最新nature重磅突破!闭环转移使AI能够产生化学知识

文摘   2024-09-16 11:00   吉林  




Part.01

研究背景


闭环转移(Closed-Loop Transfer,CLT)是一种将人工智能(AI)与闭环实验相结合的方法,旨在优化目标函数的同时揭示新的化学知识。传统的闭环实验主要用于优化目标函数,但未能充分挖掘潜在的化学知识。本文提出了一个结合物理特征选择与监督学习的闭环转移策略,以揭示光电材料的光稳定性规律,并通过自动模块化合成和实验表征来验证其可行性。此方法为有机电子领域中的光稳定性提供了新的物理模型,突破了传统方法的局限。



Part.02

研究内容


研究的第一阶段使用贝叶斯优化(Bayesian Optimization, BO)和物理特征选择对光稳定性进行优化。随着性能指标的趋于稳定,生成了一个基于物理模型的假设。第二阶段通过实验验证该假设,证实了高能态三重态在分子光稳定性中的重要性。最后,利用这些新发现的物理知识在化学设计空间中展开进一步探索,成功突破了光稳定性优化过程中的平台期。

      研究中,采用了一种模块化的小分子合成平台,结合自动化合成与光物理性能表征,在光稳定性优化的同时生成了解释性的机器学习模型。该模型揭示了光稳定性与高能态三重态密度的关联,并通过实验数据验证了这一发现。



Part.03

图文解析


图1:闭环转移(CLT)范式。


图1展示了CLT范式的三个阶段:阶段I(机器学习驱动假设生成):在绿色的轨道上,贝叶斯优化(BO)通过多轮合成与表征推动光稳定性优化。此过程中,机器学习模型生成基于物理特征的解释性假设。阶段II(假设验证):在橙色的轨道上,对ML生成的假设进行实验验证。一旦验证成功,生成的新化学知识便可用于下一阶段。阶段III(基于物理的发现):在红色的轨道上,利用通过实验验证的新知识进一步优化分子性能,探索更大的化学设计空间。


图2:用于光捕获小分子的模块化构建块集。


图2展示了研究中用于设计光捕获供体-桥-受体小分子的模块化构建块。图2a展示了供体、桥和受体三种模块化构建块,供体和π桥分别源自成功的分子电子材料,而受体模块通过算法选择。图2b是基于主成分分析的分子特征空间投影。不同供体和桥模块通过不同形状和颜色编码,展示了供体模块在组织化学空间中的重要性。


图3:闭环优化的I阶段。


图3展示了闭环优化的I阶段。图3a概述了闭环优化过程中的关键步骤,包括贝叶斯优化驱动的合成、表征和基于机器学习的模型生成。图3b可视化展示了第三轮闭环优化,六个分子被推荐合成,展示了探索和开发的平衡。还展示了备选分子列表,以防推荐分子不可合成。图3c展示了自动化合成设备及其反应条件。图3d展示了光降解表征过程中的光谱数据,包括光谱重叠、吸收衰减曲线以及用于计算光稳定性的吸收光谱衰减时间。


图4:I阶段机器学习驱动的假设生成。


图4展示了I阶段机器学习驱动的假设生成过程。图4a展示了闭环实验中每轮新合成的小分子数据,图中显示了具有较高光稳定性的代表性分子。图4b展示了闭环实验的累计光稳定性性能,前五个分子的平均光稳定性随着实验轮次的推进显著提高。图4c展示了基于物理特征的机器学习模型,用于预测T80(光稳定性寿命)并与高能三重态密度相关的特征进行了比较。


图5:II阶段假设测试。


图5展示了II阶段的假设测试过程和结果。图5a展示了实验验证的两组分子(性能高组和性能低组)的光稳定性差异,证明了高能态三重态密度对光稳定性的影响。图5b展示了两特征支持向量回归模型(SVR)在T80预测中的表现,进一步验证了高能三重态密度的重要性。图5c比较了基于三重态密度与T1能量的四特征模型预测T80的能力,验证了高能三重态密度作为更好的光稳定性指标。图5d展示了由II阶段假设推导的物理机制,表明低三重态密度(TDOS)可以通过减少Dexter能量转移频率,提高光稳定性。



Part.04

结论与展望


通过闭环转移策略,研究团队不仅优化了光电材料的光稳定性,还提出了一个新的物理模型,揭示了分子光稳定性的设计原则。该策略的广泛适用性不仅限于光稳定性优化,还可用于其他复杂化学功能的研究,如有机激光器和立体选择性铝催化剂的设计。这项研究展示了结合人工智能与物理建模的强大潜力,有望推动多维分子特性探索和知识发现的进一步发展。未来,闭环转移策略可能在更大化学空间中被广泛应用,推动新材料的设计与优化。




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  • Modulating the Surface Concentration and Lifetime of Active Hydrogen in Cu-Based Layered Double Hydroxides for Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia, ACS Catal. 202414, 12042.

  • Accelerating the Discovery of Oxygen Reduction Electrocatalysts: High‐Throughput Screening of Element Combinations in Pt‐Based High‐Entropy Alloys, Angew Chem. Int. Ed. 2024e202407116.

  • Benchmarking the Intrinsic Activity of Transition Metal Oxides for the Oxygen Evolution Reaction with Advanced Nanoelectrodes, Angew Chem. Int. Ed. 2024, e202404663(hot paper).

  • Thermally Enhanced Relay Electrocatalysis of Nitrate-to-Ammonia Reduction over Single-Atom-Alloy Oxides, J. Am. Chem. Soc. 2024,146, 7779.




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仪器信息网:

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