDL驱动下桥接网络的生成。首先需要确定桥接网络的厚度。如果聚电解质水凝胶的链长足够长，穿过界面的带电链可以到达IDL边界，但由于IDL区域外的电场可以忽略不计，因此不能进一步穿过IDL边界。在这种情况下，桥接网络的厚度等于IDL厚度（图3a）。本文将带电高分子链从界面扩散并与带相反电荷的高分子链成键的过程建模为扩散反应过程，图3b-3c展示了带电高分子链在扩散反应过程作用下其浓度分布随着归一化时间的增加而持续降低的关系。随着扩散反应时间的增加，成键链密度增加，当扩散反应时间足够长时，逐渐达到平台期，这表明扩散反应过程达到平衡，形成稳态桥接网络（图3d）。
图3. IDL电场驱动桥接网络的形成。（a）桥接网络厚度与悬挂带电链的最大链长nmax的函数关系。（b）在不同归一化时间下，第i种阳离子链离解基团的摩尔浓度
在线性坐标x上的分布。（c）在不同归一化时间
下，第i种阴离子链离解基团的摩尔浓度
在线性坐标x上的分布。（d）桥接网络内第i种相关链的密度
与扩散反应时间的关系。图中
。
在建模的最后，文章展示了电致粘接强度与时间、外加电压的关系，与实验结果符合得较好。如图4a显示，电粘接强度随着反向偏压的大小（即反向偏压的绝对值）而增加。当反向偏压的绝对值增加时，平衡电粘附强度
上升，因为更高的反向偏压会产生更强的内置电场，促使更多带电的聚合物链以更快的速率穿过界面参与扩散反应过程，从而形成更多成键链并生成桥接网络。因此，平衡电粘附强度
更强。
图4. 聚电解质水凝胶电致粘接的理论和实验结果的对比。（a）实验测量和理论预测的电粘接强度在不同外加电压下与扩散反应时间t的关系。（b）实验测量和理论预测的平衡时电粘接强度
与外加电压V的关系。
该论文的第一作者为浙江大学航天航空学院博士生董哲遇，浙江大学贾铮教授为论文的通讯作者。论文的共同作者还包括浙江大学曲绍兴教授等。研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目、浙江省自然科学基金项目、浙江省重点研发计划项目和111项目的资助。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.jmps.2024.105960
审核：力学家
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