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第一作者：Xiaoxin Zhang, Xiao Xiao
通讯作者：黄继杰，孙毅飞
通讯单位：中山大学，厦门大学
论文链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c11274
摘要
全球变暖的威胁使得高温电催化还原二氧化碳（CO2RR）技术成为研究热点。钙钛矿氧化物作为高温电催化的候选材料，因其活性有限而受到限制。本研究通过外溶策略在钙钛矿表面富集高反应性相，形成异质边界，定量分析了外溶异质纳米颗粒（特别是Ni和NiO）对一系列钙钛矿薄膜平台CO2电还原活性的影响。研究发现，纳米颗粒/钙钛矿界面的边界长度与CO2RR活性严格相关，NiO/LCTN界面的固有反应速率每个活性位点在800°C时达到最高周转频率（TOF）7.05 ± 0.75 × 104 s-1，比Ni/LCTN和LCTN分别高出2.5倍和4个数量级。通过原位实验和理论计算，揭示了NiO/LCTN界面在稳定氧化碳中间体和提高起始电位阈值中的关键作用。
研究成果
中山大学黄继杰/厦门大学孙毅飞团队在《Journal of the American Chemical Society》发表了题为“Quantitative Unraveling of Exsolved Heteroboundaries for High-Temperature Electrocatalysis”的论文，本研究成功构建了一系列具有明确表面几何形状和双相边界的钙钛矿薄膜模型平台，通过实验和理论计算相结合的方法，定量揭示了外溶纳米颗粒/钙钛矿界面的边界长度对CO2电还原活性的影响。研究发现，NiO/LCTN界面展现出比其他界面更高的催化活性，主要归因于其独特的CO2吸附方式和最快的氧交换速率。此外，研究还通过近环境压力X射线光电子能谱（NAP-XPS）在CO2电解过程中对模型电解池进行了表征，证实了NiO/LCTN界面在稳定氧化碳中间体和提高起始电位阈值中的关键作用。
论文亮点
1.定量分析：首次定量分析了外溶异质纳米颗粒对钙钛矿氧化物CO2电还原活性的影响。
2.界面效应：揭示了纳米颗粒/钙钛矿界面的边界长度与CO2RR活性之间的直接关系。
3.高周转频率：NiO/LCTN界面展现出极高的TOF值，远高于其他界面，表明其卓越的催化性能。
4.原位表征：通过NAP-XPS技术实时监测CO2电解过程中的表面化学变化，为理解界面催化机制提供了直接证据。
图文导读
图 1 | 构建具有各种异质边界的CO2RR催化平台。
图 2 | 将粉末催化平台移植到薄膜模式。
图 3 | 单个活性位点的性能测定。
图 4 | NAP-XPS装置的示意图和模型电解池的图像。
图 5 | 在不同边界上选择性电化学还原CO2。
结论
本研究通过实验和理论计算相结合的方法，定量揭示了外溶异质纳米颗粒/钙钛矿界面的边界长度对CO2电还原活性的影响，为高温电催化过程中催化结构的设计提供了可靠的指导原则。
作者简介
孙毅飞，厦门大学副教授、特任研究员，获厦门大学南强拔尖青年计划支持。主持国家/省自然科学面上、青年基金等共计6项。其中以第一作者/通讯作者(第一完成单位)身份在PNAS、Nat. Catal.、Nano Lett.、Adv. Func. Mater.、ACS Catal.、ACS Energy Lett.等发表高水平论文近30篇。现担任Chinese Chemical Letters 等期刊青年编委。获 Nanoscale 2022 Emerging Investigator等；获福建省引进高层次人才计划、江苏省崇本科技领军人才计划等支持，课题组长期招收博士后。
黄继杰，中山大学材料学院副教授，深圳市海外高层次人才，博士毕业于美国德州农工大学，师从美国发明家科学院院士Haiyan Wang教授，长期从事功能氧化物及其复合薄膜的生长与物性研究。以第一作者/通讯作者在 Materials Today、Nnao Letters、Adv. Func. Mater.、Adv. Sci.、Nano Energy等发表高水平论文40余篇。
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