第一作者：Zhaoyu Jin
通讯作者：Dan Xiao，Guihua Yu
通讯单位：四川大学、美国德州大学奥斯汀分校
DOI: 10.1038/s41929-021-00650-w
Part.01
研究背景
单原子催化剂（SACs）因其独特的物理和化学性质在能源相关的电催化领域引起了广泛关注。其中，负载在碳上分散的过渡金属基Fe-N4 SACs位点因其在氧还原反应（ORR）中的高活性和选择性成为研究热点。目前的研究表明，表观催化活性与位点密度之间存在正相关关系，增加SACs的位点密度可以显著提高ORR等电催化性能，然而，由于缺乏直接的实验佐证，这一观点尚未得到完全验证。与此同时，对于单个催化位点的活性以及相邻位点之间相互作用对催化行为的影响，仍然缺乏深入了解。
Part.02
科学要点
Part.03
图文解析
图1. 不同位点间距的Fe-N4 SACs的表征。
图2. Fe含量与dsite的相关性。
图3. SI-SECM测试步骤。
ns = Qtip/(F×NA×ECSAUME) （1）
图4. Fe原子密度与dsite相关性。
图5. Fe-N4 SACs 的表观ORR活性。
图6. 依赖于dsite的活性位点以及反应速率滴定。
在该体系中，假设O2含量恒定，反应速率由Fe（II）的表面浓度决定，伪一级反应速率常数可由（eq 3）和（eq 4）求得。
如图6b所示，从图中可以看出，在dsite为1.2 ~ 0.7 nm范围内，值变化明显，表明ORR活性显著增强。这一趋势与图6a中的TOF值变化相似，这些结果表明Fe-N4位间原子相互作用对ORR活性有显著影响。
图7. 确定依赖于dsite的位点间相互作用。
Part.04
思考与展望
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超分辨电化学显微镜的关键作用
当前，超高时间&空间分辨率的化学反应测量已经成为能源、材料、催化、环境与生命科学等众多领域的关注焦点。这些被测量的化学反应一般发生在界面上，但有些发生在材料体相以及溶液中。超分辨电化学显微镜（SRECM）技术对物理高分辨表征技术（微观物理信息—结构&成分）实现了不可或缺的有益补充（微观化学信息—反应动力学&速率)，建立了之前难以获得的精准构效关系。
以扫描电化学液池显微镜（SECCM）技术为例，它能够直接绘制二维材料、表面缺陷及晶界等不同位置的催化活性差异（参见Nature, 2023, 620, 782；Nature, 2021, 593, 67；Science, 2017, 358, 1187；Nat. Mater., 2021, 20, 1000等）。同样，扫描电化学显微镜（SECM）技术能够实现催化反应中间体、动力学速率以及催化剂活性位点密度的定量测量（参见Nat. Catal., 2021, 4, 654；Nat. Catal., 2021, 4, 615等）。
这些先进的SRECM技术为我们提供了在微观尺度上理解化学反应的窗口，同时也为精确设计和优化催化剂、材料以及理解反应动力学机制提供了有力工具。
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