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第一作者：陆洋，曹清彬，章伟立
通讯作者：刘凯
通讯单位：清华大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41560-024-01679-4
摘要
本研究聚焦于提高锂金属电池（LMBs）在极端循环条件下的性能，特别是针对高电压和低温环境。研究团队通过打破亚磺酰胺阴离子的分子对称性，设计并合成了一系列新型的亚磺酰胺锂盐，包括双(三氟甲磺酰)亚胺锂（LiBSTFSI）和(三氟甲磺酰)(三氟甲磺酰)亚胺锂（LiSTFSI）。这些新型锂盐通过诱导阴离子电聚合，构建了具有优异机械稳定性和加速锂离子脱溶过程的双层阴极-电解液界面（CEI），从而在超高倍率和超低温度条件下实现了稳定的循环和优越的能量与功率密度。
研究成果
清华大学刘凯在《Nature Energy》上发表了题为“Breaking the molecular symmetricity of sulfonimide anions for high-performance lithium metal batteries under extreme cycling conditions”的论文，研究团队成功设计并合成了两种新型亚磺酰胺锂盐，LiBSTFSI和LiSTFSI，并发现这些盐具有独特的氧化性。特别是LiSTFSI，由于其不对称结构，能够在阴极表面诱导阴离子电聚合，形成以无机物为主的双层结构CEI。内层主要由LiF构成，外层为带负电的无机聚合物，这种结构在文献中尚未见报道。这种新型CEI不仅展现了优异的机械稳定性，还能加速锂离子的脱溶过程，改善界面动力学，从而在极端循环条件下提升了电池的稳定性和性能。
论文亮点
1.分子结构创新：通过打破亚磺酰胺阴离子的对称性，设计出具有独特氧化性的新型锂盐。
2.界面化学调控：LiSTFSI诱导的阴离子电聚合在阴极表面形成了前所未有的双层CEI结构。
3.性能提升：所设计的CEI在超高倍率和超低温度条件下显著提高了LMBs的稳定性和能量/功率密度。
4.实际应用验证：工业级别的软包电池测试证明了新型CEI在实际应用中的有效性。
图文导读
图 1 | LiBSTFSI 和 LiSTFSI 的设计方案和原理。
图 4 | 循环后的NMC811阴极和CEI的结构和组分表征。
图 5 | LiSTFSI衍生CEI的实验和理论研究。
图 6 | LiSTFSI衍生CEI的形成机制和结构演变。
图 7 | LiSTFSI衍生CEI中无机聚合物的机械性能。
图 8 | 由LiSTFSI衍生CEI实现的Li/NMC811电池在极端条件下的性能。
结论
作者简介
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