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第一作者：河北工程大学 杨甲甲副教授
通讯作者：中科院大连化物所陈吉平研究员、耿柠波副研究员
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202418340
摘要
本研究开发了一种新型的蜡铸法制备的具有丰富大孔结构的聚偕胺肟水凝胶颗粒或者粒子，并将其封装在海藻酸-聚丙烯酸（A-PAA）微珠中，用于从海水中高效捕获铀。所制备的A-PAA@WMPAO微珠展现出687.4 mg-U/g-Ads的高吸附量，并在模拟海水中对铀展现出8.23 mg g−1的良好吸附能力。此外，A-PAA@WMPAO在经过五次连续吸附-解吸循环后，铀吸附容量仅下降31.2%，显示出良好的可重复使用性。在10天吸附后，A-PAA@WMPAO对U-污染的沿海海水展现出95.9-99.5%的提取效率，吸附容量范围为207.5至3963.2 μg g−1。特别地，使用4 mg的A-PAA@WMPAO微珠，从10 L的沿海海水中捕获铀的吸附容量高达4.79 mg g−1。这些结果全面展示了A-PAA@WMPAO微珠从自然海水中捕获铀的显著潜力。
研究成果
中科院大连化学物理研究所陈吉平研究员、耿柠波副研究员在《Advanced Functional Materials》上发表了题为“Wax-Casted Macroporous Polyamidoxime Hydrogel Particles Encapsulated in Alginate-Polyacrylic Acid Beads for Highly Efficient Uranium Capture from Seawater”的论文，研究团队通过蜡铸法成功制备了具有丰富大孔结构的PAO水凝胶颗粒，并进一步将其封装在A-PAA微珠中。这种新型复合材料A-PAA@WMPAO在模拟和实际海水环境中均展现出对铀的高吸附容量和选择性，以及优异的机械强度和可重复使用性。
论文亮点
1.创新的蜡铸法：利用蜡烛蜡作为模板，开发出一种新型的丰富大孔PAO水凝胶颗粒，这种方法简单、成本低廉且易于规模化生产。
2.高吸附性能：A-PAA@WMPAO微珠在模拟海水中对铀的吸附容量高达8.23 mg g−1，远高于其他同类材料。
3.优异的可重复使用性：经过五次吸附-解吸循环后，铀吸附容量仅下降31.2%，显示出良好的稳定性和经济性。
4.实际应用潜力：在10 L沿海海水中实现4.79 mg g−1的高铀吸附容量，证明了其在实际海水提铀中的有效性和应用前景。
图文导读
▲由科研云绘图团队制作
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用于从海水中捕获铀的WMPAO水凝胶颗粒和A-PAA@WMPAO微珠的制备流程的示意图。
图1 a) WMPAO-0.25的水凝胶颗粒的SEM图像，b) WMPAO-0.50的水凝胶颗粒的SEM图像，c) WMPAO-1.0的水凝胶颗粒的SEM图像，d) WMPAO-1.5的水凝胶颗粒的SEM图像，e) WMPAO-2.0的水凝胶颗粒的SEM图像，f) WMPAO-2.5的水凝胶颗粒的SEM图像（比例尺长度：10 μm）。A-PAA@WMPAO微珠的表面（g，比例尺长度：1 mm）和截面（h，比例尺长度：100 μm）的SEM图像。A-PAA@WMPAO微珠表面（i）和截面（j）上的WMPAO水凝胶颗粒的SEM图像（比例尺长度：10 μm）。
图2 a) 通过MIP分析不同蜡剂量制备的WMPAO水凝胶颗粒的孔径分布。b) PAN和PAO的FT-IR谱图。c) WMPAO、PAA、A-PAA、A-PAA@WMPAO和A-PAA@WMPAO-U的FT-IR谱图。d) A-PAA@WMPAO微珠的N2吸附-脱附等温线（插图：A-PAA@WMPAO的孔径分布）。e) PAN、PAO和A-PAA@WMPAO的CP/MAS 13C NMR谱图。f) WMPAO和A-PAA@WMPAO的动态接触角测量图像。
图3 a) A-PAA@WMPAO微珠（左，铀吸附前）和A-PAA@WMPAO-U微珠（右，铀吸附后）在铀水溶液中的照片。A-PAA@WMPAO-U微珠表面（b）和表面WMPAO-U颗粒（c）的EDX元素映射图像。A-PAA@WMPAO和A-PAA@WMPAO-U的XPS谱图：C1s（d）、N1s（e）和O1s（f）。
