东北师范大学朱广山、贾江涛JACS:通过氢键多孔有机笼从海水中提取铀

文摘   2025-01-08 19:16   福建  

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原文链接:10.1021/jacs.4c17520

(U) 是一种高性能、低排放的能源,正在推动可持续的经济增长。

近日,东北师范大学朱广山、贾江涛团队通过一种未报道的用于铀捕获的偕胺肟有机笼合成了两个结晶相 (HPOC-αβ)。揭示的晶体结构和铀吸附测试表明,可接近的功能基团对铀酰离子的吸附至关重要。HPOC-α 中存在的偕胺肟基团使其平衡铀容量达到 1682 mg g −1,并且在吸附-解吸循环后基本可以保持性能。在天然海水中,HPOC-α 30 天的现场测试中表现出令人印象深刻的 11.97 mg g −1的铀回收能力,显示出从海水中提取铀的经济可行性潜力。相关研究成果发表于《J. Am. Chem. Soc.》上

图文解析

1. (a) 通过酰胺肟化反应合成 Am-Cage-1 的路线;(b) HPOC-α在晶体中的分子构象;(c) 两个 Am-cage 之间的氢键图示;(d) HPOC-α的堆积结构;(e) HPOC-αPXRD 图。原子颜色:C,黑色;N,蓝色;O,红色;H,绿色。

2. (a) HPOC-β晶体结构中 AM 笼之间的氢键;(b) 互穿 HPOC-β中的 1 倍结构;(c) HPOC-β的堆积结构;(d) HPOC-β PXRD 图。原子颜色:C,黑色;N,蓝色;O,红色;H,绿色。

3. 铀在含铀模拟海水中的吸附性能;(a)铀提取的最佳 pH 值;(b)两种 HPOC 的吸附热力学;HPOC-α(c)和 HPOC-β(d)的假定吸附行为。原子颜色:C,黑色;N,蓝色;O,红色;U,黄色;H,白色。

4. a)不同浓度(102030 ppm)下的吸附动力学图;(b)结晶分子笼与选定的报道材料的饱和吸附容量比较;(c)对U(VI)对各种干扰金属离子的结合选择性;(d)在1.0 M Na2CO30.1 M H2O2组成的洗脱溶液下HPOC-α的回收试验图;(e)天然海水中铀的实际吸附性能;(f)不同类型吸收剂在天然海水中的比较及相应的参考文献列于表S1

5. (a) 加热和水浸泡后的 HPOC-αPXRD(b) 水浸泡后的 HPOC-α 1H NMR(c) HPOC-α N2 等温线;(d) N2 吸附测试和甲醇蒸汽固化后的 HPOC-α PXRD

6. (a)铀酰离子吸附过程示意图,其中离子首先在HPOC-α的孔道中扩散,然后与笼分子上的偕胺肟基团配位形成HPOC-α-UHPOC-α-U的预期结构是基于HPOC-α的堆积结构模拟的)。 (b) HPOC-α和HPOC-α-U的实验PXRD比较; (c) HPOC-α和HPOC-α-UXPS调查; (d) HPOC-α-U和参考材料的EXAFS(e) HPOC-α-U和参考材料的k3加权FT-EXAFS

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