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第一作者:Hao Sun
通讯作者:王乃鑫,安全福
通讯单位:北京工业大学
论文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq5577
摘要
本研究成功开发了一种面向工业应用的新型定向单层多面体(OMP)膜,用于高效分离芳香烃和烷烃。该膜由有序排列的多面体颗粒构成,并由超支化聚合物锚定。OMP膜具有高密度的直线选择性纳米通道,能够优先传输芳香分子。与传统的混合基质膜相比,OMP膜在C6和C7化合物的芳香烃-烷烃混合物的渗透分离指数上提高了3到10倍。这一高性能展示了OMP膜在烃分子分离以及在石脑油馏分增值分离中的潜在应用。
研究成果
北京工业大学王乃鑫,安全福在《Science》上发表了题为“Aromatic-aliphatic hydrocarbon separation with oriented monolayer polyhedral membrane”的论文,研究团队通过金属-有机框架(MOF)材料,采用逐步旋涂法制备了OMP膜。该膜由规则八面体结构的MOF颗粒组装在多孔基底上,并通过聚合物密封颗粒间间隙。OMP膜具有相互连接的直线通道,是通过对芳香烃-烷烃混合物进行渗透分离实现超快速分离的理想选择。该膜的聚合物锚定MOF相赋予了膜出色的柔韧性和耐久性。作为概念验证,研究设计了一个两阶段级联分离过程,展示了OMP膜在石脑油系统中烃分离的高稳定性。
论文亮点
1.创新性地开发了OMP膜,该膜通过有序排列的多面体颗粒和超支化聚合物的锚定,实现了对芳香烃和烷烃的高效分离。
2.OMP膜的定向单层MOF颗粒提供了快速和选择性的传输通道,主导了分子传输过程。
3.相比随机取向的膜,OMP膜的渗透性显著提高,分离因子分别增加了62.2%和70.6%。
4.该研究不仅提供了一种新型的膜技术,还为设计具有优越分子分离性能的膜提供了策略。
图文导读
图 1A) OMP膜结构和选择性分子传输的示意图,其中芳香分子选择性地通过多面体中有序互联的直线通道。B) 高密度单层多面体构建策略。C到F) 定向单层多面体层和OMP膜的表面及截面SEM图像。
图 2A) MOF面积百分比对分离性能的影响(50 wt%甲苯和50 wt%正庚烷混合物在40°C下)。误差棒代表基于三次独立测试的标准差。B) 不同分散浓度下MOF面积和负载的百分比。使用ImageJ结合SEM图像计算膜表面的MOF面积。误差棒代表基于三次独立测量的标准差。C和D) 使用不同MOF分散浓度制备的膜的截面SEM图像:6 g/L(C)和8 g/L(D)。E) 随机取向和(111)取向MOF膜的分离性能(50 wt%甲苯和50 wt%正庚烷混合物在40°C下)。误差棒代表基于三次独立测试的标准差。F) OMP膜和随机取向膜中MOF状态的示意图。分子穿透的孔窗口由红色三角形表示。G) 随机取向和(111)取向MOF膜的X射线衍射图案。
图 3A) 不同膜中甲苯和正庚烷的质子横向弛豫时间T2分布。B) 甲苯、正庚烷、苯和环己烷吸附等温线。C) MOF结构中可能的芳香族吸附位点。D) 分子动力学模拟的示意图。E) 甲苯和正庚烷在不同MOF吸附位点的结合能。F) 甲苯和正庚烷分子透过MOF和HBP膜的数量随时间变化。G) 甲苯和正庚烷在MOF和HBP中的均方位移(MSD)曲线。H) 甲苯和正庚烷在MOF和HBP中的自扩散系数D。
图 4A) 通过两阶段膜级联过程分离模型石脑油系统中的芳香族和烷烃的示意图。B) OMP膜对模型石脑油馏分的分离性能(35 wt%异辛烷、20 wt%正庚烷、30 wt%甲基环己烷和15 wt%甲苯混合物在40°C下)。误差棒代表基于三次独立测试的标准差。C和D) OMP膜的抗弯曲测试。误差棒代表基于三次独立测试的标准差。E) OMP膜的长期分离性能(50 wt%甲苯和50 wt%正庚烷混合物在40°C下)。F和G) OMP膜与其他最先进的膜的分离性能比较。
结论
研究结果表明,OMP膜在50 wt%甲苯和50 wt%正庚烷混合物的分离中表现出高渗透性通量(1230 g m−2 h−1)和高选择性(α = 10.6)。此外,该膜在两阶段膜级联过程中,从含有15%甲苯的模型石脑油馏分中提取芳香烃,使其含量增加到97.5 wt%,成为高附加值芳香产品的的理想原料。
论文润色
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