图4.a) 不同蜡剂量制备的WMPAO水凝胶颗粒在U-污染沿海海水中的铀吸附效率（Co = 204.1 μg L−1）。b) 初始溶液pH对A-PAA@WMPAO铀吸附的影响。c) A-PAA@WMPAO铀吸附的吸附动力学和基于伪一阶和伪二阶模型的非线性拟合曲线。d) A-PAA@WMPAO铀吸附的Langmuir和Freundlich模型的非线性拟合曲线（插图：Langmuir等温线的线性拟合曲线）。e) A-PAA@WMPAO和A-PAA之间的吸附容量比较。f) A-PAA@WMPAO和其他一些吸附剂的相关吸附参数比较。
图5.A-PAA@WMPAO通过二元竞争吸附实验的铀吸附选择性评价结果（a, b），以及A-PAA@WMPAO对多种离子的计算Kd值（c, d）。e) 在模拟海水中A-PAA@WMPAO对铀的吸附选择性评价结果。f) 利用HA评估A-PAA@WMPAO的抗生物污染能力的结果。
图6.a) A-PAA@WMPAO的可重复使用性评价结果。b) A-PAA@WMPAO在U-污染沿海海水中的铀吸附效率在一定时间间隔的结果。c) A-PAA@WMPAO对U-污染沿海海水的铀吸附性能。d) 在室温下搅拌条件下，用A-PAA@WMPAO微珠从10 L沿海海水中提取铀的照片。A-PAA@WMPAO微珠在10 L沿海海水中吸附后的e) 7天和f) 15天的照片。g) A-PAA@WMPAO（4 mg）在15天内从沿海海水（10 L）中吸附铀的吸附容量。
结论
本研究成功开发了一种新型的A-PAA@WMPAO微珠，通过蜡铸法制备的丰富大孔PAO水凝胶颗粒封装在海藻酸-聚丙烯酸微珠中，展现出从海水中高效捕获铀的潜力。该材料具有高吸附容量、良好的机械强度、优异的可重复使用性和高选择性，为从海水中提取铀提供了一种新的有效途径。
作者简介
陈吉平，研究员、博士生导师、首席研究员。1988年获得中国科学院大连化学物理研究所分析化学硕士学位并入所工作；1997年获得中国科学院大连化学物理研究所分析化学博士学位，2004年在马普化学生态学研究所作高级访问学者；2003年至2024年10月任环境评价与分析研究组组长、辽宁省快速检测技术与痕量分析重点实验室主任，入选辽宁省“百千万人才工程”百层次、大连市首批领军人才、大连市优秀专家。主要从事复杂环境样品的分离分析技术、POPs类污染物分析方法与环境监测设备研发，新型污染物的环境行为、风险评估、污染控制等方面的研究工作。承担多项863课题、国家自然科学基金重点/面上项目。在环境分析和生态毒理领域取得了一定的研究成果，主要包括：研制环境基质中高关注有机污染物采样、制样与检测设备；研发国际领先的短链氯化石蜡的高精准定量分析方法；构建了环境剂量污染物毒性效应和毒性作用机制的研究方法体系。担任中国毒理学会分析毒理专业委员会委员，中国化学会环境化学分会委员，中国环境学会持久性有机污染物专业委员会委员，中国毒理学会环境与生态毒理学专业委员会委员，全国标准样品技术委员会环境标准样品分技术委员会委员。环境化学、生态毒理学报、JES等编委。在Environ.Sci.Technol.、Environ.Pollut、Biosensors & Bioelectronics、J.Chromatogr.A等杂志上发表论文270篇，其中SCI论文160篇，授权发明专利30余项。获辽宁省科技进步二等奖、大连市发明一等奖、环保部科技二等奖等。
杨甲甲，博士，河北工程大学材料科学与工程学院副教授、硕士生导师，2015 年 7月博士毕业于中科院大连化学物理研究所分析化学专业。在Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal、Science of The Total Environment、Journal of Hazardous Materials、色谱、环境化学等国内外刊物上发表研究论文 30 余篇。主持国家自然科学基金项目、河北省自然科学基金项目、河北省高等学校科学技术研究项目各1 项，参与国家级、省市级科研项目 10 余项，指导学生获省级以上奖项 4 项，获评 2020 年度“冀青之星”优秀青年典型荣誉称号，2024年入选河北工程大学“青蓝学者”。
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