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第一作者：Xiaofeng Gao，Cheng Cai，Shuheng Tian
通讯作者：姚思宇，马丁，王涛，林丽利
通讯单位：浙江大学，北京大学，西湖大学，浙江工业大学
直播间链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c11506
摘要
本研究聚焦于低温丙烷氧化脱氢（ODHP）制丙烯的反应，开发了基于硼的催化剂，并探索了金属促进剂对催化剂性能的影响。研究发现，通过在硼催化剂中引入亚表面金属促进剂，特别是镍和铑，可以显著提高催化剂的低温活性。通过实验和理论计算，我们揭示了金属-氧结合能作为描述催化剂性能的直接指标，并据此设计了新型的Ni-Rh合金亚表面金属促进剂，实现了对硼催化剂性能的显著提升。
研究成果
浙江工业大学林丽利教授、浙江大学姚思宇博士、北京大学马丁教授和西湖大学王涛博士在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Performance Descriptor of Subsurface Metal-Promoted Boron Catalysts for Low-Temperature Propane Oxidative Dehydrogenation to Propylene”的论文，研究团队成功构建了不同金属亚表面促进剂的BOx/M/BN催化剂，并评估了这些催化剂在低温ODHP反应中的内在活性。通过固定床反应器和瞬态原位漫反射红外光谱（DRIFTS）实验，研究了O−H键的解离和再生速率，发现这些动力学行为强烈依赖于金属亚表面材料。结合密度泛函理论（DFT）计算，揭示了O−H键的解离/再生倾向受硼氧化物物种的氢亲和力控制，而金属-氧结合能与氢亲和力呈线性相关，可作为低温ODHP反应的直接性能描述符。
论文亮点
1.金属-氧结合能的发现：本研究首次提出金属-氧结合能可作为描述硼催化剂性能的直接指标，为催化剂设计提供了新的理论基础。
2.Ni-Rh合金的创新应用：通过在Ni中引入少量Rh，调整金属-氧结合能，实现了对硼催化剂性能的显著提升，展现了合金材料在催化剂设计中的潜力。
3.低温活性的显著提高：新型BOx/Ni−Rh/BN催化剂在低温下展现出比传统硼催化剂更高的活性，为低温ODHP反应提供了新的催化剂选择。
图文导读
图1.平台BOx/M/BN催化剂的合成与表征。
图2. BOx/M/BN催化剂在丙烷氧化脱氢（ODHP）反应中的催化性能。
图3.原位DRIFT研究BOx/M/BN催化剂在ODHP反应中自由基初始化涉及的微观步骤。
图4. 解码亚表面金属NPs在低温ODHP反应中的促进效果。
图5.基于金属-O结合能描述符开发的具有优越低温丙烷氧化脱氢性能的金属促进催化剂。
结论
本研究通过实验和理论计算，成功揭示了金属-氧结合能作为描述硼催化剂性能的直接指标，并据此设计了新型的Ni-Rh合金亚表面金属促进剂，实现了对硼催化剂性能的显著提升。这一发现不仅为低温ODHP反应提供了新的催化剂选择，也为催化剂设计提供了新的理论基础。
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