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第一作者：曹振江
通讯作者：郗凯，丁书江，杨树斌，杜志国
通讯单位：西安交通大学，北京航空航天大学
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c02514
摘要
本研究提出了一种在熔融金属中通过气泡化学气相生长法合成XIV族纳米片（如锗烯、硅烯和锡烯）的新方法。这些二维（2D）材料因其独特的物理和化学特性，在电子、能源存储和转换领域展现出巨大的应用潜力。研究中，通过在熔融钠中通入XIV族元素氯化物，利用钠的强还原性与氯化物反应生成XIV族材料，随后在气液界面处成核并最终形成2D纳米片。通过控制气泡的坍塌和注入，实现了2D纳米片的连续生产。所得到的锗（Ge）纳米片厚度约为3.8纳米，侧长约为2.0微米。将这些纳米片与石墨烯复合，制备出具有高体积比容量（4785 mAh cm-3）和优越循环稳定性（超过4000个循环）的柔性薄膜，用于锂离子电池。
研究成果
西安交通大学郗凯、丁书江教授联合北京航空航天大学杨树斌教授和杜志国副教授在《Nano Letters》上发表了题为“Bubbling Chemical Vapors in Molten Metal towards XIV-Group Nanosheets”的论文，研究团队成功开发了一种在熔融金属中合成XIV族2D纳米片的气泡化学气相生长方法。通过这种方法，研究人员能够控制反应动力学，快速合成具有特定厚度和晶格结构的2D材料。这些材料不仅具有高比表面积、可调电子性质和高电化学活性，而且在锂离子电池中展现出优异的电化学性能。
论文亮点
1.提出了一种新颖的气泡化学气相生长方法，用于在熔融金属中合成XIV族2D纳米片。
2.利用熔融钠作为还原剂，实现了在气液界面处XIV族材料的成核和生长。
3.制备的2D纳米片具有超薄厚度和大尺寸，为构建高性能复合材料提供了理想平台。
4.与石墨烯复合后，所得到的薄膜在锂离子电池中展现出卓越的体积比容量和循环稳定性。
图文导读
图 1(a) 通过在充满氩气的手套箱中，将GeCl4/Ar化学气相注入熔融钠金属中，合成锗（Ge）纳米片在气液界面上的过程示意图。H2O和O2的含量低于0.1 ppm。(b) 钠/锂-锗相图。(c) 反应后钠表面覆盖Ge纳米片的SEM图像和相应的EDS元素映射，显示Na、Ge和Cl物种在产物中均匀分布。(d) 收集产品的XRD图案，显示立方相Ge（JCPDS No. 65-0333）和NaCl的特征衍射峰。
图 2(a) Ge纳米片在AAO模板上的SEM图像，显示一个透明且起皱的层。(b-c) Ge纳米片的TEM（b）、HRTEM（c）图像，以及EDS光谱（d），揭示了Ge纳米片的超薄特性和良好的结晶性。(e-f) AFM图像（e）和相应的高度分析（f），展示Ge纳米片的平均厚度为3.8纳米。
图 3(a-c) 放电至0.01 V的Ge纳米片的TEM（a）、放大TEM图像（b）和HAADF及EDS映射图像（c）。(d-f) 放电至0.01 V的Ge粉末的TEM（d）和放大TEM图像（e）以及HAADF及EDS映射图像（f）。(g-i) Ge纳米片电极在原始状态（g）、放电至0.01 V（h）和30个周期后（i）的横截面SEM图像。(j-l) Ge粉末电极在原始状态（j）、放电至0.01 V（k）和30个周期后（l）的横截面SEM图像。
图 4(a) 一张灵活的GeNS-G膜的照片。插图显示了一个直径为1厘米的剪切电极。(b) GeNS-G膜顶视SEM图像，显示光滑表面。(c) GeNS-G膜侧视SEM图像，显示层叠结构。(d) GeNS-G膜在0.1 mA cm-2电流密度下的选定充放电曲线。(e) GeNS-G在0.1 mA cm-2电流密度下的循环性能。(f) GeNS-G在1.0 mA cm-2电流密度下的长期循环性能。
