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第一作者：张文敏
通讯作者：李洋
通讯单位：西安交通大学
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202416867
摘要
氢气（H2）作为一种清洁环保的能源载体，其在化石燃料枯竭的背景下，从可再生资源中高效生产氢气显得尤为重要。本研究通过光电解催化实现了生物质水重整制氢气，提出了一种通过有序的氧化还原中性断裂C-C、O-H和C-H键的方法，实现了在室温下高达93%产率的生物质转化。研究揭示了碳自由基氧化为碳正离子是速率决定步骤，为高效可持续的氢气生产提供了新的思路，推动了氢能经济的发展。
研究成果
西安交通大学李洋教授团队在《Angew. Chem. Int. Ed. 》上发表了题为“Efficient Water Reforming of Biomass to H2 via Well-Organized Redox-Neutral Cleavage of C−C, O−H and C−H Bonds”的论文，本研究成功实现了生物质水重整制氢气的过程，包括葡萄糖、生物质衍生物以及未经处理的生物质（如小麦秸秆、玉米秸秆、稻草、芦苇、竹屑）的水解液。通过使用廉价的FeCl3·6H2O作为催化剂，以及石墨（正）/镍（负）作为电极，在蓝光LED照射下，实现了高效生物质水重整制氢气。实验结果表明，该过程在优化条件下，产氢气效率可达93%，且具有良好的可回收性和扩展性。
论文亮点
1.高效生物质转化：在室温条件下，实现了高达93%产率的生物质水重整制氢气，这一效率在现有技术中具有显著优势。
2.光电解催化技术：利用光电解催化技术，实现了C-C、O-H和C-H键的有序氧化还原中性断裂，为生物质转化提供了新途径。
3.机理清晰：研究揭示了碳自由基氧化为碳正离子是速率决定步骤，为进一步优化反应条件和提高转化效率提供了理论基础。
4.环境友好：该过程无需昂贵的贵金属催化剂，且在温和条件下进行，具有较好的环境兼容性。
图文导读
图1 生物质水重整制氢气的重要性和复杂性以及光电解催化法的发展。
图2 机理研究
图3 回收实验和克级规模反应。
结论
本研究通过光电解催化技术，实现了生物质水重整制氢气，不仅提高了转化效率，还深入理解了反应机理，为生物质转化提供了一种高效、环保的新方法。这一成果对于推动可持续氢能生产具有重要意义，有望在清洁能源和化工行业中得到广泛应用。
作者简介
李洋，西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”A类，教授，博士生导师。2006年博士毕业于兰州大学，师从曹小平教授。随后加入上海药明康德新药开发有限公司。自2009年4月相继在北京大学施章杰教授课题组及德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller院士课题组开展博士后研究。2014年5月加入西安交通大学前沿科学技术研究院。李洋课题组研究兴趣集中在通过过渡金属催化及可见光诱导催化对化学键进行高效断裂重组，在生物质资源化学及高效化学键构筑领域开展研究。以通讯作者发表的代表性论文包括Nat. Catal., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Green. Chem. Org. Lett., ChemSusChem等。2012年获得“洪堡资深学者”研究基金资助，2020年获得Thieme Chemistry Journals Award. 2022年获得ACP Lectureship Award （Singapore）.自2020年任职国际可持续化学期刊ChemSusChem国际顾问编委; 自2022年任职Chem. Asian. J国际顾问编委; 任职《有机化学》第一届青年编委、Chin. Chem. Lett.第四届青年编委及第六届编委。获得2022年陕西省杰出青年科学基金项目资助。
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