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第一作者：Yang Qun
通讯作者：Claudia Felser，王霞，颜丙海
通讯单位：华中科技大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038s41560-024-01674-9
摘要
本研究提出了一种新型的拓扑手性半金属（RhSi、RhSn和RhBiS）作为自旋控制电催化剂，用于氧进化反应（OER）。这些材料利用其内在的晶体手性和强自旋-轨道耦合（SOC）来增强OER中的自旋依赖电子转移过程，突破了传统火山图限制。实验结果表明，这些手性单晶在碱性电解液中表现出比非手性对应物（RhTe2、RhTe和RuO2）更高的OER活性，其中RhBiS的比活性比RuO2高出两个数量级。本工作揭示了手性和SOC在自旋依赖催化中的关键作用，为设计超高效手性催化剂提供了新思路。
研究成果
德国马克斯·普朗克固体化学物理研究所Claudia Felser和王霞、以色列魏茨曼科学研究所颜丙海在《Nature Energy》上发表了“Topological semimetals with intrinsic chirality as spin-controlling electrocatalysts for the oxygen evolution reaction”的论文，研究团队成功合成了RhSi、RhSn和RhBiS三种拓扑手性半金属，并将其作为OER催化剂。通过单晶X射线衍射（XRD）和Laue衍射分析，确认了这些单晶的高质量和手性结构。实验发现，这些手性单晶在碱性电解液中的OER活性显著高于非手性对照组，显示出与SOC强度成正比的OER活性。特别是RhBiS，在100 mA cm-2的电流密度下过电位仅为266 mV，比现有纳米结构催化剂的性能更优。此外，通过量子输运计算，研究团队直接估计了通过手性晶体传递的导电电子的自旋极化度，发现RhBiS具有最大的自旋极化度，与实验中的OER活性趋势一致。
论文亮点
1.拓扑手性半金属的创新应用：首次将拓扑手性半金属应用于OER催化剂，开辟了新型高效催化剂的设计思路。
2.自旋-轨道耦合与OER活性的直接关联：实验和理论计算结果表明，SOC强度与OER活性成正比，为自旋依赖催化提供了新的视角。
3.显著的性能提升：RhBiS在100 mA cm-2的电流密度下过电位仅为266 mV，比现有催化剂性能更优。
4.量子输运计算的应用：通过量子输运计算直接估计导电电子的自旋极化度，为理解手性材料中的自旋极化现象提供了新方法。
图文导读
图 1 | RhSi、RhSn和RhBiS的晶体和电子结构手性
图 2 | OER电催化活性
图 3 | 归一化的OER活性和选择性
图 4 | 手性晶体中的自旋极化机制
结论
本研究揭示了拓扑手性半金属在OER中的自旋依赖活性，证明了SOC强度是提高OER活性的关键因素。RhBiS作为具有最强SOC的手性催化剂，其比活性比RuO2高出200倍，为设计高效手性催化剂提供了新的设计原则。
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