图 5(a) LCO//GeNS-G口袋电池结构的示意图。(b) LCO//GeNS-G和LCO//GeNS口袋电池在0.1 mA cm-2下的初始充放电曲线。(c) LCO//GeNS-G口袋电池的照片，为小型无人飞行器供电（1. 无人飞行器的粉末灯闪烁；2. 启动无人飞行器的螺旋桨）。
结论
本研究开发的气泡化学气相生长方法为合成XIV族2D纳米片提供了一种高效、可控的新途径。这些纳米片在能源存储领域，特别是在锂离子电池中的应用展现出巨大的潜力。研究不仅推动了2D材料的合成技术，也为未来在柔性电子、催化和能源存储等领域的应用提供了新的思路。
作者简介
郗凯，国家级高层次人才，储能材料与器件教育部工程中心副主任，青年拔尖人才A类，课题组主要研究方向是基于多电子反应构建高比能二次电池，致力于能源高效存储和利用。在储能领域高影响力期刊发表第一/通讯作者SCI论文50篇（中科院一区31篇，影响因子10以上31篇，ESI高被引14篇），SCI引用超过10124次，H因子57（google scholar截止2024年8月）。出版Wiley-VCH专著中锂硫电池一章。参与撰写英国《2021锂硫电池路线图》（排名第二，44名专家，16个机构）。现任美国物理联合会期刊APL Materials和国际能源期刊Frontiers in Energy Research的客座编辑，Wiley-VCH期刊Battery Energy和国产期刊《中国化学快报》青年编委。多次组织国际学术会议，担任会场和分会场主席4次，在MRS等国际会议做特邀和口头报告12次。积极推进科研成果的应用转化，已授权PCT国际发明专利和中国发明专利多项。获“剑桥企业家协会”创业大赛最高奖，全英创业大赛冠军，在伦敦接受中央电视台“新闻30分”专访。并获得陶氏化学可持续发展创新奖（排名第一，获唯一大奖），“春晖杯”中国留学人员创新创业大赛优胜奖等荣誉。
丁书江，1978年生于黑龙江省哈尔滨市，化学学院教授，博士生导师，化学学院院长。陕西省杰出青年基金获得者，教育部“新世纪优秀人才”，陕西省“青年科技新星”。西安交通大学腾飞特聘教授、西安交通大学青年拔尖A类入选者。研究工作涉及高分子/无机物纳米结构复合材料的设计，制备及其在电化学储能（锂/钠离子电池、锂硫电池、固态电池、燃料电池、锂离子电池回收）、传感器等方面的应用基础研究。以第一作者或者通讯作者身份在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Chem. Mater., Small, J. Mater. Chem A等期刊上发表论文160余篇。科研项目包括国家自然科学基金面上和青年项目，博士点基金、陕西省基金等。获奖包括：2016年陕西青年科技奖，2017年陕西省高等学校科学技术奖一等奖（第一完成人）。曾入选科睿唯安（Clarivate）交叉学科领域的全球高被引科学家，爱思唯尔（Elsevier）中国高被引学者。
杜志国，男，副教授，硕士生导师，曾入选国家博新计划，2020年6月毕业于北京航空航天大学材料科学与工程学院，2020年7月-2022年11月获得北航“卓越百人”博士后加入北京航空航天大学从事博士后研究工作，2022年11月加入北京航空航天大学材料科学与工程学院。主要从事超薄二维新能源材料的研究，提出了拓扑转化新方法，突破了传统方法制备二维材料单层率/产率低的限制，宏量制备出系列超高单层率的二维新能源材料。在国际高水平期刊发表论文20余篇，其中代表作有 Nature、Adv. Mater.和Adv. Energy Mater.等，其中新方法被Nature专题评述：“是将二维材料推向市场的关键步骤”，申请国际PCT和中国发明专利10余项，2项进行成果转化应用。
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