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第一作者：谢梁羿群
通讯作者：朱文磊
通讯单位：南京大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54590-7
摘要
本研究提出了一种通过调节决速步骤将低浓度CO2直接电化学还原为多碳产品的可持续策略。通过精细调控铜催化剂中Cu(111)/Cu2O(111)界面边界密度，实现了在5% CO2 v/v稀释条件下，C2+产品法拉第效率达到(51.9 ± 2.8)%和部分电流密度达到(34.5 ± 6.4) mA·cm−2的优异性能。该研究不仅为工业废气中低浓度CO2的直接转化提供了新思路，还为电催化剂的设计提供了重要的理论依据。
研究成果
南京大学朱文磊教授团队在《Nature Communications》上发表了题为“Direct low concentration CO2 electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning”的论文，研究团队制备了一系列具有不同Cu(111)/Cu2O(111)界面边界密度的铜催化剂，通过界面边界工程优化了速率决定步骤，降低了中间体吸附的热力学障碍。在5% CO2 v/v的稀释条件下，实现了对C2+产品的选择性高达(51.9 ± 2.8)%，这一结果与当前最先进的低浓度CO2电解技术相比具有显著优势。此外，研究还发现在低浓度CO2条件下，速率决定步骤从CO2激活转变为*COOH生成，这一发现颠覆了以往的认知。
论文亮点
图文导读
图 1 | 铜电催化剂的表征
图 2 | CO2RR电化学还原性能
图 3 | 从反应动力学角度和相应的原位拉曼光谱区分CO2RR机制的见解
图 4 | 不同表面上*CO覆盖率影响的DFT计算
图 5 | Cu(111)和Cu0/Cu1+界面的DCA模型以及5% CO2进料浓度下CO2RR的实验装置和稳定性测量
结论
本研究通过精细调控铜催化剂中的Cu(111)/Cu2O(111)界面边界密度，实现了在低浓度CO2条件下对多碳产品的高度选择性电化学还原。这一发现不仅为CO2的利用提供了新的策略，也为电催化剂的设计和反应机理的理解提供了重要的科学依据。
作者简介
朱文磊，南京大学环境学院教授，国家级青年人才计划入选者，专注于基于减污降碳的光/电化学转化、温室气体资源化、表界面分析化学、碳中和与智慧能源等研究；2010年本科毕业于南京大学化学化工学院；2015年博士毕业于布朗大学化学系；2015-2018年先后于圣路易斯华盛顿大学/哥伦比亚大学/特拉华大学从事博士后研究；2018-2021年于华盛顿州立大学任研究员；2021年加入南京大学。
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