互穿相复合材料（interpenetrating phase composites , IPCs），是一种各相为连续体且独立的复合材料。与传统的非连续相复合材料相比，IPCs不仅能够克服组分材料的某些性能缺陷，还能实现性能的最佳组合，获得优异的力学性能。随着3D打印技术的发展，设计和打印各种有序和无序的多孔结构成为可能，进而能够对特定拓扑结构和材料下的各种IPCs的变形行为与变形机理进行研究。然而，现有的研究大多集中于金属/陶瓷、陶瓷/聚合物、金属/聚合物IPCs，双聚合物IPCs的研究还存在较大的空白。
针对上述说明，中国工程物理研究院李建团队基于3D打印多孔结构的可设计性，以Schwarz P多孔骨架为例，开展了3D打印双聚合物UTL/PDMS的IPCs变形机理的研究。通过对IPCs压缩、循环以及松弛性能的研究，结合系统的实验与有限元分析，详细讨论了在不同荷载下IPCs的变形行为。同时，通过对比PDMS、UTL、P骨架和IPCs的变形行为，揭示了填充PDMS对IPCs力学性能的增强机制，为将超弹性材料注入粘弹性多孔骨架中，获得增强复合材料提供了一种设计方法。相关成果以“Mechanical evaluation of multi-continuous interpenetrating phase composites based on Schwarz Primitive cellular structure”为题发表在力学领域TOP期刊《Composite Structures》上。
为了研究特定拓扑结构和材料下的IPCs的力学性能，该论文采用将第二相PDMS填充到3D打印UTL多孔骨架中的方法，制备UTL/PDMS的IPCs。图1为互穿相复合材料的制备图，填充的PDMS被多孔骨架分为两个连续且独立的部分。同时，采用有限元模型分析机械载荷作用下IPCs的变形行为和应力应变分布，为提高仿真效率和精度，本文采用具有周期性边界条件的Schwarz P三周期极小曲面单元。在该仿真中，采用每节点6个自由度的10节点二次四面体单元对多孔骨架和IPCs进行网格划分。采用超弹性Ogden模型和粘塑性模型分别模拟PDMS和UTL的力学行为。
图1 互穿相复合材料的制备图
论文对组成相材料、P骨架及IPCs进行了单轴压缩试验、循环压缩-卸载试验和松弛试验。如图2所示，在不同的应变速率下，UTL表现出速率依赖性和粘塑性，P骨架也相应的表现出速率依赖性，并呈现线弹性、平台和致密化阶段。结果表明，将超弹性PDMS填充到P骨架中可以降低IPCs的速率依赖，尤其是线弹性阶段。从图2中可以看出，线弹性变形后在P骨架中由于屈曲能观察到明显的应力下降；然而，由于填充材料所提供的约束，带来有限的自由形变空间，这种应力下降的现象在IPCs中消失，IPCs的机械性能得到了增强。同时，P骨架表现为由弯曲主导的变形模式，然而，在IPCs中填充的PDMS抑制了骨架的弯曲，呈现出由拉伸主导的变形模式。
图2 (a)PDMS、(b)UTL、(c)P细胞结构和(d)IPCs的压缩应力-应变曲线
图3为不同样品在循环压缩载荷下的应力-应变曲线。如图3所示，应变控制的循环试验过程中，样品的峰值应力随循环而减小，残余应变随循环而增大，这种现象可归因于粘性耗散。同时，由于较大的残余应变导致的晶格结构变形，使P骨架的变形模式从拉伸主导转变为弯曲主导，因此P骨架的加载模量随循环显著减少。IPCs由于填充相的作用，可以抑制晶格结构的变形，因为展现出更弱的循环软化现象。
图3 应变率为0.4%/s时不同样品的循环压缩应力-应变曲线：(a)峰值应变为10%时的3D打印UTL材料；(b)峰值应变为15%时的3D打印P骨架；(c)峰值应变为15%时的IPCs
图4为不同循环次数下的循环应力增量。如图4所示，UTL块体材料具有显著的循环软化特性。P骨架的循环软化应力增量略大于IPCs，且均小于UTL材料的软化增量，这表明IPCs的循环应力软化的主要来源是P骨架的软化。在应变控制的循环变形过程中，总变形主要包括材料的粘弹性变形和P骨架的弯曲变形。在大量变形条件下，弯曲诱导的结构很容易引起屈曲，从而产生明显的循环软化效应，组分材料与IPCs之间循环应力软化率的差异可能来自于PDMS与骨架之间的相互作用。
图4 不同循环次数下的循环应力增量(a)不同峰值应变下的UTL(a)不同材料
松弛试验结果如图5所示，各材料均表现初明显的松弛特性，但IPCs的松弛应力增量与P骨架有显著的相似性，由此可以推断，IPCs的松弛现象主要来源于其骨架。然而，IPCs的松弛比明显低于P骨架，造成这种现象的原因可能由两个。首先，由于PDMS的连续性以及独立性，填充PDMS可以承受部分外部负荷而不表现出松弛行为，从而降低了P骨架的松弛率。其次，由于PDMS占据了P骨架中的自由空间，限制了骨架的弯曲，从而避免了弯曲引起的应力下跌。因此，PDMS作为填充物在抑制IPCs的松弛行为中起着重要作用。
图5 峰值应变为5%时的松弛试验结果：(a)UTL随时间的应力响应演变，(b)P骨架随时间的应力响应演变，(c)IPCs随时间的应力响应演变，(d)各种材料的相应松弛比随时间的演变，和(e)P骨架和IPCs的松弛应力增量随时间的演变
综上所示，IPCs表现出了超过了混合规则的优异的压缩力学性能，为了阐明IPCs的变形机制，对PDMS、P骨架和IPCs的压缩响应进行了总结，结果如图6所示。填充的PDMS在IPCs的力学性能中起着积极的作用。首先，PDMS承担了部分IPCs的外部负荷。其次，PDMS限制了骨架的弯曲，从而防止了由弯曲引起的应力下跌。第三，PDMS和P骨架的相互作用使它们处于三向压缩状态，从而提高了力学性能。因此，将超弹性材料填充到粘弹性骨架中制造的IPCs增强了复合材料的承载能力，降低了粘弹性行为，削弱了复合材料的循环软化行为。
图6 不同材料在不同应变速率下的压应力-应变曲线比较：(a) 0.2%/s;(b) 0.4%/s;(c) 0.8%/s
该工作为将超弹性材料注入粘弹性多孔材料中，制备双聚合物互穿相复合材料提供了一种设计方法，研究了在不同荷载下IPCs的变形行为，并且阐明了填充PDMS对IPCs力学性能的增强机制。该方法突破泡沫骨架设计不足导致IPCs多样性受限的缺陷，证明通过3D打印可以实现IPCs材料和结构的多种组合，也打破了双材料3D打印技术选材的局限性。同时，该方法可以拓展到通过改变一些因素来调节IPCs的变形模式和力学特性，如多孔骨架的拓扑结构和体积分数、填充材料和不同特性的骨架材料的组合等，对于促进IPCs的发展与应用具有重要意义。
中国工程物理研究院李建副研究员为论文第一作者，中国工程物理研究院黄西成研究员为论文通讯作者。中国工程物理研究院研究生徐瑾、李家兴、田玉玉、李腾杰协助完成了该工作。该研究工作得到了国家自然科学基金、中国工程物理研究院基金和四川省应用基础研究项目的资助。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.compstruct.2024.118516
审核：力学家
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