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第一作者：范立洲，李丰，刘天奇，Jianan Erick Huang
通讯作者：Edward Sargent，David Sinton，孙立成
通讯单位：加拿大多伦多大学，瑞典皇家理工学院
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s44160-024-00689-0
摘要
本研究提出了一种原子级铜活性位点的串联电催化剂，实现了在强酸性条件下能效高的CO2电化学还原至多碳产物。通过构建两种不同类别的活性位点，分别催化CO2至CO和CO至C2+的转化，实现了在150 mA cm−2电流密度下乙醇的法拉第效率（FE）达到46%，C2+产物的法拉第效率达到91%。此外，该研究还记录了78%的CO2单次通过利用率和30%的能效，以及乙醇交叉率仅为5%，乙醇产品浓度达到4.5%，预计通过CO2还原反应电合成乙醇的能耗成本极低，为249 GJ t−1。
研究成果
近日，加拿大多伦多大学电子与计算机工程系Edward Sargent院士、加拿大多伦多大学机械与工业工程系David Sinton院士、瑞典皇家理工学院孙立成院士（现西湖大学理学院讲席教授）团队在《Nature Synthesis》上发表了题为“Atomic-level Cu active sites enable energy-efficient CO₂ electroreduction to multicarbon products in strong acid”的论文，研究团队通过假设相邻的原子铜活性位点可能有利于C-C耦合，从而促进C2+产物的形成。他们构建了串联电催化剂，包含两类活性位点：第一类用于CO2至CO的转化，第二类为双原子位点催化剂，用于CO至C2+的转化。这一创新策略在酸性CO2还原反应中取得了显著的成效，特别是在乙醇和C2+产物的选择性上。
论文亮点
1.原子级铜活性位点的设计：通过精确控制铜活性位点，实现了C-C耦合的优化，促进了C2+产物的形成。
2.串联电催化剂的构建：创新性地设计了两种活性位点，分别负责不同的反应步骤，提高了电催化效率。
3.高选择性与能效：在强酸性条件下，实现了乙醇和C2+产物的高法拉第效率，同时保持了高能效和低能耗成本。
4.实验与理论计算相结合：通过密度泛函理论（DFT）计算与实验结果的结合，深入理解了双铜位点催化剂的活性和选择性。
图文导读
图1 系统示意图和CO2RR制乙醇的能量分析
图2 基于双铜活性位点层的酸性电催化性能
图3 Cu-DACs的表面表征和原位光谱学研究
图4 全电池系统的SPCE和能量分析
结论
本研究通过设计原子级铜活性位点，显著提高了CO2电化学还原至多碳产物的能效，为实现低碳、高效的CO2利用提供了新的思路。通过优化催化剂结构和反应条件，实现了在强酸性条件下的高选择性和高能效，这对于推动CO2电化学还原技术的实际应用具有重要意义。
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