Angew. Chem.:统一质量输运,铜催化剂晶面对二氧化碳电还原的影响

文摘   2024-10-28 18:00   湖南  

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研究背景

改变铜的物理结构和化学性质,即粒度、表面形貌、组成或晶体面,可以有效地控制二氧化碳电化学还原产物的选择性。然而,这些修饰通常会导致活性表面积的变化,从而导致几何电流密度和局部pH的差异,被证明是观察到的选择性变化的关键因素。

本文要点

1. 研究了具有相同粗糙度因子的五种铜基催化剂在H-池中电化学还原二氧化碳,从晶面影响中消除了质量传递和局部pH的影响。
2. CuO衍生催化剂是C-C偶联的最佳催化剂。在-1.07 V vs. RHE下,C2+产物的法拉第效率达到44.3%,分电流密度为-10.8 mA cm-2
3. 电化学吸附*OH实验表明,衍生铜催化剂的C2+产物选择性与5种催化剂的Cu(100)/Cu(110)比呈正相关。此外,原位拉曼光谱分析表明,随着C-C耦合效率的提高,Cu(100)表面吸附的*CO百分比增加。    

图文内容

Figure 1. Material characterizations.    

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

         

 

         

 

Figure 2. Electrochemical reduction of carbon dioxide on Cu2O(d)700, CuO(d)700, CuCl(d)700, Cu(NP1)700 and Cu(NP2)700.

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

         

 

         

 

    

Figure 3. Electrochemical reduction of carbon dioxide on Cu2O(d)1500, CuO(d)1500 and CuCl(d)1500.

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

         

 

         

 

    

Figure 4. Mechanistic analysis.

(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

文献信息

Zi-Hao Zhao, Dan Ren* et alUnravelling the Effect of Crystal Facet of Derived-Copper Catalysts on the Electroreduction of Carbon Dioxide under Unified Mass Transport ConditionAngew. Chem. Int. Ed. 2024.

DOI:10.1002/anie.202415590

https://doi.org/10.1002/anie.202415590   

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