近期顶刊速报!!!
第一作者：Xuannuo Yi, Shasha Liu, Taotao Zhao, Xiangke Guo, Kai Zhou, Weiping Ding
通讯作者：王伟
通讯单位：南京大学
论文链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c09274
摘要
本研究开发了一种新型的温度程序脱附（TPD）技术，称为光学TPD（oTPD），用于定量表征单个沸石纳米粒子的酸性。通过原位监测探针分子在加热过程中从沸石纳米粒子表面脱附导致的散射强度变化，我们能够揭示沸石纳米粒子的内在脱附温度和酸性分布。该技术显示，单个SAPO-34纳米粒子的内在脱附温度比传统TPD实验得到的表观值低约300°C，且脱附峰宽度从约150°C显著缩小至约15°C。此外，通过将oTPD与微拉曼光谱相结合，我们发现酸性与硅岛含量之间存在线性关系。这项研究为测量沸石纳米粒子的内在酸性属性和脱附动力学提供了前所未有的能力，对于更好地理解结构-酸性关系和设计更优的沸石催化剂具有重要意义。
研究成果
南京大学王伟教授在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Temperature-Programmed Desorption of Single Zeolite Nanoparticles”的论文，研究团队成功构建了oTPD技术平台，该平台能够对单个沸石纳米粒子进行酸性表征。通过减少样品量至皮克级别，oTPD技术能够排除样品内部质量传递和热传导的影响，从而获得更接近沸石纳米粒子内在酸性的脱附温度。此外，该技术还揭示了沸石纳米粒子酸性的异质性，并建立了酸性与硅岛含量之间的直接联系。
论文亮点
1.提出了oTPD技术，能够对单个沸石纳米粒子的酸性进行定量表征，这是首次在单粒子水平上对沸石酸性进行测量。
2.揭示了沸石纳米粒子的内在脱附温度比传统TPD实验得到的表观值低约300°C，脱附峰宽度显著缩小，提供了更精确的酸性分布信息。
3.通过与微拉曼光谱的结合，实现了对沸石纳米粒子酸性与结构之间关系的深入理解，为沸石催化剂的设计和优化提供了新的视角。
图文导读
图1. 单个SAPO-34粒子的氨脱附过程的光学成像。
图2. 单个SAPO-34纳米粒子的结构和酸性相关性。
图3. 单个SAPO-34粒子的氨脱附活化能的确定。
图4. 单个SAPO纳米粒子在原位离子交换前后的酸性比较。
图5. 通过oTPD获得的单颗沸石粒子的脱附谱与50毫克 bulk样品通过传统TPD获得的脱附谱的比较。
结论
本研究开发的oTPD技术为沸石纳米粒子的酸性表征提供了一种新方法，能够揭示沸石纳米粒子的内在酸性属性，并为理解沸石的结构-酸性关系提供了新的视角。这项技术的应用有望推动沸石催化剂的设计和优化，进而提高其在工业过程中的催化性能。
理论计算
科研云是专业的理论计算解决方案服务商，服务包含但不限于第一性原理计算服务（电化学催化，固体热催化，电池体系，表面吸附，电子结构分析），分子动力学模拟服务（理化性质，几何结构，相互作用，扩散过程，第一性分子动力学），量子化学计算服务（均相催化，谱图模拟，HOMO-LUMO gap，几何性质，电子/磁性质，反应活性位点预测，分子相互作用），涵盖MS,VASP,Gaussian,LAMMPS,GROMACS等多款软件，保障计算数据安全合规，为您提供最优解决方案，服务用户研究成果已发表多种国际顶级期刊，详情请咨询15122034504。
扫码添加客服微信
