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第一作者：Yi-Lu Yang, Qi Li, Ping Liu, Qing Xu, Qi-Yi Zeng, Yu-Xin Chen, Yu-Qing Yang, Hao-Tao Yang
通讯作者：陈宜法，王艺蓉，俞飞
通讯单位：华南师范大学，南京师范大学
论文链接：
https://doi-org.1301.top/10.1002/adma.202415799
摘要
在二氧化碳（CO2）电化学还原反应（CO2RR）中，设计能够调节催化位点整体限制效应的催化井对于增强多电子转移和C-C偶联效率具有重要意义，尤其是对于C2+产物的生成。本研究中，我们合成了一系列基于Cu-salphen的共价有机框架（COFs），通过引入羟基诱导的催化井，成功应用于电催化CO2RR以产生多电子转移产物。通过精确调控催化井的强度，实现了从CH4到C2H4的产物选择性调节。特别是，CuPc-DFP-4OH-Cu展现出最显著的催化井效应，达到了在-0.7 V下56.86%的高法拉第效率（FE）；而CuPc-DFP-Cu，具有最弱的催化井效应，实现了在-1.0 V下75.24%的CH4 FE。值得注意的是，C2H4的FE（56.86%）超过了迄今为止所有报道的COFs。
研究成果
华南师范大学陈宜法研究员/王艺蓉博士与南京师范大学俞飞教授在《Advanced Materials》上发表了题为“Subtle Tuning of Catalytic Well Effect in Phthalocyanine Covalent Organic Frameworks for Selective CO2 Electroreduction into C2H4”的论文，本研究成功合成了Cu-salphen基COFs（CuPc-DFP-nOH-Cu，n = 0, 2, 和 4），并通过精细调控催化井的强度，实现了从CH4到C2H4的产物选择性调节。实验结果表明，CuPc-DFP-4OH-Cu在-0.7 V下对C2H4的FE最高，达到56.86%，而CuPc-DFP-Cu在-1.0 V下对CH4的FE最高，达到75.24%。此外，通过理论计算和原位测试，深入探讨了羟基诱导的催化井在限制效应中的关键作用。
论文亮点
1.提出了催化井的概念，通过多羟基诱导实现对CO2的吸附、富集和活化，以及中间体的稳定化，降低电催化CO2RR的能量障碍。
2.实现了从CH4到C2H4的产物选择性精细调控，为电催化CO2RR提供了新的策略。
3.CuPc-DFP-4OH-Cu展现出56.86%的高C2H4 FE，超过了所有已知COFs的报道，显示了其在电催化CO2RR中的巨大潜力。
图文导读
图1. CuPc-DFP-nOH-Cu（n = 0, 2, 和 4）的结构和表征。
图2：CuPc-DFP-4OH-Cu的表征
图3. XAS光谱。
图4. CuPc-DFP-nOH-Cu（n = 0, 2, 和 4）的电催化CO2RR性能。
图5. CuPc-DFP-4OH-Cu在电化学测量中电催化CO2RR性能的评估。
结论
本研究通过精细调控Cu-salphen基COFs中的催化井效应，实现了对CO2电化学还原反应中C2H4选择性的显著提高。这一发现为设计和开发新型多孔晶体电催化剂提供了新的思路，有望推动电催化CO2RR领域的发展。
作者简介
陈宜法，研究员 博士生导师，国家级高层次青年人才，华南师范大学青年拔尖人才，广东省杰出青年基金项目获得者，2018年获得北京理工大学无机化学博士学位（导师：王博教授），2018-2022年 南京师范大学副教授，2022年5月调入华南师范大学。主要从事晶态多孔材料合成设计、加工成型及其催化、储能和健康防护等应用研究，部分研究成果已经实现了产业化应用。获得的荣誉包括入选2023年度教育部青年长江学者、中国颗粒学会优秀博士生论文奖等；目前以通讯作者/第一作者身份发表论文60余篇，包括J. Am. Chem. Soc. (4)、Angew. Chem. Int. Ed. (16)、Adv. Mater. (6)、Nat. Commun. (2)、Chem (1)、CCS Chem(2)等。论文被他引>6500余次，H-index 43。主持国家自然科学基金面上项目、青年基金项目、广东省杰出青年基金项目等。已申请国家发明专利11项，授权5项；目前担任Chinese Chemical Letters（中国化学快报）、Polyoxometalates（多金属氧簇）等期刊青年编委。
王艺蓉，博士，南京师范大学博士研究生（导师兰亚乾教授）。主要研究方向是基于晶态材料的CO2电还原催化剂的制备及性能研究。目前，以一作和共一身份在Nat. Commun.，Angew. Chem.Int. Ed., Nano Energy, Adv. Sci., Science Bulletin等学术期刊上发表SCI研究论文。
俞飞，男，南京师范大学教授。2015年硕士毕业于广西师范大学，师从曾明华教授（杰青）。2018年博士毕业于南京大学，师从于左景林教授（杰青、长江特聘教授）。2018年至2023年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究，合作导师分别为张其春教授（2018-2020）和Lee Pooi See院士（2020-2023）。随后加入南京师范大学化学与材料科学学院开展独立研究工作，研究方向为晶态框架材料的光/电性能研究、人工肌肉/软体机器人和理论计算等。
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